多孔TiO2薄膜的制备及其光催化性能的研究

论文摘要

TiO2由于其自身的优良特性,自20世纪70年代以来,在光催化降解有机物方面一直被各国学者寄予厚望。为了进一步提高其应用价值,早日实现产业化,对TiO2的各种改性研究层出不穷。近年来,制备具有较大比表面积的多孔TiO2薄膜已成为研究的热点之一。模板溶胶-凝胶法是合成多孔材料应用较多的一种方法。本论文以非离子型表面活性剂模板理论及溶胶-凝胶理论为基础,利用自制的提拉机,通过浸渍-提拉的方法于载玻片上制备TiO2薄膜。着重研究了以聚乙二醇（PEG）和十八胺（ODA）为模板剂制备多孔TiO2薄膜的各影响因素,并尝试了以PEG1000和ODA为复合模板剂制备多孔TiO2薄膜。通过对甲基橙溶液在紫外灯下的光催化降解效率评价了薄膜的光催化性能,并且利用未添加模板剂、添加模板剂PEG及ODA三种制备方案在优化条件下制备的TiO2/Ti薄膜电极进行了光电催化实验。通过实验研究得出:1)煅烧工艺为500℃,煅烧2 h制备的TiO2薄膜结构和性能均较好。模板剂对催化剂的晶型没有影响。采用模板剂PEG、ODA及二者组成的复合模板剂所制备的粉体样品均属介孔级别。添加模板剂制备的多孔TiO2薄膜的光催化活性比普通TiO2薄膜高;且模板剂为PEG和ODA时,薄膜具有较好的重复利用性。2)多孔TiO2薄膜的孔径大小和分布密度与模板剂PEG的添加量和分子量有关,低分子量成孔较小、孔密度较高,大分子量孔径变大、孔密度下降;随PEG1000添加量的变化在添加量为2.0 g时,孔密度和催化剂的比表面积达到最大值,此时薄膜的催化性能也最优。3)ODA用量是影响TiO2薄膜理化性质及光催化活性的主要因素。ODA加入量为2.0 g时,TiO2粉体的比表面积最大,孔密度也较高。ODA添加量在1.0-2.5 g之间,薄膜具有较高的光催化活性。4)从光电催化方面来看,光催化和电降解共同作用时具有协同作用;添加模板剂后制备的TiO2薄膜具有更好的光电催化性能。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 概述
• 2 的性质及其光催化机理'>1.2 纳米TiO₂的性质及其光催化机理
• 1.3 多孔材料的简介
• 2 多孔薄膜的研究现状'>1.4 TiO₂多孔薄膜的研究现状
• 2 多孔薄膜的制备方法'>1.4.1 TiO₂多孔薄膜的制备方法
• 2 薄膜'>1.4.2 溶胶凝-胶法制备多孔TiO₂薄膜
• 2 薄膜'>1.4.3 模板法制备多孔TiO₂薄膜
• 1.4.4 薄膜的涂覆
• 2 薄膜的制备因素'>1.5 影响多孔TiO₂薄膜的制备因素
• 1.5.1 反应溶液的pH 值
• 1.5.2 反应添加剂的种类和量
• 1.5.3 提拉速度及提拉层数
• 1.5.4 反应后处理方式
• 1.6 本文研究的目的、意义与内容
• 1.6.1 研究的目的、意义
• 1.6.2 研究内容
• 第2章 实验及测试方法
• 2.1 原料、试剂与仪器
• 2.2 薄膜的制备方法
• 2 溶胶的制备方法'>2.2.1 TiO₂溶胶的制备方法
• 2.2.2 氧化硅溶胶的制备
• 2.2.3 薄膜合成工艺
• 2.3 研究方法
• 2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.3.2 扫描电镜分析（SEM）
• 2.3.3 紫外-可见透射光谱分析
• 2.3.4 X 射线光电子能谱（XPS）
• 2.3.5 BET 比表面积及BJH 孔径分析
• 2.4 光催化活性的测定
• 2.5 甲基橙简介
• 2薄膜的制备及其活性的研究'>第3章 普通TiO₂薄膜的制备及其活性的研究
• 2 溶胶的制备'>3.1 TiO₂溶胶的制备
• 2 薄膜的影响因素分析'>3.2 TiO₂薄膜的影响因素分析
• 3.3 催化剂的表征
• 3.3.1 XRD 分析
• 3.3.2 SEM 分析
• 3.3.3 XPS 分析
• 3.3.4 UV-VIS 透射光谱分析
• 2 粉末样品的BJH 孔径分析'>3.3.5 TiO₂ 粉末样品的BJH 孔径分析
• 3.4 薄膜的光催化性能
• 3.4.1 薄膜提拉工序的影响
• 3.4.2 煅烧温度的影响
• 3.4.3 煅烧时间的影响
• 2 薄膜光催化活性的考察'>3.4.4 最佳条件下TiO₂薄膜光催化活性的考察
• 3.4.5 催化剂的可重复利用性测试
• 3.5 本章小结
• 2薄膜'>第4章 PEG 模板/溶胶-凝胶法制备多孔TiO₂薄膜
• 4.1 序言
• 4.2 PEG 的成孔机理
• 4.3 络合剂乙酰丙酮的作用原理
• 4.4 实验结果与讨论
• 4.4.1 溶胶组分对多孔薄膜的影响
• 4.4.2 薄膜层数的影响
• 4.4.3 热处理工艺的影响
• 4.4.4 PEG 添加量的影响
• 4.4.5 不同分子量PEG 对薄膜的影响
• 2 薄膜光催化活性研究'>4.4.6 最佳条件下所制备多孔TiO₂薄膜光催化活性研究
• 4.4.7 催化剂的可重复利用性测试
• 4.5 小结
• 2薄膜'>第5章 ODA 模板/溶胶-凝胶法制备多孔TiO₂薄膜
• 5.1 序言
• 5.2 十八胺的作用机理
• 5.3 实验方案
• 5.4 实验结果与讨论
• 5.4.1 煅烧温度的影响
• 5.4.2 煅烧时间的影响
• 5.4.3 十八胺（ODA）添加量的影响
• 2 薄膜光催化活性的考察'>5.4.4 最佳条件下多孔TiO₂薄膜光催化活性的考察
• 5.4.5 催化剂的可重复利用性测试
• 5.5 小结
• 2薄膜'>第6章 复合模板/溶胶-凝胶法制备多孔TiO₂薄膜
• 6.1 序言
• 6.2 实验方案
• 6.3 实验结果及讨论
• 6.3.1 SEM 分析
• 6.3.2 UV-VIS 透射光谱分析
• 6.3.3 粉体样品的孔径分析
• 2 薄膜的光催化活性'>6.3.4 TiO₂薄膜的光催化活性
• 6.4 小结
• 2薄膜的光电催化活性'>第7章 TiO₂薄膜的光电催化活性
• 7.1 序言
• 7.2 实验方案
• 7.3 实验结果及讨论
• 7.3.1 氯化钠浓度对光电催化反应的影响
• 7.3.2 外加电压对光电催化反应的影响
• 7.3.3 光催化、电降解、光电催化的对比
• 7.3.4 三种体系对甲基橙溶液光电降解机理的研究
• 7.4 小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文和获得的科研成果
• 致谢