论文摘要
室内空气质量对人们的生活和工作质量有着重要影响,苯是室内空气中主要的污染物之一,因为苯是致癌物质,室内空气中苯超标将严重危害室内人员的健康,研究室内空气中的苯的有效净化技术十分必要。目前,纳米TiO2光催化技术和活性炭吸附净化技术作为净化手段,由于各自的优缺点,将两者结合起来将是室内空气净化中最具前景的技术之一。本论文采用结合理论分析和实验验证方法,对纳米TiO2协同活性炭纤维降解室内空气中的苯的效果进行了研究。采用溶胶—凝胶法合成了TiO2/ACF复合材料,在自行设计反应装置中,以苯为模拟污染物,系统地研究了各操作参数对TiO2/ACF复合材料去除苯性能的影响,并结合SEM和XRD技术,分析复合材料表面相貌和晶相结构,确定了TiO2/ACF的最佳合成条件。以GC—MS联用技术检测复合材料对苯去除过程中中间产物的种类和分布,确定了复合材料对苯的去除历程。实验结果如下:1.当苯初始浓度分别为5853、2926.5、585.34 mg/m3时,随着初始浓度的增加,苯去除率降低。高浓度（5853 mg/m3）的苯在光照60 min后去除效果不明显,TiO2/ACF表面变黄,TiO2失活。2.反应器气体循环流量对气相苯的光催化降解率的影响不大。3.TiO2/ACF复合材料中TiO2负载量由31.57 wt%提高到47.29 wt%后,光催化活性略有提高,由37.67%提高到39.53%。随着负载次数增加,苯去除率呈现先增大再减小后又增大的波动关系,其原因在于TiO2薄膜中的颗粒数增多,参与反应的TiO2增加,之后变小在于虽然负载次数增多,但催化剂的表面积并未增大,使得在光催化降解时起催化作用的部分和负载量不成正比。当含量在47.29%时,光催化效果最好。即负载型催化剂光催化降解的活性:2次＞1次＞5次＞4次＞3次。4.不同温度（300—800℃）下样品的热处理比表面积测试结果表明,随着热处理温度升高,比表面积下降。400℃前比表面积下降趋势平缓,400℃之后急剧下降,导致催化剂所能提供的活性位急剧减少,并影响催化剂的吸附性能,最终致TiO2/ACF复合材料对苯去除率降低。400℃热处理样品对苯的去除效果最好。5.SEM测试结果表明,当负载次数为1次时,TiO2于ACF表面形成完整薄层,随着负载次数增加,TiO2薄层变厚、开裂,甚至部分脱落,有效接受光照进行气相光催化反应TiO2薄层面积减小。XRD分析显示对于TiO2/ACF复合材料中的TiO2,在300℃时,样品中的Ti02基本上以无定形结构存在,温度升高到400℃开始有锐钛矿相生成,500℃C—600℃时锐钛矿衍射峰形更加完整,衍射峰变窄,薄膜中锐钛矿含量及晶化程度逐渐增加;当温度升至700℃时开始有金红石结构生成,,800℃大部分转化为金红石相。6.TiO2与ACF之间存在协同作用。TiO2/ACF在紫外光照1h后对苯的去除率为39.53%,纯TiO2对苯的降解率为27.65%,TiO2被ACF负载后催化性能提高了原来的1.43倍,Ti02和ACF之间存在的协同效应使样品对苯的去除性能增强。7.运用GC—MS对苯去除过程中中间产物进行分析,通过比较在反应60min催化剂失活前后中间产物种类,发现主要是一些大分子的烷烃的生成且来不及断裂降解成CO2和H2O,在TiO2表面聚集并占据TiO2光催化剂的表面活性位,从而导致TiO2失活。