论文摘要
安全、节能、环保,是当今世界汽车工业发展的三大主题。柴油机凭借其循环热效率高、燃油经济性好和使用寿命长等优点,近年来在汽车行业占据越来越大的市场份额。但是其排放的尾气,特别是碳烟颗粒,对人类健康以及环境造成了很大危害。随着各国对环境问题和人体健康的日益重视,同时为了适应越来越严格的汽车尾气排放标准,开发一种像汽油车三元催化剂那样有效的柴油机尾气净化催化过滤器迫在眉睫。在无催化剂的条件下,碳烟颗粒完全燃烧的温度为550-600℃,而柴油机尾气温度一般在400℃以下,因此消除碳烟颗粒最有效的途径是用过滤器将其捕获,利用涂覆在过滤器壁上的催化剂降低碳烟颗粒的起燃温度,使其在排气管温度下完全燃烧。研究表明,共融盐CS2SO4·V2O5具有活性高、稳定性好等优点,在接近真实使用条件的松散接触模式下,其与碳烟颗粒具有良好的接触性能,是一种具有应用前景的催化剂,但是传统的制备方法不适于将其涂覆于过滤器上。针对传统制备方法的不足,本文采用软化学法,通过浸渍直接制备出CS2SO4·V2O5整体式催化剂(简写为CV-M,共融盐中Cs2SO4与V205的摩尔比为0.55:0.45);在此基础上,还制备了以γ-Al2O3为涂层,Pt和Cs2SO4·V2O5共融盐同为活性组分的双负载型整体式催化剂(Pt-CV-AM),应用XRD、Raman对催化剂的结构进行了表征,采用SEM对催化剂表面形貌进行了观察,在微型反应装置上通过程序升温和恒温实验考察了整体式催化剂消除碳烟颗粒的催化性能,并在此基础上进一步考察了不同反应气氛(NO、H2O、SO2)对其催化氧化碳烟颗粒活性的影响,并初步探索了SO2对催化剂活性产生影响的原因。CS2SO4·V2O5负载量为10wt.%时催化活性较优,可以使碳烟颗粒的起燃温度降低至320℃左右,在反应气氛中加入NO和H20对催化剂活性没有影响,添加少量S02可将部分活性组分高价态VⅤ物种还原成低价态vⅣ物种,导致催化剂活性稍有降低,但催化剂还是表现出明显的抗硫中毒能力。当气氛中存在NO时,双负载型催化剂Pt-CV-AM表现出很高的催化活性。这是由于在Pt催化剂作用下,NO可氧化成强氧化剂NO2,使得碳烟颗粒燃烧的起燃温度降低至300℃。反应体系中H20的存在可以促进碳烟颗粒的催化燃烧,反应气氛中的SO2除了毒化催化剂活性组分外,还能与NO2发生反应,导致催化活性降低。
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