碳纳米管枝接均相催化剂的制备及其催化性能研究

论文摘要

碳纳米管具有比表面积大、机械强度高、硬度大、热稳定性高以及特有的吸附和电学特性等性质,在精细化学品合成、石油化工产品的加工转化及燃料电池等领域显示出潜在的应用,因而受到广泛的关注。碳纳米管负载金属催化剂的研究已经很多,但鲜见其固载均相催化剂的报道。均相钯（Ⅱ）、铜（Ⅱ）催化剂是性能优良的有机氧化反应催化剂,在以H2O2为氧化剂的苯酚羟基化反应中具有良好的效果。因此研究碳纳米管枝接均相催化剂的制备及其催化性能对于研究和开发新型催化剂并实现催化剂的回收,以及拓展碳纳米管的应用范围都具有非常重要的意义。本论文旨在研究碳纳米管枝接均相催化剂的制备及其催化性质,为开发新型催化剂及拓展其应用范围积累数据。尝试在多壁碳纳米管的表面枝接菲咯啉基金属配合物,产物经FTIR、SEM、TEM、XPS、TGA-DTA、原子吸收等表征,考察了不同的反应条件对负载效果的影响,为合成其它碳纳米管基复合材料奠定基础。以多壁碳纳米管枝接菲咯啉基金属配合物为催化剂,过氧化氢为氧化剂,考察苯酚羟基化反应中的催化性能,采用高效液相色谱检测反应的产物,比较了各种催化剂的催化性能,考察了催化剂用量、温度、浓度、反应时间等反应因素的影响。发现多壁碳纳米管枝接菲咯啉基Pd2+、Cu2+都具有催化作用,而Pd2+的催化活性更好。50℃反应4 h,多壁碳纳米管枝接菲咯啉基钯催化剂上苯酚转化率达到39.2%,二酚选择性为91.0%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 文献综述
• 引言
• 1.1 碳纳米管在催化中的应用
• 1.2 苯酚羟基化反应
• 1.3 本论文的研究思路
• 2 实验部分
• 2.1 原料、试剂及仪器
• 2.2 试剂预处理
• 2.3 碳纳米管负载催化剂的制备
• 2.4 催化剂的表征
• 2.5 催化剂活性测试
• 2.6 羟基化反应产物的定量分析
• 2.7 催化活性计算方法
• 3 结果与讨论
• 3.1 碳纳米管固载均相催化剂的表征
• 3.2 催化剂活性测试
• 4 结论
• 致谢
• 参考文献