新型多相光催化反应器降解特性及光强分布数学模型

论文摘要

本论文设计了新型迷宫式错流鼓泡反应器（LBPR），通过物料衡算并结合光催化反应的动力学方程建立了LBPR反应器多级串联全混流模型和间歇再循环体系模型来描述出口浓度与折流板数、液面高度及反应时间之间的数学关系。预测了折流板数、液面高度、液速、处理量、光强、催化剂对降解速率的影响。以30-40目活性碳为载体，采用溶胶—凝胶法制备了负载型TiO2薄膜颗粒光催化剂，对含甲基橙废水进行光催化降解。考察了反应器内折流板数量与出水液面高度等结构参数对有机物降解性能的影响。结果表明：当折流板为12块，液面高度为4cm时，在液量0.0111m3·h-1、催化剂4.8g·L-1的完全流化的操作条件下反应1.5h，降解率达到100％。实验数据与理论分析基本吻合。此外考察了外部平行光源照射下液-固及气-液-固二维流化床中流体流动状况对床层光强分布和波动规律的影响。采用朗伯-比尔定律建立了两相及三相流化床中光强分布的数学模型，分析了液含率、气含率及气、固相吸光系数对床层光强分布的影响，并采用自制光纤光强传感器测定了床层中的光强分布和波动信号。二维流化床中床层光强沿径向呈指数衰减，随着液含率和气含率增大而增大，理论计算与实验结果吻合。对光强波动信号的自功率谱分析表明，液-固流化床中功率谱密度由低频至高频呈规律性衰减，气-液-固三相流化床中由于受气泡的影响功率谱密度出现起伏，在5～12 Hz处出现谱峰，与气泡的产生频率一致。将光视为光量子流，结合朗伯-比尔定律建立了环型流化床中光强分布的数学模型，分析了固相催化剂的吸光性、催化剂的用量、甲基橙的吸光性、反应时间对床层光强分布的影响。通过物料衡算建立了反应体系的间歇再循环体系模型来描述出口浓度与反应时间之间的数学表达式，预测了液速、催化剂的用量对降解的影响。采用溶胶—凝胶法制备了负载型TiO2薄膜颗粒光催化剂，在环型流化床光催化反应器中对甲基橙废水进行光催化降解实验，并采用自制光纤光强传感器测定了床层中的光强分布来验证上述模型并对波动信号进行了功率谱分析。结果表明：床层光强沿径向呈指数衰减；随着反应的进行，光强分布逐渐平坦；随着催化剂用量的增加，光强衰减加快；气-液-固三相流化床中由于受气泡的影响功率谱密度出现起伏；气速为15L·min-1，液体流量为290mL·min-1，催化剂用量为9.6g·L-1为最佳操作条件，在此操作条件下反应1.5h小时后甲基橙降解率接近100％。理论计算与实验数据基本吻合。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 光催化反应器研究进展
• 1.2.1 不同光源的反应器
• 1.2.2 不同流态的反应器
• 1.2.3 不同聚光的反应器
• 1.4.4 光源及其在反应器中的分布
• 1.3 光强分布数学模型的研究进展
• 1.3.1 光辐射模型
• 1.3.2 双通量和修正双通量模型
• 1.3.3 其他光强分布模型模型
• 1.3.4 光催化反应的动力学方程
• 1.4 本论文研究目的与意义
• 参考文献
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验条件
• 2.2 实验方法
• 2催化剂的制备'>2.2.1 TiO₂催化剂的制备
• 2.2.2 甲基橙浓度的测定
• 2.3 光强的测量及波动信号分析方法
• 第三章 迷宫流鼓泡光催化反应器降解有机物的模型和实验研究
• 3.1 反应器的描述
• 3.2 迷宫流反应器数学模型
• 3.3 间歇再循环体系数学模型的建立
• 3.4 实验装置
• 3.4.1 迷宫流光催化流程
• 3.4.2 光催化降解实验及测试方法
• 3.5 结果与讨论
• 3.5.1 模型参数和分析
• 3.5.2 结构参数对降解性能得影响
• 3.5.2.1 折流板数对降解的影响
• 3.5.2.2 液面高度对降解的影响
• 3.5.3 操作参数对降解性能得影响
• 3.5.3.1 液速对降解的影响
• 3.5.3.2 处理量对降解的影响
• 3.5.3.3 光强对降解的影响
• 3.5.3.4 催化剂量对降解的影响
• 3.5.4 反应其中单程浓度分布
• 3.5.5 反应其中催化剂的带量及其停留时间
• 3.5.6 紫外光与太阳光降解特性的对照
• 3.5.7 迷宫流反应器与环型流化床反应器降解效果的比较
• 小结
• 参考文献
• 第四章 二维流化床光反应器中的光强分布及波动规律
• 4.1 数学模型的建立
• 4.1.1 液-固流化床光强分布模型
• 4.1.2 气-液-固三相流化床光强分布模型
• 4.2 实验装置及测试方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 液-固流化床光强分布
• 4.3.2 气-液-固三相流化床光强分布
• 4.3.3 光强波动信号分析
• 4.3.3.1 光强时间序列信号
• 4.3.3.2 液-固流化床光强信号功率谱分析
• 4.3.3.3 三相流化床光强信号功率谱分析
• 小结
• 参考文献
• 第五章 环型流化床光催化反应器光强分布模型及降解特性研究
• 5.1 数学模型的建立
• 5.1.1 数学模型的简化与求解
• 5.2 实验装置与测试手段
• 5.2.1 实验装置及流程
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 参数的确定
• 5.3.2 结果分析
• 5.3.3 甲基橙降解特性
• 5.3.4 光强波动信号功率谱分析
• 小结
• 参考文献
• 结论和建议
• 建议
• 致谢
• 攻读学位期间发表的学术论文