微生物电解转化水中2，4-二氯苯酚的研究

论文摘要

针对目前难转化有毒物质2,4-二氯苯酚处理工艺的高效性与低成本不易兼顾的问题,本研究将传统厌氧生物法与电化学系统相结合构成生物电化学系统处理2,4-二氯苯酚废水以达到经济、高效的目的。首先采用双极室微生物燃料电池反应器,以松花江与阿什河交汇处底泥接种,在室温下启动,集中驯化阳极。因MFC与BES的运行差别,通过测定阳极极化曲线,设计针对BES的生物阳极驯化策略。测定启动成功的BES内阻发现,1000mg/L葡萄糖共基质生物阴极内阻为37.38Ω,非葡萄糖共基质生物阴极内阻为44.25Ω,非生物阴极中的欧姆内阻为56.7Ω左右。其次分析影响阴极性能的主要因素,发现最适pH为6.57,葡萄糖共基质最适浓度1000mg/L,最适外加电压为0.7V。此状态下运行48小时对200mg/L的2,4-DCP的转化率达到98.5%。微生物的接入使得2,4-二氯苯酚还原所需的最低电压从0.5V降到了0V,大大缩小了能耗。通过循环伏安测得2,4-二氯苯酚在生物阴极中的还原电位约为-0.37V,在非生物阴极中的还原电位约为-0.4V。对应的还原峰值电流分别为1.6mA和2.5mA。再次分析不同条件下阴极中的微生物群落结构,发现开路状态下主要以Swine manure pit bacterium,Pseudomonas aeruginosa strain,Dysgonomonas wimpennyi,Bacterium C111为优势菌群,MFC状态下阴极微生物主要以Enterococcus aquimarinus strain,Swine manure pit bacterium,Clostridiaceae bacterium为优势菌群, 1000mg/L葡萄糖共基质的阴极微生物主要以Swine manure pit bacterium为优势菌群,兼有Enterococcus aquimarinus strain,Dysgonomonas wimpennyi,Clostridia bacterium等,而未加葡萄糖的阴极微生物主要以Enterococcus aquimarinus strain,Dysgonomonas wimpennyi,Pseudomonas aeruginose为优势菌群。最后,通过不同条件下阴极的循环伏安曲线与HPLC的测试结果并结合相关报道文献分析推测出生物阴极转化2,4-DCP的转化机制均是2,4-二氯苯酚先转化成4-氯酚或2-氯酚,然后再转化成苯酚。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）废水的特征与危害
• 1.2 2,4- DCP 废水处理技术的研究现状
• 1.2.1 物理化学法
• 1.2.2 电解法
• 1.2.3 生物法
• 1.2.4 电化学-生物耦合技术
• 1.3 生物阴极微生物燃料电池的研究现状
• 1.3.1 MFCs 阳极研究进展
• 1.3.2 MFCs 阴极研究进展
• 1.3.3 BESs 应用研究进展
• 1.3.4 BES 系统中微生物群落解析方法研究进展
• 1.4 本课题的目的和意义及主要内容
• 1.4.1 课题来源
• 1.4.2 课题的提出
• 1.4.3 研究的目的和意义
• 1.4.4 技术路线
• 1.4.5 主要研究内容
• 第2章 实验材料与方法
• 2.1 实验装置
• 2.1.1 阳极微生物集中驯化MFC 装置
• 2.1.2 微生物电解装置结构
• 2.2 实验仪器和试剂
• 2.2.1 实验仪器
• 2.2.2 实验材料
• 2.2.3 菌源
• 2.3 测试与分析方法
• 2.3.1 电压在线采集系统
• 2.3.2 电化学测试方法
• 2.3.3 2,4-DCP 和 4-DCP 和 PhOH 的高效液相色谱（HPLC）检测方法
• 2.3.4 2,4-DCP 转化过程中间产物质谱分析方法
• 2.3.5 扫面电镜使用方法
• 2.3.6 生物阴极微生物群落分析方法
• 第3章 微生物电解影响电极转化2,4-DCP性能的条件优化
• 3.1 生物阳极的驯化
• 3.1.1 MFC 阳极接种启动与稳定运行
• 3.1.2 生物阳极微生物驯化
• 3.2 生物阴极的驯化及对2,4-DCP 的转化效果
• 3.2.1 厌氧转化2,4-DCP 功能菌群的富集
• 3.2.2 生物阴极启动与稳定运行
• 3.2.3 MFC 对2,4-DCP 的转化分析
• 3.3 稳定运行的MFC 的电化学特性分析
• 3.3.1 最大输出功率
• 3.3.2 MFC 内阻
• 3.4 外加电压对微生物电解水中2,4-DCP 的研究
• 3.4.1 外加电压对非生物阴极处理水中2,4-DCP 的影响
• 3.4.2 外加电压对生物阴极处理水中2,4-DCP 的影响
• 3.4.3 不同外加电压下生物阴极TOC 转化
• 3.5 pH 值对BES 阴极处理水中2,4-DCP 影响的研究
• 3.6 葡萄糖对BES 阴极处理水中2,4-DCP 影响的研究
• 3.7 本章小结
• 第4章 微生物群落分析与2,4-DCP转化机制探讨
• 4.1 阴极微生物扫描电镜观察
• 4.2 阴极微生物群落结构解析
• 4.2.1 16S rRNA 克隆文库构建
• 4.3 2,4-DCP 转化机制探讨
• 4.3.1 微生物单独转化2,4-DCP 机理
• 4.3.2 非生物阴极转化2,4-DCP 机理
• 4.3.3 生物阴极转化2,4-DCP 机理
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢