论文摘要
环境友好催化材料的研究已成为“绿色化学”研究中的一个重要环节,类水滑石(LDHs)作为一类新型基础功能材料,其独特的物理,化学特性引起了人们的广泛关注。其焙烧产物(LDOs)比水滑石前体具有更大的比表面积和更强的碱性,这种新型功能材料在环境、催化、吸附等方面展示了广阔的应用前景。本文使用共沉淀法和水热法合成了一系列NiAl、CoAl水滑石,对合成条件进行了进一步优化,并对制备出的产物进行了焙烧复原试验,同时借助XRD, TG-DSC, FT-IR, TEM, SEM, BET等分析手段对所得样品进行了表征和分析。研究结果表明:合成水滑石的最佳条件,对于NiAl水滑石pH值为10;阳离子配比Ni2+/Al3+=3、Co2+/Al3+=2时,水滑石的层状结构有序性较好。XRD分析表明,NiAl类以CO(NH2)2作沉淀剂合成的LDH较以NaOH为沉淀剂合成的样品各晶面的衍射峰尖锐,说明产物结晶度高且各晶面生长完整;但使用共沉淀法合成CoAl水滑石时,不同沉淀剂对水滑石结构影响却不是很大。不同方法(共沉淀法和水热法)及沉淀剂(NaOH和CO(NH2)2)合成的水滑石比较,水热法用CO(NH2)2作沉淀剂合成出的水滑石结晶度最好、晶形最完整、粒径最大。焙烧温度对水滑石的结构影响很大。随着焙烧温度的升高,NA-3-HTL水滑石结构逐渐塌陷开始出现NiO晶相,且随着焙烧温度的升高NiO晶相逐渐长大,450℃焙烧后的水滑石结构已完全塌陷,1100℃焙烧的样品出现尖晶石相;CA-2-HTL水滑石250-300℃结构塌陷开始出现C0304晶相,且随着焙烧温度的升高,700℃焙烧的样品已出现尖晶石相。在结构恢复实验的复原条件下,200-350℃焙烧后的样品几乎能完全复原,且一些复原产物的结晶度及结构完整性优于原样。Co-Al LDO 200℃焙烧复原样品的结构完整性最好。焙烧温度再高至结构塌陷温度,由于氧化物相的存在,在本实验条件下水滑石焙烧样品无法完全恢复结构。由于层状材料的结构重构能力不仅取决于HT1Cs原样的性能和焙烧温度,还很大程度上取决于复原条件。因此,对复原温度、复原时间和复原的介质条件加以改善,其高温焙烧的复原效果可能会更好。在本实验的复原条件下,200-350℃焙烧后的Ni-Al LDO样品几乎能完全复原,200℃焙烧的Co-Al LDO复原效果最好,对于这两种水滑石,焙烧温度升高至结构塌陷温度,焙烧样品则无法完全恢复结构。