高活性混晶纳米TiO2光催化剂的制备及应用研究

高活性混晶纳米TiO2光催化剂的制备及应用研究

论文摘要

目前,以TiO2为代表的光催化环保材料已得到了广泛研究。光催化降解有机物,应用于环境保护,是科学界最活跃的研究方向。TiO2作为一种性能良好的光催化剂,主要体现在其具有独特的化学稳定性、热稳定性、高效、无毒,成本低等特点。TiO2的催化活性高低主要取决于它的晶体结构和粒径。通常采用溶胶-凝胶法制备TiO2光催化剂离不开高温焙烧过程,这就不可避免地导致了烧结、粒径增大、比表面积降低,从而大大地降低了催化剂的活性,使其工业应用受到限制。本文通过采用低温水热合成法,制备出粉体金红石型TiO2、混晶TiO2及混晶TiO2膜,并研究了其晶型、结构和催化性能。具体工作如下:在低温水热条件下以TiCl3为钛源,以NaNO3为氧化剂,制备出了粉体TiO2光催化剂。并采用了XRD、TEM、UV-Vis等手段对其晶型、结构、光吸收性能等进行了表征,得出该粉体为金红石型棒状晶体。以亚甲基蓝为模拟降解物,300W碘钨灯为光源,评价了其光催化效果。晶化温度为200℃,晶化时间为2h的条件下制备的TiO2光催化活性最高,降解反应6h时其光降解率高达53.66%,远高于同等条件下市售的P-25TiO2光催化降解率(仅为39.32%)。同样在低温水热条件下以TiCl3溶液为钛源,NaNO3为氧化剂,Na2SiO3为添加剂,制备了高催化活性的金红石型TiO2、锐钛矿型TiO2和二者任意比的混晶TiO2粉体光催化剂,并对其进行了表征。结果表明,通过调节Na2SiO3的用量,可制备出不同混晶比的TiO2。通过研究可知SiO32-在水热环境下直接参与TiO2形成的水解过程,从而调变TiO2的晶型。以亚甲基蓝的光催化降解为探针反应,发现混晶TiO2的光催化活性比纯相TiO2的光催化活性高,当混晶中锐钛矿相百分含量为62.78%时,该混晶TiO2催化剂对亚甲基蓝的光催化活性最高,反应6h亚甲基蓝的降解率达86.09%,远高于所制备的纯相金红石型TiO2催化剂。以TiCl3为钛源,NaNO3为氧化剂,Na2SiO3为添加剂,采用低温水热法,在玻璃片载体的正反面均制备出了稳定、均匀且致密的TiO2膜。XRD结果显示制备的TiO2膜为金红石相与板钛矿相的混合晶型。由UV-vis漫反射光谱分析可知,混晶TiO2膜在波长190-380 um范围内具有很强的紫外吸收性能。以亚甲基蓝为模拟降解物进行光催化实验。制备的混晶TiO2膜反应12h降解率达84.87%,多次重复使用膜的催化降解率波动<1%,且膜层没有脱落现象,表明膜与载体结合良好。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 1 文献综述
  • 1.1 纳米材料及半导体光催化技术概述
  • 1.1.2 半导体光催化技术
  • 2的光催化原理'>1.2 纳米TiO2的光催化原理
  • 2晶体的结构特征'>1.2.1 纳米TiO2晶体的结构特征
  • 1.2.2 纳米二氧化钛的光催化作用机理
  • 2光催化活性的影响因素'>1.3 纳米TiO2光催化活性的影响因素
  • 1.3.1 晶型
  • 1.3.2 晶粒大小
  • 1.3.3 表面积
  • 1.3.4 晶格缺陷
  • 1.3.5 形貌结构特征
  • 1.3.6 表面性质
  • 2的制备'>1.4 纳米TiO2的制备
  • 1.4.1 气相法
  • 1.4.2 液相法
  • 2光催化剂的负载技术'>1.5 纳米TiO2光催化剂的负载技术
  • 2负载作用'>1.5.1 纳米TiO2负载作用
  • 2负载所用载体'>1.5.2 纳米TiO2负载所用载体
  • 2在载体上的负载方法'>1.5.3 纳米TiO2在载体上的负载方法
  • 2的改性方法'>1.6 TiO2的改性方法
  • 1.6.1 金属掺杂
  • 1.6.2 非金属掺杂
  • 1.6.3 贵金属沉积
  • 1.6.4 半导体复合
  • 1.6.5 有机染料的表面敏化
  • 2在环境治理方面的应用'>1.7 纳米TiO2在环境治理方面的应用
  • 1.8 纳米二氧化钛光催化存在的问题及研究动向
  • 1.8.1 光生电子与空穴利用效率的提高
  • 1.8.2 太阳光的利用
  • 2的负载固定技术'>1.8.3 TiO2的负载固定技术
  • 1.8.4 应用降解单一体系问题
  • 1.9 选题意义及研究内容
  • 1.9.1 选题的意义
  • 1.9.2 课题研究内容
  • 2光催化剂的制备及应用'>2 金红石型纳米TiO2光催化剂的制备及应用
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 主要实验仪器
  • 2的制备'>2.1.3 金红石型纳米TiO2的制备
  • 2.1.4 光催化反应实验步骤及装置
  • 2的表征'>2.2 金红石型纳米TiO2的表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2光催化剂的XRD表征'>2.3.1 金红石型纳米TiO2光催化剂的XRD表征
  • 2光催化剂的TEM表征'>2.3.2 金红石型纳米TiO2光催化剂的TEM表征
  • 2光催化剂的UV-vis表征'>2.3.3 金红石型纳米TiO2光催化剂的UV-vis表征
  • 2的光催化性能研究'>2.3.4 金红石型纳米TiO2的光催化性能研究
  • 2光催化剂的制备氧化机理探讨'>2.4 金红石型纳米TiO2光催化剂的制备氧化机理探讨
  • 2.5 本章小结
  • 2的制备及应用研究'>3 混晶纳米TiO2的制备及应用研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 实验药品
  • 3.1.2 主要实验仪器
  • 2的制备'>3.1.3 混晶纳米TiO2的制备
  • 3.1.4 光催化反应实验步骤及装置
  • 2的表征'>3.2 混晶纳米TiO2的表征
  • 3.2.1 X射线衍射分析
  • 3.2.2 紫外可见漫反射光谱分析
  • 3.2.3 透射电子显微镜分析
  • 3.3 结果与讨论
  • 2的粒径及锐钛矿相的百分含量'>3.3.1 不同条件下制备的TiO2的粒径及锐钛矿相的百分含量
  • 2的XRD分析'>3.3.2 混晶纳米TiO2的XRD分析
  • 2的紫外-可见光吸收光谱分析'>3.3.3 混晶纳米TiO2的紫外-可见光吸收光谱分析
  • 2的透射电镜分析'>3.3.4 混晶纳米TiO2的透射电镜分析
  • 2的光催化活性研究'>3.3.5 混晶纳米TiO2的光催化活性研究
  • 32-离子对TiO2相变的影响'>3.4 SiO32-离子对TiO2相变的影响
  • 3.5 本章小结
  • 2膜的制备及应用研究'>4 混晶纳米TiO2膜的制备及应用研究
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 实验药品
  • 4.1.2 主要实验仪器
  • 4.1.3 玻璃载体的处理
  • 2膜的制备'>4.1.4 混晶纳米TiO2膜的制备
  • 4.1.5 光催化反应实验步骤及装置
  • 2膜的表征'>4.2 混晶纳米TiO2膜的表征
  • 4.3 结果与讨论
  • 2膜的XRD表征'>4.3.1 TiO2膜的XRD表征
  • 2膜的UV-Vis表征'>4.3.2 TiO2膜的UV-Vis表征
  • 2膜的SEM表征'>4.3.3 TiO2膜的SEM表征
  • 2膜的TEM表征'>4.3.4 TiO2膜的TEM表征
  • 2膜的光催化性能研究'>4.3.5 混晶纳米TiO2膜的光催化性能研究
  • 4.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
  • 致谢
  • 相关论文文献

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