蛋白质对重金属离子在氧化锰/水界面吸附行为的影响

论文摘要

矿质颗粒物对重金属离子的吸附-解吸作用是环境中普遍存在的一个物理化学过程。过程的热力学性质和动力学行为对重金属离子在环境中的形态、浓度、迁移性、归宿和生物有效性具有重要的影响。环境中广泛存在着各种有机质,具有络合性质和表面活性,对重金属离子的迁移转化有重要影响。蛋白质是由氨基酸聚合生成的大分子物质,其分子结构中含有多个氨基、羧基、醇羟基及酚羟基等官能团,在自然环境中有广泛的分布。本文以合成的三种锰矿作为矿质颗粒物的代表,以牛血清白蛋白（BSA）和溶菌酶（LSZ）作为模型蛋白,考察蛋白质的加入对锰矿颗粒物吸附Cu2+、Cd2+、Zn2+、Ni2+的影响。研究发现,蛋白质的加入减少了重金属离子在锰矿颗粒物表面的吸附,不同的重金属离子受到的影响不同;牛血清白蛋白和溶菌酶对同种重金属离子的影响也有差异;蛋白质和重金属离子的加入顺序对重金属离子吸附也有很大的影响。锰矿颗粒物-重金属-蛋白质三元体系中,发生着复杂的吸附、络合反应,各物质之间的作用力大小决定了吸附量的变化规律。这些结果对进一步了解重金属离子的迁移转化和其影响因素有重要意义。研究了pH对BSA在δ-MnO2、α-MnO2和γ-MnOOH表面吸附以及LSZ在δ-Mn02表面吸附的影响。结果表明,pH对这两种蛋白质在锰矿颗粒物表面的吸附性能有不同影响。比较了BSA存在与否两种情况下,Cu2+在δ-MnO2、α-MnO2和γ-MnOOH表面的吸附情况。BSA存在时Cu2+在锰矿颗粒物表面的吸附率-pH曲线仍为典型的“S”形,BSA的加入使得吸附突跃向高pH方向移动,即相同pH下,Cu2+吸附率降低,BSA与Cu2+竞争锰矿颗粒物表面的吸附位。另外在本文所研究的浓度范围内,三种形态锰矿颗粒物的吸附等温线均很好地符合Langmuir等温式。加入BSA,使Cu2+的饱和吸附量降低。研究了在BSA或LSZ存在下,各种因素对δ-MnO2吸附Cu2+、Cd2+、Zn2+的影响。蛋白质存在与否,pH对Cu2+、Cd2+、Zn2+在δ-MnO2表面的吸附率影响类似,均使得吸附率-pH曲线呈“S”形,蛋白质的加入使得三种重金属离子的吸附突跃均向高pH值方向移动。认为Cu2+、Cd2+、Zn2+在δ-MnO2表面的吸附是通过氧化锰表面的羟基络合形成的,pH是影响吸附的主要因素。在所研究的浓度范围内,Cu2+、Cd2+、Zn2+的等温吸附线均很好地遵循Langmuir等温吸附方程,蛋白质的加入均使得Cu2+、Cd2+、Zn2+在δ-MnO2表面的吸附量降低。BSA存在下,Cu2+、Cd2+、Zn2+在δ-MnO2表面上的吸附率均随离子强度的增大而减小。另外还考察了在不同pH下蛋白质浓度对重金属离子吸附的影响。对比研究了BSA加入顺序不同时,各种因素对Ni2+、Cu2+在δ-MnO2表面吸附的影响。考察了pH对吸附的影响,加入顺序不同,吸附率-pH曲线均为“S”形,BSA的加入使Ni2+、Cu2+的吸附突跃向高pH方向移动,移动程度与BSA的加入方式有关,先加入BSA的方式使得这种效应更明显。BSA存在下Ni2+、Cu2+的等温吸附线均很好地遵循Langmuir等温吸附方程。加入BSA使Ni2+、Cu2+的饱和吸附量降低,降低程度与BSA的加入方式有关,三种加入方式使重金属离子吸附量减少的程度大小次序为:先加入BSA>同时加入≈先加入重金属离子。另外当BSA存在时,Ni2+、Cu2+在δ-MnO2上的饱和吸附量均随温度的升高而增大。解吸实验证明,Ni2+、Cu2+在δ-MnO2表面的吸附可逆性取决于溶液的pH值,BSA的加入不会改变其吸附可逆性。

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摘要

Abstract

第一章绪论

1.1 引言

1.2 氧化锰矿物表面吸附性质研究进展

1.2.1 氧化锰矿物的吸附特性

1.2.2 氧化锰矿物与金属离子的相互作用

1.3 天然有机质的吸附行为及其环境效应

1.3.1 天然有机质的来源及环境意义

1.3.2 环境中蛋白质的来源及存在形态

1.3.3 蛋白质的属性

1.4 天然有机质对水中固相物质吸附重金属的影响

1.5 选题依据及主要内容

2和γ-MnOOH 吸附Cu²⁺的影响'>第二章牛血清白蛋白对α-Mn0₂和γ-MnOOH 吸附Cu²⁺的影响

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 锰矿颗粒的表征

2吸附Cu²⁺的影响'>2.4 BSA 对α-Mn0₂吸附Cu²⁺的影响

2 上的吸附率-pH 曲线'>2.4.1 BSA 在α-Mn0₂ 上的吸附率-pH 曲线

2+在α-Mn0₂ 上的吸附率-pH 曲线'>2.4.2 BSA 存在下Cu²⁺在α-Mn0₂ 上的吸附率-pH 曲线

2+在α-Mn0₂ 的吸附等温线'>2.4.3 BSA 存在下Cu²⁺在α-Mn0₂的吸附等温线

2+的影响'>2.5 BSA 对γ-MnOOH 吸附Cu²⁺的影响

2.5.1 BSA 在γ-MnOOH 上的吸附率-pH 曲线

2+在γ-MnOOH 上的吸附率-pH 曲线'>2.5.2 BSA 存在下Cu²⁺在γ-MnOOH 上的吸附率-pH 曲线

2+在γ-MnOOH 上的吸附等温线'>2.5.3 BSA 存在下Cu²⁺在γ-MnOOH 上的吸附等温线

2.6 小结

2吸附Cu²⁺、Cd²⁺、Zn²⁺的影'>第三章牛血清白蛋白对δ-Mn0₂吸附Cu²⁺、Cd²⁺、Zn²⁺的影

3.1 引言

3.2 实验部分

2 的表征结果'>3.3 δ-Mn0₂的表征结果

2 上的吸附率-pH 曲线'>3.4 BSA 在δ-Mn0₂ 上的吸附率-pH 曲线

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>3.5 BSA 对Cu²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>3.5.1 BSA 存在下Cu²⁺的吸附率-pH 曲线

2+吸附率的影响'>3.5.2 BSA 存在下离子强度对Cu²⁺吸附率的影响

2+的吸附等温线'>3.5.3 BSA 存在下Cu²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>3.5.4 BSA 浓度对Cu²⁺吸附率的影响

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>3.6 BSA 对Cd²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>3.6.1 BSA 存在下Cd²⁺的吸附率-pH 曲线

2+吸附率的影响'>3.6.2 BSA 存在下离子强度对Cd²⁺吸附率的影响

2+的吸附等温线'>3.6.3 BSA 存在下Cd²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>3.6.4 BSA 浓度对Cd²⁺吸附率的影响

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影'>3.7 BSA 对Zn²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影

2+的吸附率-pH 曲线'>3.7.1 BSA 存在下Zn²⁺的吸附率-pH 曲线

2+吸附率的影响'>3.7.2 BSA 存在下离子强度对Zn²⁺吸附率的影响

2+的吸附等温线'>3.7.3 BSA 存在下Zn²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>3.7.4 BSA 浓度对Zn²⁺吸附率的影响

3.8 小结

2吸附Cu²⁺、Cd²⁺、Zn²⁺的影'>第四章溶菌酶对δ-Mn0₂吸附Cu²⁺、Cd²⁺、Zn²⁺的影

4.1 引言

4.2 实验部分

2 上的吸附率-pH 曲线'>4.3 溶菌酶在δ-Mn0₂ 上的吸附率-pH 曲线

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>4.4 溶菌酶对Cu²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>4.4.1 溶菌酶存在下Cu²⁺的吸附率-pH 曲线

2+的吸附等温线'>4.4.2 溶菌酶存在下Cu²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>4.4.3 溶菌酶浓度对Cu²⁺吸附率的影响

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>4.5 溶菌酶对Cd²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>4.5.1 溶菌酶存在下Cd²⁺的吸附率-pH 曲线

2+的吸附等温线'>4.5.2 溶菌酶存在下Cd²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>4.5.3 溶菌酶浓度对Cd²⁺吸附率的影响

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影'>4.6 溶菌酶对Zn²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影

2+的吸附率-pH 曲线'>4.6.1 溶菌酶存在下Zn²⁺的吸附率-pH 曲线

2+的吸附等温线'>4.6.2 溶菌酶存在下Zn²⁺的吸附等温线

2+吸附率的影响'>4.6.3 溶菌酶浓度对Zn²⁺吸附率的影响

4.7 小结

2+、Cu²⁺在δ-Mn0₂表面吸附的影响'>第五章 BSA 加入顺序不同对Ni²⁺、Cu²⁺在δ-Mn0₂表面吸附的影响

5.1 引言

5.2 实验部分

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>5.3 BSA 加入顺序对Ni²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>5.3.1 BSA 存在下Ni²⁺的吸附率-pH 曲线

2+的吸附等温线'>5.3.2 BSA 存在下Ni²⁺的吸附等温线

2+吸附率-pH 曲线的影响'>5.3.3 BSA 浓度对Ni²⁺吸附率-pH 曲线的影响

2+吸附等温线的影响'>5.3.4 温度对BSA 存在下Ni²⁺吸附等温线的影响

2+的解吸'>5.3.5 BSA 存在下吸附态Ni²⁺的解吸

2+与δ-Mn0₂ 间吸附平衡性质的影响'>5.4 BSA 加入顺序对Cu²⁺与δ-Mn0₂间吸附平衡性质的影响

2+的吸附率-pH 曲线'>5.4.1 BSA 存在下Cu²⁺的吸附率-pH 曲线

2+的吸附等温线'>5.4.2 BSA 存在下Cu²⁺的吸附等温线

²⁺吸附等温线'>5.4.3 不同BSA 浓度下的Cu^²⁺吸附等温线

2+吸附等温线的影响'>5.4.4 温度对BSA 存在下Cu²⁺吸附等温线的影响

2+的解吸'>5.4.5 BSA 存在下吸附态Cu²⁺的解吸

5.5 小结

第六章结论和展望

参考文献

致谢

攻读学位期间取得的科研成果

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