加速器质谱测量中的充气飞行时间探测方法及其应用

论文摘要

从上世纪70年代末到现在近30年的时间里加速器质谱（Accelerator MassSpectrometry，AMS）技术得到了极快的发展，AMS测量的核素在不断增加。小型化乃至“桌面”AMS是当今AMS装置发展的重要趋势。低能AMS专用加速器的广泛使用以及重裂变产物核素测量的需求，对粒子鉴别方法提出了更高的要求。如何提高同量异位素的鉴别能力一直是AMS方法学研究的热点问题之一。有鉴于此，本工作建立了充气飞行时间探测方法，并用于AMS分析实际样品。本论文首次从理论和实验两方面对充气飞行时间探测方法进行了系统的研究。此方法鉴别同量异位素的能力不仅与离子的入射能量有关，还与离子的剩余能量和飞行距离有关，它结合了ΔE-E法和TOF法的特点，有利于提高低能量下同量异位素的测量灵敏度。本文对GF-TOF法进行了详细的论述，建立了基于原子能科学研究院HI-13串列AMS系统的GF-TOF系统。着重研究了36Cl和36S的鉴别条件，包括系统的时间分辨、离子剩余能量的选择、飞行距离的选择以及得到36Cl和36S鉴别的最佳条件。利用GF-TOF法实现了不同入射能量下36Cl和36S的鉴别。在64、48和33 MeV 3个不同的入射能量下（加速器的工作电压分别对应为8.0、6.0和4.1 MV），不充气时系统的时间分辨分别为352±30、580±30和920±45 ps。利用GF-TOF探测系统对一系列的AgCl标准样品进行了测量，并比较了ΔE-E和GF-TOF这两种方法对同量异位素的鉴别能力。实验结果表明，在离子入射能量较高时（＞40 MeV）ΔE-E法有较好的分辨能力，当36Cl离子的能量在30 MeV左右时，GF-TOF法有较好的分辨能力。利用GF-TOF法在入射离子能量为40 MeV的条件下对两个分别取自地下3158.9和2950 m的水样品中36Cl的含量进行了测定，其36Cl／Cl的比值分别为（1.35±0.41）×10-12和（3.17±1.10）×10-13。实验结果表明，在64 MeV和40 MeV这两个能量下此方法对于36Cl的测量灵敏度分别为3.0×10-15和4.0×1014。本文最后还在GF-TOF法的基础上，提出了一种新的基于充气磁谱仪的用于同量异位素鉴别的探测方法：充气磁谱仪飞行时间法（Gas-filled magnet and time-of flight，GFM-TOF）。在传统的充气磁谱仪法的基础上初步建立了此方法的运动学计算，并进行了重核素的理论分析计算，如79Se和99Tc，并与充气磁谱仪法的结果进行了对比，最后从理论上给出了此方法的应用范围。作者的在本文中的贡献：（1）首次对GF-TOF法进行了系统的研究；（2）建立了一套时间分辨好的探测系统；（3）实现了同量异位素的鉴别并进行了相关的应用，测量了一系列的36Cl样品；（4）首次对充气磁谱仪—飞行时间这种新方法进行了理论分析。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 引言
• 1.1 加速器质谱技术概述
• 1.2 加速器质谱技术的发展
• 1.2.1 装置的发展
• 1.2.2 离子源的改进
• 1.2.3 样品制备
• 1.2.4 探测技术
• 1.3 加速器质谱的应用
• 1.3.1 加速器质谱在地球科学中的应用
• 1.3.1.1 地质年代学
• 1.3.1.2 水文
• 1.3.1.3 海洋
• 1.3.1.4 其它
• 1.3.2 加速器质谱在考古学中的应用
• 1.3.3 加速器质谱在生物医学中的应用
• 1.3.4 加速器质谱在环境科学中的应用
• 1.3.5 加速器质谱在核物理中的应用
• 1.3.6 加速器质谱在CIAE的应用
• 1.4 课题的提出及意义
• 1.5 研究现状及分析
• 第二章 加速器质谱测量中的粒子鉴别方法
• 2.1 同位素干扰的鉴别方法
• 2.1.1 飞行时间法
• 2.2 同量异位素干扰的鉴别方法
• 2.2.1 能量损失法（ΔE-E法）
• 2.2.2 充气磁谱仪法
• 2.2.3 Bragg谱仪探测方法
• 2.2.4 入射离子X射线法
• 2.2.5 全剥离法
• 2.2.6 激光和强电场法
• 2.2.7 充气飞行时间法
• 2.3 HI-13加速器质谱的探测手段及其应用
• 第三章 充气飞行时间探测方法研究
• 3.1 充气飞行时间法的工作原理
• 3.2 同量异位素离子的飞行时间差
• 3.3 系统的时间分辨
• 3.4 系统的分辨能力
• 3.5 充气飞行时间探测系统的设计
• 3.6 充气飞行时间探测系统的调试
• 3.6.1 实验设备
• 3.6.1.1 样品准备
• 3.6.1.2 设备准备
• 3.6.2 调试步骤
• 3.6.2.1 束流传输
• 3.6.2.2 充气飞行时间系统不充气时的时间分辨
• 3.6.2.3 不同气压下充气飞行时间系统的时间分辨
• 36S和³⁶Cl'>3.6.2.4 充气飞行时间系统鉴别³⁶S和³⁶Cl
• 36S和³⁶Cl'>3.6.2.5 不同能量下鉴别³⁶S和³⁶Cl
• 36S和³⁶Cl的鉴别能力'>3.6.2.6³⁶S和³⁶Cl的鉴别能力
• 36S和³⁶Cl的测量灵敏度'>3.6.2.7³⁶S和³⁶Cl的测量灵敏度
• 第四章 充气飞行时间探测方法的应用研究
• 4.1 实验条件
• 4.2 实验测量
• 4.3 数据分析
• 4.3.1 标准样品的测量
• 4.3.2 地下水样品的测量
• 36S的含量'>4.3.3 样品中³⁶S的含量
• 4.3.4 系统探测效率
• 4.4 充气磁谱仪—飞行时间法
• 4.4.1 充气磁谱仪—飞行时间法的提出
• 4.4.2 计算模型
• 4.4.2.1 二极磁铁磁谱仪的位置分辨能力
• 4.4.2.2 北京Q3D磁谱仪的位置分辨能力
• 4.4.2.3 离子在Q3D充气磁场中的飞行时间
• 4.4.3 充气磁谱仪—飞行时间法鉴别能力分析
• 4.4.4 分析与讨论
• 第五章 总结与讨论
• 5.1 影响系统时间分辨的因素
• 5.1.1 不充气时
• 5.1.2 充气时
• 5.2 结果分析
• 5.3 结论
• 5.4 下一步的工作
• 参考文献
• 致谢
• 附录: 博士期间发表的文章