掺杂改性及磁场处理对钙钛矿光催化性能的影响

论文摘要

含钛高炉渣是钒钛磁铁矿炼铁后产生的固体废弃物,是我国冶金行业的一种废渣,其综合利用越来越倍受人们的重视。CaTiO3是含钛高炉渣中主要矿物之一,本文以CaTiO3为研究对象,探讨了CaTiO3在暗反应条件下吸附亚甲基蓝的特性,并利用XRD、SEM、FT-IR、UV-vis等多种检测手段,系统地研究了掺杂金属离子及磁场处理对CaTiO3光催化性能的影响,这对研究含钛高炉渣的光催化性能起着非常重要指导作用。以CaCO3和Ti02作为原料,在1500℃下以固相合成方法制备CaTiO3,在CaTiO3吸附亚甲基蓝实验中,结果表明：CaTiO3投加量对CaTiO3吸附亚甲基蓝的影响不大,吸附率大概在10%,亚甲基蓝的初始浓度对CaTiO3吸附亚甲基蓝的影响较大,随着亚甲基蓝初始浓度的提高吸附率下降,初始浓度为10mg·l-1亚甲基蓝吸附率为13%,达到吸附平衡的时间在0.5h左右；具体考察CaTiO3的投加量、光照时间和亚甲基蓝初始浓度等因素对CaTiO3在紫外-可见光下光催化降解亚甲基蓝活性的影响。结论表明：CaTiO3最佳的投加量为0.25g；光照时间越长降解率越高,反应速率变慢；亚甲基蓝的初始浓度越低光降解率越高,亚甲基蓝初始浓度10mg·l-1光照90min的降解率为83.1%。系统研究了焙烧温度和掺杂量对CaTiO3降解亚甲基蓝光催化活性的影响,结果表明：由于金属离子掺杂和被烧温度的不同导致光催化剂的化学成分和光吸收能力的变化,金属离子进入CaTiO3晶格形成缺陷以及新矿物的生成提高了光催化剂的降解能力,掺杂1%Cr3+的CaTiO3在600℃下焙烧2h后,光照90min后对亚甲基蓝的光催化降解率达到96.25%；掺杂0.1%Y3+的CaTiO3在600℃下进行焙烧后,光照90min对亚甲基蓝的光催化降解率为96.6%；掺杂1%Co2+的CaTiO3在600℃下进行焙烧后,光照90min对亚甲基蓝的光催化降解率为93.25%。在得到最佳焙烧温度和掺杂量后,再考察强磁场处理对CaTiO3光催化活性的影响,结果表明：0.5%Fe3+掺杂CaTiO3在600℃下6T强磁场处理后,光照90min亚甲基蓝的降解率达到100%；在600℃条件下4T处理过的掺杂量1%Cr3+的CaTiO3效果最好,光照90min光降解率达到100%；然而600℃条件下4T处理过的掺杂量0.1%Y3+的CaTiO3效果最好,光降解率达到100%,这是由于强磁场条件下磁化过的CaTiO3能使光催化体系中产生的自由基更多的保持在三重态,并有效的延长自由基的寿命,羟基自由基所具有的强氧化性是使吸附在催化剂表面的亚甲基蓝得以降解,并最终矿化,提高光催化降解率。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 含钛高炉渣的组成及利用现状
• 1.3 光催化的基本原理
• 1.4 提高光催化剂效率的途径
• 1.4.1 降低光催化剂的禁带宽度
• vb^-和e_cb^-的复合'>1.4.2 加入俘获剂以阻止h_vb^-和e_cb^-的复合
• 1.4.3 扩展光催化剂可利用的光谱范围
• 1.5 钙钛矿型复合氧化物光催化机理及影响因素
• 1.6 课题的提出意义目的及内容
• 1.6.1 课题的提出与意义
• 1.6.2 主要研究内容
• 3的制备与表征'>第2章 CaTiO₃的制备与表征
• 2.1 实验原料及设备
• 3的表征方法'>2.2 CaTiO₃的表征方法
• 3固相制备原理'>2.3 CaTiO₃固相制备原理
• 2.3.1 热力学条件
• 2.3.2 动力学条件
• 3的制备'>2.4 CaTiO₃的制备
• 3的光催化性能研究'>第3章 CaCO₃的光催化性能研究
• 3.1 实验仪器及步骤
• 3.2 标准曲线和吸收曲线的测定
• 3.2.1 光的吸收基本定律一朗伯（Lambert）-比耳（Beer）定律
• 3.2.2 标准曲线测定
• 3.2.3 吸收曲线的测定
• 3的吸附特性'>3.3 CaTiO₃的吸附特性
• 3.3.1 平衡吸附率
• 3吸附光谱分析'>3.3.2 CaTiO₃吸附光谱分析
• 3.4 影响吸附率平衡的因素
• 3添加量对吸附率的影响'>3.4.1 CaTiO₃添加量对吸附率的影响
• 3.4.2 亚甲基蓝溶液浓度对吸附率的影响
• 3.5 亚甲基蓝自身紫外-可见光下的降解
• 3.6 CaTi03光催化性能的影响因素
• 3.6.1 紫外-可见光照时间的影响
• 3.6.2 亚甲基蓝初始浓度的影响
• 3添加量的影响'>3.6.3 CaTiO₃添加量的影响
• 3.7 小结
• 3催化性能影响'>第4章 掺杂对CaTiO₃催化性能影响
• 3+掺杂的影响'>4.1 Cr³⁺掺杂的影响
• 3+掺杂CaTiO₃的制备'>4.1.1 Cr³⁺掺杂CaTiO₃的制备
• 3+掺杂CaTiO₃的表征'>4.1.2 Cr³⁺掺杂CaTiO₃的表征
• 3+掺杂CaTiO₃的光催化活性'>4.1.3 Cr³⁺掺杂CaTiO₃的光催化活性
• 3+掺杂的影响'>4.2 Y³⁺掺杂的影响
• 3+掺杂CaTiO₃的制备'>4.2.1 Y³⁺掺杂CaTiO₃的制备
• 3+掺杂CaTiO₃的表征'>4.2.2 Y³⁺掺杂CaTiO₃的表征
• 3+掺杂CaTiO₃的光催化活性'>4.2.3 Y³⁺掺杂CaTiO₃的光催化活性
• 2+掺杂的影响'>4.3 Co²⁺掺杂的影响
• 2+掺杂CaTiO₃的制备'>4.3.1 Co²⁺掺杂CaTiO₃的制备
• 2+掺杂CaTiO₃的表征'>4.3.2 Co²⁺掺杂CaTiO₃的表征
• 2+掺杂CaTiO₃的光催化活性'>4.3.3 Co²⁺掺杂CaTiO₃的光催化活性
• 4.4 小结
• 3光催化性能的影响'>第5章 强磁场处理对CaTiO₃光催化性能的影响
• 5.1 磁场处理对纯钙钛矿的影响
• 5.1.1 XRD分析
• 5.1.2 SEM分析
• 5.1.3 FT-IR分析
• 5.1.4 UV-vis分析
• 5.1.5 磁场对光催化效果的影响
• 3+掺杂钙钛矿的影响'>5.2 磁场处理对Fe³⁺掺杂钙钛矿的影响
• 5.2.1 XRD分析
• 5.2.2 SEM分析
• 5.2.3 FT-IR分析
• 5.2.4 UV-vis分析
• 5.2.5 磁场对光催化效果的影响
• 3+掺杂钙钛矿的影响'>5.3 磁场处理对Cr³⁺掺杂钙钛矿的影响
• 5.3.1 XRD分析
• 5.3.2 SEM分析
• 5.3.3 FT-IR分析
• 5.3.4 UV-vis分析
• 5.3.5 磁场对光催化效果的影响
• 3+掺杂钙钛矿的影响'>5.4 磁场处理对Y³⁺掺杂钙钛矿的影响
• 5.4.1 XRD分析
• 5.4.2 SEM分析
• 5.4.3 FT-IR分析
• 5.4.4 UV-vis分析
• 5.4.5 磁场对光催化效果的影响
• 5.5 小结
• 第6章 结论
• 参考文献
• 致谢