氧化铝薄膜表面的钼基模型催化剂的研究

论文题目: 氧化铝薄膜表面的钼基模型催化剂的研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 物理化学

作者: 姜志全

导师: 包信和,翟润生

关键词: 物质鸿沟,氧化铝,纳米尺寸效应

文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）

发表年度: 2005

论文摘要: 在真空表面科学研究与实际催化反应体系之间存在着显著的差异,具体表现在所谓的“物质鸿沟”和“压力鸿沟”上面。在真空条件下制备规整的氧化物薄膜表面,从“物质鸿沟”这个角度来解决表面科学与实际催化反应体系的巨大差别。本论文以氧化铝负载的钼基催化剂为研究体系,在超高真空系统中制备了各种模型表面,取得的主要结果如下:1. 在超高真空系统中制备了致密的排列规整的Al2O3 薄膜表面,HREELS 谱图出现了很明显的晶格振动信号,而AES 和XPS 测量结果表明铝已经被完全氧化,且表面符合化学计量比。此表面可以用来模拟实际反应体系中完全脱水的氧化铝载体的化学性质。2. 通过Mo（CO）6热分解反应,在较温和的条件下制备了Mo（0）/Al2O3 模型表面,而一般条件下得到氧化铝负载的金属钼催化剂则比较困难。分别对模型表面进行碳化和氧化处理,又可得到负载的碳化钼和氧化钼模型表面,并在一定的实验条件下实现了碳化物与氧化物之间的相互转化。3. Al2O3薄膜表面上存在着两种不同配位形式的Al3+位。通过CO 的滴定实验,揭示了金属Mo 纳米粒子优先占据Al2O3薄膜表面上的六配位Al3+位,而表面上Mo 物种的氧化处理又使得这一优先占据的趋势更加明显。4. 金属Mo 纳米粒子向与之配位的CO 吸附分子提供π反馈电子的能力减弱,使得CO 有可能在其表面上形成分子吸附。CO 在Mo（0）/Al2O3模型表面上表现出240 K 处的脱附信号。XPS 谱则显示低温吸附时形成了一种类似于部分分解的羰基钼的表面物种,表明CO 在金属Mo 纳米粒子表面形成了一种多重配位的化学吸附结构,由此体现出了一种明显的纳米尺寸效应。

论文目录:

摘要

Abstract

目录

第一章 绪论

参考文献

第二章 文献综述

2.1 Al_20_3 载体的研究现状

2.2 金属Mo 的研究现状

2.3 Al_20_3负载的Mo基催化剂的研究现状

参考文献

第三章 实验部分

3.1 仪器描述

3.2 表面分析技术基本理论

3.2.1 俄歇电子能谱(AES)

3.2.2 X 射线光电子能谱(XPS)

3.2.3 高分辨能量损失谱(HREELS)

3.2.4 紫外光电子能谱(UPS)

3.2.5 热脱附谱(TDS)

3.3 实验方法

3.3.1 单晶样品的清洁

3.3.2 Al_20_3 薄膜的制备

参考文献

第四章 Al_20_3薄膜的制备与表征

4.1 Al_20_3 薄膜的制备

4.2 Al_20_3 薄膜的化学吸附性质

4.3 小结

参考文献

第五章 Mo(0)/Al_20_3模型表面的制备与表征

5.1 Mo(CO)_6在Al_20_3薄膜上的吸附和热分解

5.2 Mo(0)/Al_20_3 模型表面的制备

5.3 Mo 在Al_20_3 薄膜表面的落位

5.4 Al_20_3 薄膜表面上羰基钼物种的可逆再生

5.5 小结

参考文献

第六章 钼的碳化物和氧化物的研究

6.1 钼的碳化物表面

6.2 钼的氧化物表面

6.3 钼的碳化物和氧化物的相互转化

6.4 小结

参考文献

第七章 热脱附数据的能谱支持

7.1 Al_20_3 薄膜的制备

7.2 CO/Al_20_3 的能谱研究

7.3 Mo(CO)_6/Al_20_3的能谱研究

7.4 Al_20_3表面上金属Mo的沉积

7.5 CO/Mo+Al_20_3 的能谱研究

7.6 小结

参考文献

第八章 结论

作者简介及发表文章目录

致谢

发布时间: 2005-10-15

相关论文

• [1].贵金属规整表面催化过程的动态偶合[D]. 黄伟新.中国科学院大连化学物理研究所2001
• [2].钼基催化剂上水蒸气处理对甲烷芳构化活性的影响及积碳性质研究[D]. 王红霞.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2003
• [3].银催化剂上一氧化碳选择氧化反应的研究[D]. 曲振平.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2003
• [4].甲烷在Mo基分子筛催化剂上的无氧芳构化反应：分子筛的酸性和孔结构作用的研究[D]. 苏玲玲.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2003
• [5].快凝Ni-Al合金结构及衍生骨架Ni催化剂加氢特性的研究[D]. 雷浩.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2003
• [6].密度泛函研究MCM-22分子筛[D]. 王妍.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2004
• [7].负载型磷化钼（镍）和钼镍硫原子簇合物催化剂的制备、表征和深度加氢脱硫反应性能研究[D]. 孙福侠.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2005
• [8].甲烷脱氢芳构化：Mo/HZSM-5催化剂双功能特性的进一步研究[D]. 刘红梅.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2004
• [9].含W，Ti烯烃选择氧化催化剂的合成、表征及催化性能研究[D]. 陈杨英.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2004
• [10].负载型碳化钼催化剂的制备、表征和选择加氢反应性能的研究[D]. 吴维成.中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）2004

标签：物质鸿沟论文;  氧化铝论文;  纳米尺寸效应论文;