金属铂表面气体行为的动力学Monte Carlo模拟

论文摘要

本文的研究工作包括两个部分:铂(1,1,1)面水生成反应的动力学Monte Carlo(KMC)模拟;铂(1 1 1)面乙烷吸附的KMC模拟。 催化反应对于工业的重要性是不言而喻的,作为催化反应的重要一环,气体在表面的吸附行为的实验和理论也受到很多关注。分子模拟可以在微观层次给予直观的感受并产生预期的结果,成为重要的研究方法。 在铂表面的水生成反应机理中引入吸附氢原子的扩散的影响,假设了原子在表面不同活化位置的吸附,解吸附和相互反应的行为,用KMC方法模拟了铂(1,1,1)表面上水的生成反应并讨论了吸附氢原子的扩散对反应过程的影响。研究表明,在覆盖率较低,反应速度较大的时候,扩散的影响加剧,导致了实验与均相理论的差异。 本文假设乙烷分子在铂表面的吸附过程,结合KMC方法的特点,引入吸附在表面的乙烷之间的作用力的影响,用KMC方法模拟其低温吸附过程。对程序升温脱附(TPD)实验进行的模拟表明,吸附乙烷之间的作用对解吸过程的重要性。用径向分布函数峰位和定义的(2×2)有序结构参数研究了模拟得到的结构与理想(2×2)结构,并与实验的低能电子衍射(LEED)图样进行了对比。相比(2×2)结构,模拟得到

论文目录

• 第一章 金属表面气体行为的分子模拟
• 1.1 前言
• 1.2 分子模拟方法
• 1.2.1 分子动力学模拟
• 1.2.2 从头计算
• 1.2.3 Monte Carlo
• 1.2.3.1 Monte Carlo方法介绍
• 1.2.3.2 KMC方法的理论基础及其应用
• 1.3 铂表面气体行为的研究
• 参考文献
• 第二章 铂（1，1，1）面水生成反应的KMC模拟
• 2.1 前言
• 2.2 水的生成反应的模型
• 2.3 模拟细节
• 2.4 扩散对过程影响的研究
• 2.4.1 预覆态的影响
• 2.4.2 有限扩散速率模型与其他模型的比较
• 2.4.3 羟基的解吸
• 2.5 本章结论
• 参考文献
• 第三章 铂（1 1 1）面的乙烷吸附的KMC模拟
• 3.1 前言
• 3.2 实验及吸附模型
• 3.3 模拟细节
• 3.4 吸附粒子作用力的影响
• 3.4.1 TPD过程模拟
• 3.4.2 吸附结构分析
• 3.4.3 吸附成岛
• 3.5 本章结论
• 参考文献
• 第四章 结论
• 致谢
• 攻读硕士期间发表的论文情况