聚合物基复合材料导热性能的研究

论文摘要

目前以聚合物为基体,制备高导热复合材料的主要方法是将具有较高热导率的填料通过共混或原位聚合的方法,添加到聚合物基体中。本实验的第一部分以聚丙烯（PP）为基体,以氮化铝（AlN）、石墨和多壁碳纳米管（MWNT）为填料制备了PP/AlN、PP/石墨、PP/AlN/MWNT导热复合材料,主要研究了填料的粒径,AlN与MWNT之间的协同效应对复合材料热导率的影响。不同粒径的AlN/PP复合材料以及石墨/PP复合材料的研究结果表明,颗粒较大的填料因为具有较低的比表面积所以更有利于提高复合材料的热导率。对填料体积分数的研究结果发现,在AlN（1-3μm）/PP体系中当填料的体积分数从0增加到15%时,复合材料的热导率由0.170W·m-1·K-1提升至0.276W·m-1·K-1,相当于纯PP的1.6倍；体积分数由15%提升至30%,热导率进一步提升至0.528W·m-1·K-1,达到纯PP的3.1倍。AlN和MWNT协同填充PP的研究结果发现,固定AlN的质量分数为60%,加入碳纳米管的质量分数小于7%对复合材料的导热性能影响并不明显,加入碳纳米管的质量分数为9%时,复合材料的热导率有明显的提高。本文还将所得材料的热导率与Maxwell模型、Bruggeman模型和Nielsen模型进行了对比,发现Maxwell模型在填料体积分数低于10%的范围内可以较准确地预测复合材料的热导率,填料体积分数高于10%后Maxwell模型的预测值低于实验值。Bruggeman模型的预测值在填料的体积分数低于30%的范围内能良好地预测复合材料的热导率,在高于30%的范围Bruggeman模型预测值低于实验值,而且接近填料的最大填充量时出现较大偏差。与Nielsen模型对比或发现,Nielsen模型在填料体积分数由0增加到60%范围内均可较准确地预测复合材料的热导率。本实验还利用Agari模型分析了影响复合材料导热性能的因素。分析发现,实验所得复合材料热导率的对数值与填料的体积分数基本呈现出线性关系。实验的第二部分是通过溶液法制备A1N/PMMA、MWNT/PMMA和MWNT/A1N/PMMA复合材料,并通过Agari模型预测的临界体积分数（CVF）与实验结果进行了对比。结果表明,因为Agari模型没有考虑到界面热阻的影响,因此模型对CVF的预测值低于实验值。实验的第三部分是将十八胺（ODA）接枝到酸化的MWNT上,制备了ODA-MWNT,通过溶液复合制备了ODA-MWNT/PMMA复合材料,并与MWNT/PMMA的热导率进行了对比。结果发现ODA的接枝增强了MWNT与PMMA的相容性,降低了界面热阻,能够有效提高复合材料的热导率。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 导热材料简介
• 1.2 聚合物基导热复合材料研究进展
• 1.2.1 碳材料填充
• 1.2.2 金属填充
• 1.2.3 无机非金属填料
• 1.2.4 纳米填料
• 1.3 物质的导热机理
• 1.4 影响聚合物基复合材料导热性能的因素
• 1.4.1 复合材料的制备方法的影响
• 1.4.2 填料的填充量
• 1.4.3 填料的形态
• 1.4.4 表面改性
• 1.4.5 协同效应
• 1.5 导热模型及界面热阻
• 1.5.1 界面热阻
• 1.5.2 导热模型简介
• 1.6 碳纳米管在导热复合材料领域内的应用
• 1.6.1 CNTs的导热性能研究
• 1.6.2 影响CNTs导热性能的因素
• 1.6.3 影响CNTs/聚合物复合材料导热性能的因素
• 第二章 聚丙烯基复合材料导热性能研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 原材料及设备
• 2.1.2 复合材料的制备
• 2.1.3 样品导热性能测试和表征
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 AlN/PP复合材料的导热性能研究
• 2.2.2 Agari模型的推导和应用
• 2.2.3 AlN/PP复合材料界面热阻的计算
• 2.2.4 PP/石墨复合材料的导热性能和导电性能的研究
• 2.2.5 PP/AlN/MWNT复合材料的导热性能及不同加料顺序的比较
• 2.2.6 填料的表面改性对导热性能的影响
• 第三章 溶液复合制备PMMA复合材料导热性能研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验原料及设备
• 3.1.2 实验步骤
• 3.2 结果分析与讨论
• 3.2.1 AlN/PMMA复合材料导热性能研究
• 3.2.2 MWNT/PMMA复合材料导热性能的研究
• 3.2.3 MWNT/AlN/PMMA的协同效应
• 3.2.4 MWNT表面改性对复合材料导热性能的影响
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师介绍
• 附件