环境友好催化剂催化羧酸酯酯化反应研究

论文摘要

为了保护环境和节约能源,酯化反应的合成工艺需不断的提高和改进。羧酸酯类化合物有着十分广泛的应用,因此致力于羧酸酯类化合物及其衍生物的研究,有重大的经济意义。本文利用二环己基苯甲醇,合成了一种新的甲基丙烯酸酯类化合物:甲基丙烯酸二环己基苯基甲基酯;通过对简单酯类的合成研究了Ti-β沸石催化酯化反应的催化性能;同时采用改进的催化剂开展了对香料乙酸芳樟酯的制备工艺研究,为其工业化生产提供新的可行的路线。通过实验主要得到以下结果:一、通过对催化剂的种类和用量、反应物料比、反应时间、反应温度等反应条件来实验,发现合成甲基丙烯酸二环己基苯甲酯最佳条件为:选择[Bmim]+ HSO4-离子液体为催化剂,用量3 mL;醇与酰氯的摩尔比为1:3;反应时间为6 h;反应温度为室温,反应产率高达64%。相比传统的合成方法,该方法合成操作简单、环境更加友好、产率更高,是一种比较理想的合成方法。二、沸石类催化剂因其比表面积大,孔分布均匀,孔径可调变,具有很宽的可调变的酸中心和酸强度,能够满足不同的酸催化反应的活性要求而成为催化领域研究的热点。研究发现沸石（Ti-β）可作为羧酸与醇酯化反应优良催化剂,该方法不仅提高了酯化反应的转化率、催化剂可以回收重复使用,而且环境更加友好,酯化反应的理想催化剂。三、通过对乙酸芳樟酯合成的研究,发现催化剂的选择对研究十分重要,该研究通过帅选催化剂,证明了1-甲基-3-丁基咪唑四氯化铁离子液体是合成乙酸芳樟酯的理想催化剂。当1-甲基-3-丁基咪唑四氯化铁离子液体的量为芳樟醇的4%、n（乙酸酐）∶n（芳樟醇）=1.8、反应温度为80℃左右、反应时间为2 h时,芳樟醇的转化率高达95 %,而乙酸芳樟酯的收率也达到了89 %以上。该方法操作简单、催化剂可以重复使用、环境更加友好。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 酯化反应中催化剂的种类
• 1.2.1 浓硫酸
• 1.2.2 磷酸、硼酸、有机磺酸
• 1.2.3 固体酸
• 1.2.4 固体超强酸
• 1.2.5 无机物
• 1.2.6 杂多酸
• 1.2.7 离子液体
• 1.3 本课题的选题依据、研究内容及取得的主要进展
• 1.3.1 选题依据及研究意义
• 1.3.2 本论文的主要研究内容及取得的主要进展
• 第二章 甲基丙烯酸二环己基苯甲酯的合成
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 试剂和仪器
• 2.1.2 二环己基苯甲醇的合成
• 4mim]⁺[H₂PO₄]-和[C₄mim]⁺[HSO₄]^-等离子液体的制备'>2.1.3 [C₄mim]⁺[H₂PO₄]-和[C₄mim]⁺[HSO₄]^-等离子液体的制备
• 2.1.4 甲基丙烯酸二环己基苯甲酯的合成
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 酸性离子液体的种类对反应的影响
• 2.2.2 离子液体的量对反应的影响
• 2.2.3 反应物配比对反应的影响
• 2.2.4 反应时间对酯化反应的影响
• 2.2.5 反应温度对酯化反应的影响
• 2.3 结论
• 第三章 沸石（Ti-β）的催化酯化反应的研究
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂和仪器
• 3.1.2 Ti-β沸石的制备过程
• 3.1.3 羧酸转化率的测定
• 3.1.4 酯化反应
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 催化剂的种类对酯化反应的影响
• 3.2.2 催化剂的量对酯化反应的影响
• 3.2.3 反应物料比对酯化反应的影响
• 3.2.4 反应时间对酯化反应的影响
• 3.2.5 反应温度对酯化反应的影响
• 3.2.6 沸石重复使用次数对酯化反应的影响
• 3.2.7 不同羧酸与不同醇的酯化反应
• 3.3 结论
• 第四章 香料乙酸芳樟酯的合成
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂和仪器
• 4.1.2 Lewis 酸性离子液体的制备
• 4.1.3 乙酸芳樟酯的合成
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 催化剂的种类对反应的影响
• 4.2.2 催化剂的量对反应的影响
• 4.2.3 反应物的配比对反应的影响
• 4.2.4 反应温度对酯化反应的影响
• 4.2.5 反应时间对反应的影响
• 4.2.6 催化剂重复次数对反应的影响
• 4.3 结论
• 第五章 全文结论与工作展望
• 5.1 全文结论
• 5.2 工作展望
• 参考文献
• 致谢
• 附录A 攻读硕士期间发表的论文