论文摘要
本文系统研究六种金属离子掺杂TiO2薄膜的掺杂机理,并结合X-射线衍射（XRD）以及扫描电镜（SEM）形貌分析,分别研究了掺杂离子的种类、掺杂浓度、离子半径、离子价态、离子电荷、离子稳定氧化态的电子亲和势以及氧化物的生成焓与纳米TiO2薄膜的光催化性能之间的关系。以钛酸四丁酯和无水乙醇为原料,加硝酸盐溶液引入金属离子,采用溶胶-凝胶法和浸渍-提拉法在玻璃表面施涂膜层,镀膜速度控制在23mm/min。通过热处理以后,得到均匀透明、颗粒分布均匀的掺杂纳米TiO2薄膜,并且薄膜相结构均为锐钛矿相和金红石相,每次制备出的纳米粒子粒径稳定在3050nm。光催化降解甲基橙试验结果表明,La3+、Ce3+、Fe3+、Ni2+、Cu2+的掺杂明显提高了TiO2的光催化活性,其中Fe3+掺杂的TiO2薄膜光催化降解率最高,达到90.01%,而Zn2+的掺杂则在一定程度上降低了TiO2光催化降解甲基橙的能力,本试验条件下光催化降解能力依次为Fe3+>La3+>Ni2+>Cu2+>Ce3+>Zn2+。离子掺杂浓度与光催化性能试验结果表明,随着掺杂Fe3+浓度的增加光催化活性提高,随着掺杂La3+浓度的增加光催化活性下降;Cu2+、Ce3+的最佳掺杂浓度为5%,Ni2+的最佳掺杂浓度为3%;随着光照时间的增加,掺杂上述离子均使TiO2的降解率增大。经过多次试验和各种测试结果证明,除了Ce3+外,掺杂离子后随着粒径的减少,锐钛矿相的含量呈递增的趋势,光催化活性也越来越好。在掺杂Fe3+浓度为5%时粒径较小,达到38.23nm,光催化活性较高;而掺杂Zn2+时粒径较大,为41.86nm,光催化活性较低。此外,离子电荷与半径的比值q/r与催化活性的变化规律基本相同,q/r值越大即离子的得电子能力越强。掺杂元素稳定氧化态电子亲和势与离子半径的比值Ea/r与催化活性之间有很好的一致性,掺杂元素的稳定氧化态对电子的亲和能力越大,催化活性越高;第一电离能与光催化活性的关系不大,而MOX/TiO2光催化性能与对应金属氧化物生成焓间具有较好的相关性,即氧化物生成焓越小,光催化活性越好;除Fe3+外,氧化物生成焓越大,光催化活性越差。
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摘要Abstract第1章 绪论1.1 课题背景1.2 国内外研究现状2 光催化剂的制备方法'>1.3 目前TIO2光催化剂的制备方法2 光催化剂应用'>1.4 TIO2光催化剂应用1.5 选题的意义和主要研究内容2的光催化机理及影响因素'>第2章 TIO2的光催化机理及影响因素2.1 半导体材料的光催化机理2 光催化机理'>2.2 金属离子掺杂TIO2光催化机理2 光催化剂的改性'>2.3 TIO2光催化剂的改性2 薄膜光催化活性的因素'>2.4 影响TIO2薄膜光催化活性的因素2.4.1 晶体晶型2.4.2 晶粒尺寸大小2.4.3 表面积的影响2.4.4 表面羟基的影响2.4.5 镀膜底物对溶液降解率的影响2.4.6 甲基橙初始pH 值对光降解率的影响2薄膜的制备'>第3章 掺杂金属离子纳米TIO2薄膜的制备3.1 化学试剂和仪器3.2 试验部分3.2.1 试验原理3.2.2 试验工艺流程图2 溶胶的制备'>3.2.3 TiO2溶胶的制备3.2.4 浸渍-提拉法镀膜3.2.5 薄膜的热处理3.3 指示剂的选择和光催化活性的测试3.4 催化剂的表征3.4.1 XRD 分析3.4.2 SEM 分析3.5 本章小结2光降解率影响及结构表征'>第4章 离子掺杂对TIO2光降解率影响及结构表征4.1 离子掺杂浓度与光催化活性的关系4.2 离子掺杂对降解率的影响3+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.1 La3+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响3+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.2 Ce3+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响3+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.3 Fe3+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响2+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.4 Ni2+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响2+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.5 Zn2+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响2+浓度对TiO2 薄膜光催化性能的影响'>4.2.6 Cu2+浓度对TiO2薄膜光催化性能的影响2 薄膜的催化活性评价结果'>4.2.7 金属离子掺杂TiO2薄膜的催化活性评价结果2 薄膜光催化性能的影响'>4.3 煅烧温度对TIO2薄膜光催化性能的影响4.4 XRD 结果分析4.5 薄膜表面的SEM 结果分析4.6 本章小结第5章 离子化学性质与离子掺杂活性的关系2 光催化活性的影响'>5.1 离子半径与价态对TIO2光催化活性的影响5.2 离子电荷与半径的比值与光催化活性的关系5.3 离子的电子构型与光催化活性的关系5.4 离子稳定氧化态的电子亲和势与光催化活性的关系5.5 元素的第一电离能与光催化活性的关系5.6 吸附氧对催化剂光催化性能的影响5.7 本章小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表的学术论文致谢
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