刘民聪:Fe基催化剂的制备工艺及氧还原性能研究论文

刘民聪:Fe基催化剂的制备工艺及氧还原性能研究论文

本文主要研究内容

作者刘民聪(2019)在《Fe基催化剂的制备工艺及氧还原性能研究》一文中研究指出:电催化氧还原反应(ORR)作为电化学反应技术可以将化学能转化为电能,广泛应用于燃料电池、金属-空气电池等电化学能源转换装置。铂等贵金属催化剂表面易吸附反应物,利于形成中间“活性化合物”,从而具有优良的催化活性、选择性和稳定性,被认为是目前最重要的ORR催化剂材料。然而,贵金属的储量少、价格昂贵,限制了催化剂大规模的应用推广。相比于贵金属电催化剂,廉价的非贵金属电催化剂也具有优异的电催化性能,特别是铁的合金和化合物(氧化物、氮化物、碳化物等),被认为最有希望取代贵金属催化剂的ORR催化剂之一。本研究对铁基催化剂的制备工艺进行了研究,特别是高温热处理工艺。通常,前驱体的热处理需要气氛保护、高温加热等条件。与传统的制备方法相比,本文研究了碳浴法和微波辅助碳浴法等技术制备铁基催化剂及其ORR性能。碳浴和微波辅助碳浴不仅可以有效地提高催化剂前驱体的热处理效率,实现物质的还原、元素掺杂等,还可以制备出高度分散、粒径较小的催化剂,为催化剂材料的高效制备提供了一条新思路。具体研究内容如下:(1)碳浴法制备Fe3O4/Fe3C@NC催化剂及其ORR性能研究。本部分工作开发设计了一种马弗炉碳浴法成功合成了Fe3O4纳米颗粒嵌入N掺杂的石墨碳壳包裹的Fe3C纳米颗粒中。并且,适量的Fe3O4纳米颗粒与Fe-Nx活性位点相邻改变催化剂的活性,并且与特殊的核壳结构在改善ORR性能方面具有协同作用。在碱性介质中,催化剂的起始电位和极限电流密度分别为0.966 V vs.RHE和5.59 mA cm-2,优于Pt/C催化剂。(2)微波辅助碳浴法制备Fe/Fe3C@NC催化剂及其ORR性能研究。本章开发设计一种微波辐射技术用于碳浴法,在750W的功率下,用35分钟成功制备了Fe嵌入原位N掺杂石墨层包裹的Fe3C纳米颗粒。由于Fe纳米粒子存在于Fe-Nx位点附近改善了催化剂对氧的吸附和还原,同时比表面积的增加和良好的介孔结构不仅暴露了更多的催化活性位点,而且促进了电子传输,与特殊的核壳结构共同提高了催化剂ORR活性,其半波电位为0.87 V vs.RHE,极限电流密度为6.87 mA cm-2,同时具有优于商业Pt/C的稳定性和抗甲醇性能。(3)微波辅助碳浴法制备FeCo@NC催化剂及其ORR性能研究。本部分工作通过MW-CBM法,在900 W的功率下,用10 min成功合成N掺杂的石墨层包裹的FeCo合金粒子,并且通过介质阻挡放电等离子体处理后剥离了催化剂中包裹的石墨碳层,使催化剂降低了ORR反应阻力,有利于电荷的传输和转移;也造成了催化剂内部缺陷活性位增多,有利于ORR反应进行;同时等离子体处理有利于ORR反应的吡啶N和石墨N含量增多。这些特点共同提高了催化剂活性,使催化剂在碱性介质中显示出优异起始点位和半波电位(分别为0.95 V vs.RHE和0.88 V vs.RHE),同时采用i-t法测试其稳定性,运行32000s后催化剂仍保持初始电流密度的75.6%,同等条件下优于20wt%商业的Pt/C的性能。

Abstract

dian cui hua yang hai yuan fan ying (ORR)zuo wei dian hua xue fan ying ji shu ke yi jiang hua xue neng zhuai hua wei dian neng ,an fan ying yong yu ran liao dian chi 、jin shu -kong qi dian chi deng dian hua xue neng yuan zhuai huan zhuang zhi 。bo deng gui jin shu cui hua ji biao mian yi xi fu fan ying wu ,li yu xing cheng zhong jian “huo xing hua ge wu ”,cong er ju you you liang de cui hua huo xing 、shua ze xing he wen ding xing ,bei ren wei shi mu qian zui chong yao de ORRcui hua ji cai liao 。ran er ,gui jin shu de chu liang shao 、jia ge ang gui ,xian zhi le cui hua ji da gui mo de ying yong tui an 。xiang bi yu gui jin shu dian cui hua ji ,lian jia de fei gui jin shu dian cui hua ji ye ju you you yi de dian cui hua xing neng ,te bie shi tie de ge jin he hua ge wu (yang hua wu 、dan hua wu 、tan hua wu deng ),bei ren wei zui you xi wang qu dai gui jin shu cui hua ji de ORRcui hua ji zhi yi 。ben yan jiu dui tie ji cui hua ji de zhi bei gong yi jin hang le yan jiu ,te bie shi gao wen re chu li gong yi 。tong chang ,qian qu ti de re chu li xu yao qi fen bao hu 、gao wen jia re deng tiao jian 。yu chuan tong de zhi bei fang fa xiang bi ,ben wen yan jiu le tan yu fa he wei bo fu zhu tan yu fa deng ji shu zhi bei tie ji cui hua ji ji ji ORRxing neng 。tan yu he wei bo fu zhu tan yu bu jin ke yi you xiao de di gao cui hua ji qian qu ti de re chu li xiao lv ,shi xian wu zhi de hai yuan 、yuan su can za deng ,hai ke yi zhi bei chu gao du fen san 、li jing jiao xiao de cui hua ji ,wei cui hua ji cai liao de gao xiao zhi bei di gong le yi tiao xin sai lu 。ju ti yan jiu nei rong ru xia :(1)tan yu fa zhi bei Fe3O4/Fe3C@NCcui hua ji ji ji ORRxing neng yan jiu 。ben bu fen gong zuo kai fa she ji le yi chong ma fu lu tan yu fa cheng gong ge cheng le Fe3O4na mi ke li qian ru Ncan za de dan mo tan ke bao guo de Fe3Cna mi ke li zhong 。bing ju ,kuo liang de Fe3O4na mi ke li yu Fe-Nxhuo xing wei dian xiang lin gai bian cui hua ji de huo xing ,bing ju yu te shu de he ke jie gou zai gai shan ORRxing neng fang mian ju you xie tong zuo yong 。zai jian xing jie zhi zhong ,cui hua ji de qi shi dian wei he ji xian dian liu mi du fen bie wei 0.966 V vs.RHEhe 5.59 mA cm-2,you yu Pt/Ccui hua ji 。(2)wei bo fu zhu tan yu fa zhi bei Fe/Fe3C@NCcui hua ji ji ji ORRxing neng yan jiu 。ben zhang kai fa she ji yi chong wei bo fu she ji shu yong yu tan yu fa ,zai 750Wde gong lv xia ,yong 35fen zhong cheng gong zhi bei le Feqian ru yuan wei Ncan za dan mo ceng bao guo de Fe3Cna mi ke li 。you yu Fena mi li zi cun zai yu Fe-Nxwei dian fu jin gai shan le cui hua ji dui yang de xi fu he hai yuan ,tong shi bi biao mian ji de zeng jia he liang hao de jie kong jie gou bu jin bao lou le geng duo de cui hua huo xing wei dian ,er ju cu jin le dian zi chuan shu ,yu te shu de he ke jie gou gong tong di gao le cui hua ji ORRhuo xing ,ji ban bo dian wei wei 0.87 V vs.RHE,ji xian dian liu mi du wei 6.87 mA cm-2,tong shi ju you you yu shang ye Pt/Cde wen ding xing he kang jia chun xing neng 。(3)wei bo fu zhu tan yu fa zhi bei FeCo@NCcui hua ji ji ji ORRxing neng yan jiu 。ben bu fen gong zuo tong guo MW-CBMfa ,zai 900 Wde gong lv xia ,yong 10 mincheng gong ge cheng Ncan za de dan mo ceng bao guo de FeCoge jin li zi ,bing ju tong guo jie zhi zu dang fang dian deng li zi ti chu li hou bao li le cui hua ji zhong bao guo de dan mo tan ceng ,shi cui hua ji jiang di le ORRfan ying zu li ,you li yu dian he de chuan shu he zhuai yi ;ye zao cheng le cui hua ji nei bu que xian huo xing wei zeng duo ,you li yu ORRfan ying jin hang ;tong shi deng li zi ti chu li you li yu ORRfan ying de bi ding Nhe dan mo Nhan liang zeng duo 。zhe xie te dian gong tong di gao le cui hua ji huo xing ,shi cui hua ji zai jian xing jie zhi zhong xian shi chu you yi qi shi dian wei he ban bo dian wei (fen bie wei 0.95 V vs.RHEhe 0.88 V vs.RHE),tong shi cai yong i-tfa ce shi ji wen ding xing ,yun hang 32000shou cui hua ji reng bao chi chu shi dian liu mi du de 75.6%,tong deng tiao jian xia you yu 20wt%shang ye de Pt/Cde xing neng 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自石河子大学的刘民聪,发表于刊物石河子大学2019-09-26论文,是一篇关于基催化剂论文,核壳结构论文,碳浴法论文,微波浴论文,氧还原反应论文,石河子大学2019-09-26论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自石河子大学2019-09-26论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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