论文题目: 钯、钇、氢体系的团簇结构和分子势能函数
论文类型: 博士论文
论文专业: 原子与分子物理
作者: 倪羽
导师: 朱正和
关键词: 团簇,团簇,团簇,团簇,势能函数,光谱常数,稳定构型,电子性质,能级分布,热力学函数
文献来源: 四川大学
发表年度: 2005
论文摘要: 过渡金属团簇特别是钯（Pd）及其掺杂团簇,是近年来令人感兴趣的团簇之一,由于其独特的物理和化学性质而被广泛地应用于催化反应和材料吸附中。例如钯（Pd）及钯钇（Pd-Y）合金渗氢材料应用在氢（同位素）的纯化与分离、氢能源利用技术中高纯氢的提取、工业生产中氢的分离与回收,对开发清洁的氢能源具有重要意义。本文采用量子力学中密度泛函（DFT）B3LYP方法和相对论有效原子实模型（RECP）、应用Gaussian98W程序,对钯氢、钇氢、钯钇以及钯钇氢小团簇的分子结构、势能函数进行了计算。在此基础上对Pdn（n=2-9）、PdnH（n=1-9）、PdnY（n=1-9）和PdnYH（n=1-9）团簇的基态结构、能级和电子性质的变化规律进行系统地研究。首次利用团簇的“软球模型”理论解释了Pdn（n=2-9）的基态结构。 1.计算了PdH、YH、PdY、PdH2、YH2和PdYH团簇分子的结构。在原子分子反应静力学基础上,根据分子电子状态构造的群论原理,确定了钯、钯钇、钯氢、钇氢和钯钇氢小团簇分子的基电子状态,导出了PdH、YH和PdY双原子分子的Murrell-Sorbie势能函数,在此基础上推导出光谱项常数和力常数。利用多体项展式理论方法,首次导出PdH2、YH2和PdYH三原子团簇分子的解析势能函数,并绘出了其等值势能面图。各分子的等值势能面图准确地再现了其平衡构型及能量关系。 2.采用相对论有效原子实势理论（RECP）和密度泛函理论（DFT）方
论文目录:
摘要
ABSTRCT
1 引言
1.1 分子结构与势能函数
1.2 团簇研究进展
1.3 本课题的研究目的与主要内容
2 分子结构与分子势能函数基本理论
2.1 分子势能函数
2.2 原子分子反应静力学
2.2.1 原子分子反应静力学基本要点
2.2.2 分子的电子组态与电子状态
2.2.2.1 分子轨道
2.2.2.2 分子的电子组态
2.2.2.3 分子的电子状态
2.2.3 分子的电子状态和离解极限的确定
2.3 原子和分子的对称性原理
2.3.1 群表示的约化
2.3.2 群表示的分解
2.3.3 群表示的直积
2.4 分子势能函数的量子力学计算方法
2.4.1 波函数的构造
2.4.2 电子相关效应
2.4.3 基态与激发态能量表述方法
2.4.4 Hartree-Fock方法
2.4.5 密度泛函理论(DFT)
2.4.6 相对论有效势(RCEP)
2.4.7 基函数的选择
3 双原子分子的结构与势能函数
3.1 双原子分子势能函数的性质
3.1.1 势能函数和力学性质
3.1.2 力常量与光谱数据
3.2 双原子分子势能函数的形式
3.3 双原子分子势能函数
3.3.1 PdH分子的电子状态与势能函数
3.3.2 YH分子的电子状态与势能函数
3.3.3 PdY分子的电子状态和分析势能函数
3.4 小结
4 三原子分子结构与势能函数
4.1 势能面的几何图形表示法和特征
4.2 多体项展式理论方法
4.3 PdH_2、YH_2和PdYH三原子基态团簇分子的电子状态与离解极限
4.3.1 PdH_2的基电子状态与离解极限
4.3.2 YH_2的基电子状态与离解极限
4.3.3 PdYH的基电子状态与离解极限
4.4 PdH_2、YH_2和PdYH三原子团簇分子的微观结构与力学性质
4.4.1 PdH_2团簇分子的结构与光谱数据
4.4.2 YH_2分子的结构与光谱数据
4.4.3 PdYH团簇分子的结构与光谱数据
4.5 PdH_2、YH_2和PdYH三原子团簇分子的分析势能函数
4.5.1 PdH_2三原子团簇分子的分析势能函数
4.5.2 YH_2三原子团簇分子的分析势能函数
4.5.3 PdYH三原子团簇分子的分析势能函数
4.6 小结
5 团簇的基本理论基础
5.1 团簇的定义
5.2 团簇的分类及形状
5.3 团簇的性质
5.4 团簇的理论模型
5.4.1 幻数与电子壳层结构
5.4.2 软球模型
5.5 过渡金属及其掺杂团簇的理论模型
6 Pd_2—Pd_9团簇的几何结构、能级结构和电子特性
6.1 Pd团簇研究的现状
6.2 理论方法
6.3 计算结果与讨论
6.3.1 平衡几何结构
6.3.2 团簇的稳定性
6.3.3 团簇的能级分布
6.3.4 团簇的电子特性
6.4 小结
7 Pd_nH(n=1-9)团簇的几何结构、能级结构和电子特性
7.1 Pd_nH掺杂团簇研究的现状
7.2 计算方法
7.3 计算结果与讨论
7.3.1 平衡几何结构
7.3.2 团簇的电子特性
7.3.3 团簇的能级分布
7.4 小结
8 Pd_nY(n=1-9)团簇的几何结构、能级结构和电子特性
8.1 混合／掺杂团簇研究的现状
8.2 理论方法
8.3 计算结果与讨论
8.3.1 平衡几何结构
8.3.2 团簇的稳定性
8.3.3 团簇的电子特性
8.3.4 团簇的能级分布
8.4 Pd_n、Y_n和Pd_(n-1)Y的能级比较
8.5 小结
9 Pd_nYH(n=1-9)团簇的几何结构、能级结构和电子特性
9.1 混合／掺杂团簇研究的现状
9.2 理论方法
9.3 计算结果与讨论
9.3.1 平衡几何结构
9.3.2 团簇的电子特性
9.3.3 团簇的能级分布
9.4 Pd_nH和Pd_(n-1)YH能级的比较
9.5 小结
10 钯、钇氢化反应的平衡压力
10.1 引言
10.2 理论方法
10.3 计算结果与讨论
10.3.1 PdH(D、T)和YH(D、T)的热力学函数
10.3.2 PdH(s)、PdD(s)和PdT(s)的生成热力学函数与氢化反应的平衡压力
10.3.3 YH(s)、YD(s)和YT(s)的生成热力学函数与氢化反应的平衡压力
10.4 小结
11 结论
参考文献
在校期间发表的文章
致谢
发布时间: 2005-10-08
参考文献
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