原位生长掺杂TiO2薄膜电极及其光电转换性能研究

论文摘要

TiO2薄膜电极是染料敏化太阳能电池的重要组成部分。制备工艺简便,成本低廉,与基体结合牢固的TiO2薄膜电极有利于推动染料敏化太阳能电池的实际应用进程。本论文采用微等离子体氧化法在钛表面原位生长与基体结合力好和大面积的TiO2薄膜电极。研究了电解液体系、电流密度、电压、电解质浓度、反应时间和敏化工艺对的TiO2薄膜光电性能的影响。通过优化工艺参数实现了TiO2薄膜电极的原位生长。以（NH4）2SO4为电解液体系,当电流密度为14A/dm2、电压为245V、电解质浓度为0.5mol/L、反应时间为10min,敏化温度为25℃,染料浓度为0.2mmol/L时,所得TiO2薄膜电极的光电性能较好,开路电压、短路电流、填充因子和光电转换效率分别为652mV、149μA/cm2、0.39和0.095%。研究了N、S和Nd单独掺杂及N与Nd复合掺杂对原位生长TiO2薄膜电极光电性能的影响。结果表明,N、S、Nd单独掺杂和N与Nd复合掺杂均可显著提高原位生长TiO2薄膜电极光电性能,其中单独掺杂TiO2薄膜电极的光电性能优于复合掺杂,N掺杂TiO2薄膜电极的光电性能最好,开路电压、短路电流、填充因子和光电转换效率分别达到了701mV、165μA/cm2、0.42和0.121%。利用SEM、XRD、XPS、UV-vis DRS和EIS等分析手段,对掺杂前后所得TiO2薄膜电极表面形貌、晶胞参数、晶粒大小、吸收光谱及内部阻抗进行了分析。研究结果表明,所得薄膜是由金红石型TiO2为主晶相,同时含有少量的Ti组成,并且表面存在大量分布均匀的微孔。掺杂使TiO2的晶胞体积发生膨胀,晶粒尺寸、禁带宽度和内部阻抗减小。其中Nd掺杂使TiO2薄膜禁带宽度减小程度最大,而N掺杂使内部阻抗减小程度最大。通过研究原位生长TiO2薄膜电极的光诱导电子反应和光电子界面动力学行为发现,原位生长TiO2薄膜电极能够发生光诱导电子转移,实现光生电子的快速注入,并且较小的TiO2晶粒尺寸和内部阻抗能够减少光生电子在界面处的湮没。利用第一性原理计算了N和Nd掺杂前后原位生长TiO2薄膜电极的能带结构,计算结果表明掺杂后的TiO2能带结构中产生了杂质能级,使其禁带宽度变小,计算结果与实验值符合较好,这进一步证明掺杂改性可以调节原位生长TiO2薄膜电极的能带结构,进而提高其光电性能。探讨了原位生长掺杂TiO2薄膜电极的光电转换行为,发现晶粒尺寸、内部阻抗和禁带宽度对原位生长TiO2薄膜电极光电性能的影响是三者共同作用的结果,三者之间的良好匹配能够得到较高光电性能的原位生长TiO2薄膜电极。

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摘要

Abstract

第1章绪论

1.1 课题来源及研究意义

1.2 太阳能电池的发展

1.2.1 硅系太阳能电池

1.2.2 化合物半导体太阳能电池

1.2.3 聚合物太阳能电池

1.2.4 染料敏化太阳能电池

1.3 染料敏化太阳能电池的光电转换机理

1.3.1 染料敏化太阳能电池的结构与原理

2 半导体的光电转换过程'>1.3.2 TiO₂半导体的光电转换过程

1.3.3 染料敏化剂的光敏作用

2 薄膜电极的制备与改性'>1.4 TiO₂薄膜电极的制备与改性

2 薄膜电极的制备'>1.4.1 TiO₂薄膜电极的制备

2 薄膜的制备'>1.4.2 原位生长TiO₂薄膜的制备

2 薄膜电极的改性'>1.4.3 TiO₂薄膜电极的改性

1.5 主要研究内容

第2章实验材料及研究方法

2.1 实验材料及试剂

2.1.1 实验材料

2.1.2 实验试剂

2.2 实验设备

2.2.1 主要实验设备

2.2.2 微等离子体氧化电源

2.3 实验方法

2 薄膜电极制备'>2.3.1 TiO₂薄膜电极制备

2.3.2 染料敏化太阳能电池组装

2.3.3 光电性能评价

2 薄膜电极结构表征与性能评价'>2.4 TiO₂薄膜电极结构表征与性能评价

2.5 染料敏化剂的合成与表征

2.5.1 染料敏化剂结构表征方法

2.5.2 染料敏化剂的合成

2薄膜电极系统的建立'>第3章 TiO₂薄膜电极系统的建立

2 薄膜的匹配原则'>3.1 染料敏化剂与TiO₂薄膜的匹配原则

2 薄膜的电解液筛选'>3.2 制备TiO₂薄膜的电解液筛选

3.2.1 电解液体系对光电性能的影响

2 薄膜电解液的确定'>3.2.2 制备TiO₂薄膜电解液的确定

2 表面的相互作用'>3.3 染料敏化剂与TiO₂表面的相互作用

3.4 染料敏化工艺优化

3.4.1 敏化剂浓度对光电性能的影响

3.4.2 敏化温度和时间对光电性能的影响

3.5 本章小结

2薄膜电极的原位生长'>第4章 TiO₂薄膜电极的原位生长

2 薄膜电极结构及光电性能的影响'>4.1 电流密度对TiO₂薄膜电极结构及光电性能的影响

2 薄膜表面形貌与相组成的影响'>4.1.1 电流密度对TiO₂薄膜表面形貌与相组成的影响

2 薄膜电极光电性能的影响'>4.1.2 电流密度对TiO₂薄膜电极光电性能的影响

2 薄膜电极结构及光电性能的影响'>4.2 电压对TiO₂薄膜电极结构及光电性能的影响

2 薄膜表面相貌与相组成的影响'>4.2.1 电压对TiO₂薄膜表面相貌与相组成的影响

4.2.2 电压对光电性能的影响

2 薄膜光电性能的影响'>4.3 电解液浓度和反应时间对TiO₂薄膜光电性能的影响

4.4 本章小结

2薄膜电极光电性能的影响'>第5章掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能的影响

2 薄膜电极光电性能及结构的影响'>5.1 N 和S 掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能及结构的影响

2 薄膜电极光电性能的影响比较'>5.1.1 N 和S 掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能的影响比较

2 薄膜电极光电性能及结构的影响'>5.1.2 N 掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能及结构的影响

2 薄膜电极光电性能及结构的影响'>5.2 Nd 掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能及结构的影响

2 薄膜电极光电性能的影响'>5.2.1 Nd 掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能的影响

2 薄膜电极的表面形貌与相组成'>5.2.2 Nd 掺杂TiO₂薄膜电极的表面形貌与相组成

2 薄膜电极的光学与电化学性能分析'>5.2.3 Nd 掺杂TiO₂薄膜电极的光学与电化学性能分析

2 薄膜电极光电性能及结构的影响'>5.3 复合掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能及结构的影响

2 薄膜电极光电性能的影响'>5.3.1 复合掺杂对TiO₂薄膜电极光电性能的影响

2 薄膜的表面形貌与相组成的影响'>5.3.2 复合掺杂对TiO₂薄膜的表面形貌与相组成的影响

5.3.3 复合掺杂Ti02 薄膜的光学与电化学性能分析

2 薄膜电极光电性能影响的分析'>5.4 结构变化对TiO₂薄膜电极光电性能影响的分析

5.5 本章小结

2薄膜电极光电转换行为'>第6章原位生长掺杂TiO₂薄膜电极光电转换行为

2 薄膜电极的光诱导电子转移'>6.1 原位生长TiO₂薄膜电极的光诱导电子转移

6.1.1 光诱导电子转移反应的基本理论

2 薄膜电极的光生电子转移过程'>6.1.2 原位生长TiO₂薄膜电极的光生电子转移过程

2 薄膜电极的光电子界面动力学行为'>6.2 原位生长TiO₂薄膜电极的光电子界面动力学行为

2 薄膜电极光电子传输的影响'>6.2.1 晶粒尺寸对TiO₂薄膜电极光电子传输的影响

2 薄膜电极光生电子传输的影响'>6.2.2 阻抗对TiO₂薄膜电极光生电子传输的影响

2 能带结构对光电转换性能的影响'>6.3 原位生长TiO₂能带结构对光电转换性能的影响

6.4 光电转换的影响因素分析

6.5 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢

个人简历

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