论文摘要
本文制备了ZnO/ZnS复合光催化剂和系列CdxZn1-xS固溶态型复合光催化剂,通过XRD、UV-Vis漫反射光谱、TPR、TG、SEM-EDS、SPS等分析手段,对光催化剂的晶型结构、光物理性质等进行了表征,考察了其催化分解硫化氢制氢性能。采用沉淀法制备的ZnO/ZnS复合光催化剂为立方晶系ZnS颗粒与六方晶系ZnO颗粒复合而成,根据两种半导体的耦合作用,此结构可以有效地抑制光生电子-空穴的复合,并增加了光谱吸收范围,与单组分ZnS和ZnO相比,光催化产氢效率明显提高。采用共沉淀法制备的系列CdxZn1-xS固溶态型复合光催化剂,为六方晶系结构。随着CdxZn1-xS中x值在0.10.9之间提高,带隙能在2.543.52eV之间呈连续降低,达到了对半导体能级结构的控制。光催化分解硫化氢制氢实验表明,在650℃,N2气氛下焙烧的Cd0.7Zn0.3S最高的产氢速率可达到7.61 mmol/g·h。另外还考察了催化剂用量、反应液浓度、辐照通量对上述制备的Cd0.7Zn0.3S催化产氢速率的影响。结果表明,当以H2S饱和的2.0 mol/L NaOH溶液为反应液时产氢速率最高,可达11.1 mmol/g·h。催化剂最佳用量为0.20 g。通过对实验结果进行拟合,产氢速率与辐照通量接近r∝Φ12关系。
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中文摘要Abstract第1章 绪论1.1 硫化氢分解制取氢气和硫1.1.1 硫化氢分解制氢气和硫的方法1.1.2 各种工艺路线的分析与比较1.2 光催化分解硫化氢的基本原理1.2.1 半导体材料的光物理与光化学1.2.2 半导体光催化剂分解硫化氢制氢的机理1.3 光催化分解硫化氢制氢的研究进展1.3.1 光催化分解硫化氢制氢催化剂的研究1.3.2 光催化分解硫化氢制氢的反应体系1.3.3 在光催化分解硫化氢制取氢气和硫技术中存在的问题1.4 本论文的选题和实验设计第2章 实验材料和研究方法2.1 实验试剂及常用仪器2.1.1 实验所用化学试剂2.1.2 常用仪器与设备2.2 催化剂的表征方法2.3 光催化分解硫化氢实验2.3.1 光催化分解硫化氢的实验装置2.3.2 光催化分解硫化氢反应2.4 数据处理2.4.1 色谱分析方法——工作曲线制作2.4.2 数据处理方法第3章 ZnS 和 CdS 单组分光催化剂分解硫化氢制氢研究3.1 引言3.2 ZnS 和 CdS 催化剂的制备3.3 ZnS 和 CdS 催化剂的表征3.3.1 XRD 表征结果3.3.2 UV-Vis 漫反射光谱的表征结果3.3.3 SPS 表征结果3.4 ZnS 和 CdS 光催化剂的产氢效率3.5 本章小结第4章 ZnO/ZnS 复合光催化剂分解硫化氢制氢研究4.1 引言4.2 ZnO/ZnS 复合光催化剂的制备4.3 ZnO/ZnS 复合光催化剂的表征4.3.1 XRD 表征结果4.3.2 UV-Vis 漫反射光谱的表征结果4.3.3 SEM-EDS 表征结果4.3.4 TPR 的表征结果4.3.5 TG 分析结果4.4 ZnO/ZnS 复合光催化剂的产氢效率4.4.1 ZnO/ZnS 复合光催化剂与 ZnS 和 ZnO 的产氢效率比较4.4.2 ZnO/ZnS 复合光催化剂效率较高的原因4.4.3 ZnO/ZnS 复合光催化剂在饱和硫化氢碱液中的产氢效率4.5 本章小结xZn1-xS 复合光催化剂分解硫化氢制氢研究'>第5章 CdxZn1-xS 复合光催化剂分解硫化氢制氢研究5.1 引言xZn1-xS 复合光催化剂的制备'>5.2 CdxZn1-xS 复合光催化剂的制备xZn1-xS 复合光催化剂的表征'>5.3 CdxZn1-xS 复合光催化剂的表征5.3.1 XRD 表征结果5.3.2 UV-Vis 漫反射光谱的表征结果5.3.3 SEM-EDS 表征结果5.3.4 SPS 表征结果xZn1-xS 复合光催化剂的产氢效率'>5.4 CdxZn1-xS 复合光催化剂的产氢效率0.7Zn0.3S 催化剂产氢活性的影响'>5.5 焙烧温度对 Cd0.7Zn0.3S 催化剂产氢活性的影响0.7Zn0.3S 催化剂晶相结构的影响'>5.5.1 焙烧温度对 Cd0.7Zn0.3S 催化剂晶相结构的影响0.7Zn0.3S 催化剂晶粒形貌的影响'>5.5.2 焙烧温度对 Cd0.7Zn0.3S 催化剂晶粒形貌的影响0.7Zn0.3S 催化剂产氢活性评估'>5.5.3 不同焙烧温度下 Cd0.7Zn0.3S 催化剂产氢活性评估5.6 本章小结第6章 光催化分解硫化氢制氢工艺条件的研究6.1 引言6.2 催化剂用量对产氢速率的影响6.3 反应液浓度对产氢速率的影响6.4 辐照通量与产氢速率的关系6.5 本章小结结论参考文献致谢攻读学位期间发表的论文
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