论文摘要
分子筛在环境友好化学过程中有广泛的应用，为了满足大分子反应的需要，开发新的大孔径分子筛有极其重要的意义。目前最常用的是通过有机模板剂由水热法直接合成；通过后处理进行结构改性已有的微孔分子筛，尤其是已经在工业生产中有重大经济价值的微孔分子筛，这是一个很有应用价值的方法。本课题对FER和CDS-1两种典型微孔分子筛的层状前驱体分别后处理：一定的酸浓度条件下，使有机硅烷Me2Si（OEt）2与分子筛前驱体在高温高压下作用，Me2Si（OEt）2取代模板剂插入到层间，然后高温焙烧，得到保留原来分子筛基本结构单元，且具有更大孔径的新型分子筛silyl-FER和silyl-CDS-1。这种分子筛稳定性、有序度优越于介孔分子筛，同时又具有规则晶体结构和大孔径结构。分别考察了后处理的晶化温度、硝酸浓度、Me2Si（OEt）2用量等因素对silyl-FER和silyl-CDS-1的结构性质的影响，得出合成这两种新型分子筛的最优化条件分别是：silyl-FER：硝酸浓度为3M，Me2Si（OEt）2与PREFER质量比为0.28，晶化温度为170℃。silyl-CDS-1：硝酸浓度为3M，Me2Si（OEt）2与PREFER质量比为0.25，晶化温度为170℃。并对silyl-FER和silyl-CDS-1的结构分别通过XRD，SEM，FT-IR，13CCP／MAS NMR，29Si MAS NMR，热重分析等手段进行表征，大量证据表明，Me2Si（OEt）2确实插入到层间，与原来的分子筛相比，后处理结构改性的新型分子筛具有更大的孔径和比表面以及与微孔分子筛同样优异的水热稳定性和热稳定性。合成了含钛的silyl-FER和CDS-1分子筛，并通过XRD，UV-vis，FT-IR，SEM等手段对分子筛的结构、钛的状态进行表征；初步考察了含钛分子筛在己烯环环氧化反应中的催化活性，结果发现，分子筛没能表现出预期的催化活性和良好选择性，这仍需进一步研究。
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标签：层状分子筛前驱体论文; 后处理论文; 结构改性论文;