飞秒激光场诱导的分子一维取向

论文摘要

本论文从实验和理论两个方面系统地研究了分子在线偏振飞秒强激光作用下的一维取向过程。分子与飞秒强激光相互作用迫使分子的主轴沿激光的偏振方向发生取向,由于飞秒激光脉冲宽度通常远小于分子的转动周期,分子的这种取向在激光停止后可以周期性地再现,因而称为分子的无外场取向或脉冲后取向。利用弱光偏振光谱探测法,作者观察到一系列处在室温和常压下的分子的脉冲后取向,探讨了提高分子取向程度的各种方法,并在实验上观察到了CS2分子的双光束增强取向。同时作者还发展了一种纯外差弱光光谱方法来实时测量分子的这种脉冲后取向,该方法结合了已有的两种探测方法的优点,实验测量的纯外差信号直接量化分子的取向程度,取向信号的傅立叶变换光谱则提供了转动波包中转动态的布居信息。最后利用偏振相互垂直的双脉冲实验方法,作者发现对于百飞秒的激光脉冲,当激光强度大于分子电离阈值,激光脉冲前沿使乙烯分子在电离前发生取向,导致乙烯分子库仑爆炸的碎片离子相对于激光偏振方向呈现高度各向异性分布。全文共分五个部分:1.绪论简单介绍超快超强激光的发展历史和分子在飞秒强激光场作用下的不同行为。重点介绍了强度介于1012~1015W/cm2的激光脉冲作用下分子的取向、电离和库仑爆炸过程,最后介绍本文实验使用的飞秒啁啾脉冲放大系统。2.飞秒激光场下分子的脉冲后取向通过弱光偏振光谱法观察到N2,O2,CO,CO2,N2O,CS2,C2H4等一系列分子在飞秒激光脉冲作用后的一维取向信号。探讨了如何提高分子取向程度的方法并实验探测了CS2分子的双光束增强取向。3.纯外差弱光偏振光谱探测方法发展了一种纯外差弱光光谱方法来实时探测分子在飞秒强激光脉冲作用后的一维取向,实验测量的纯外差信号直接量化分子的取向程度,取向信号的傅立叶变换光谱提供了转动波包中转动态的布居信息。利用本文发展的这种纯外差弱光光谱方法,作者实验观察到利用另一束飞秒激光可以对分子转动波包中的转动态布居进行调控。4.飞秒强激光场下乙烯分子的库仑爆炸碎片离子研究通过偏振相互垂直的双脉冲法研究了C2H4分子在飞秒强激光脉冲作用下库仑爆炸碎片离子的各向异性分布,实验结果表明:对于百飞秒的激光脉冲,激光脉冲上升沿会使分子在电离前发生取向,导致库仑爆炸碎片离子沿激光的偏振方向分布。5.论文总结从理论和实验两方面研究了一系列分子在飞秒强激光脉冲作用后的一维取向过程,实验验证了不同时间加入多束脉冲可以明显提高分子取向程度的结论。发展了一种纯外差弱光偏振光谱方法实时探测分子转动波包随时间的演化,并实验观察到利用另一束飞秒激光可以对分子转动波包中的转动态布居进行调控。最后通过偏振相互垂直的双脉冲法证实,对于百飞秒的激光脉冲,激光脉冲上升沿会使分子在电离前发生取向,导致库仑爆炸碎片离子沿激光的偏振方向分布。

论文目录

• 摘要
• 英文摘要
• 第一章 绪论
• 1.1 超快超强激光脉冲技术的发展
• 1.2 激光场下分子的各种行为
• 1.2.1 分子取向
• 1.2.2 分子电离
• 1.2.3 分子库仑爆炸
• 1.3 飞秒激光啁啾放大系统
• 1.4 本章小结
• 第二章 飞秒激光场下分子的脉冲后取向
• 2.1 研究背景
• 2.2 分子取向理论
• 2.2.1 分子取向研究模型
• 2.2.2 转动波包动力学计算
• 2θ>'>2.2.3 分子取向的表征参数2θ>
• 2.3 飞秒激光场下分子的一维取向
• 2.3.1 分子取向常用探测方法
• 2.3.2 脉冲后取向实验系统
• 2.3.3 分子的一维取向
• 2.3.4 提高分子取向程度的方法
• 2.4 本章小结
• 第三章 纯外差弱光偏振光谱探测方法
• 3.1 研究背景
• 3.2 纯外差弱光偏振光谱
• 3.2.1 实验光路
• 3.2.2 外差探测理论
• 3.2.3 纯外差信号
• 3.2.4 纯外差信号的傅立叶变换
• 3.3 分子转动波包的飞秒激光调控
• 3.4 本章小结
• 第四章 飞秒强光场下乙烯分子的库仑爆炸碎片离子研究
• 4.1 研究背景
• 4.2 飞行时间质谱系统
• 4.3 乙烯分子的库仑爆炸碎片离子研究
• 4.3.1 飞秒激光场下的飞行时间质谱
• 4.3.2 库仑爆炸碎片离子角分布
• 4.4 乙烯分子的碎片离子各向异性角分布机理研究
• 4.4.1 双脉冲法实验
• 4.4.2 实验结论
• 4.5 本章小结
• 第五章 论文总结
• 参考文献
• 攻读博士学位期间发表文章
• 致谢