李磊:助催化剂增强氧化物光阳极氧化水反应及其电荷动力学研究论文

李磊:助催化剂增强氧化物光阳极氧化水反应及其电荷动力学研究论文

本文主要研究内容

作者李磊(2019)在《助催化剂增强氧化物光阳极氧化水反应及其电荷动力学研究》一文中研究指出:能源短缺与环境污染问题,使得人们意识到开发清洁可再生能源取代化石能源的必要性与紧迫性。基于半导体的光电化学水分解制氢被认为是可持续的洁净能源转化储存技术。本论文以钒酸铋和氧化铁半导体为例,研究助催化剂对光阳极氧化水的促进作用,探究催化剂/半导体界面上电荷分离增强机制。首先,采用铁掺杂氧化镍(Fe-NiO)作为析氧催化剂,钼掺杂的钒酸铋(Mo-BiVO4)薄膜作为光阳极。超薄Fe-NiO通过沉淀、离子交换和热脱水法制备;Mo-BiVO4半导体通过两步法合成得到。然后将催化剂经旋涂法负载到Mo-BiVO4薄膜上。XRD和高分辨透射显微镜证实催化剂为层状结构Fe-NiO、钒酸铋为单斜相;AFM表明合成的催化剂具有2.1-4.8 nm厚的超薄片状的结构。Fe-NiO催化剂修饰的Mo-BiVO4光阳极其氧化水的性能得到显著提升:电势位于1.4 V vs.RHE时,电流密度从0.88 mA/cm2提升到1.65mA/cm2,电荷转移效率提升到99%。瞬态表面光电压(TSPV)数据显示钒酸铋薄膜展示正的n-型半导体的特征信号。经过铁掺杂氧化镍的修饰的Mo-BiVO4的TSPV信号明显增强。我们采用了一阶连串动力学模拟光生电荷在半导体内的分离-复合过程;阐述了电荷分离常数、复合常数与光生载流子浓度对瞬态表面光电压曲线的影响。我们发现钒酸铋以及铁掺杂氧化镍修饰的钒酸铋薄膜的TSPV实验结果很好地符合连串反应动力学模拟。Fe-NiO在Mo-BiVO4起到很好的电荷储存、催化剂的作用。电化学阻抗数据说明表面电容提升了将近4倍,这与循环伏安的电容行为一致。此外,本论文研究了结晶的镧掺杂的氧化镍(La-NiO)、非晶的镍镧氧化物(LaNiOx)两种析氧催化剂对?-氧化铁光阳极的促进作用。La-NiO是通过沉淀,离子交换和热脱水法制备;非晶LaNiOx是以二乙基己酸盐为前驱体,经紫外臭氧处理得到的。经修饰的氧化铁光阳极的光氧化水的性能也显著提高:施加电势位于1.6 V vs.RHE时,镧掺杂氧化镍修饰的氧化铁光电流密度光电流从0.73 mA/cm2提升到1.06 mA/cm2;非晶LaNiOx修饰的氧化铁在1.3 V vs.RHE时,光电流从0.19 mA/cm2提高到0.61 mA/cm2,起始电位负移至0.75 V vs.RHE@0.1 mA/cm2。镧掺杂氧化镍和非晶LaNiOx电催化剂在氧化铁表面可能形成了电解质可渗透的“可适应结”,进而改善了光阳极性能。综上所述,超薄的掺杂氧化镍纳米片作为析氧电催化剂,对于钒酸铋和氧化铁光阳极的修饰,有助于增强半导体氧化物光阳极表面电荷的电荷储存,促进光生载流子在表面参与氧化水的反应。

Abstract

neng yuan duan que yu huan jing wu ran wen ti ,shi de ren men yi shi dao kai fa qing jie ke zai sheng neng yuan qu dai hua dan neng yuan de bi yao xing yu jin pai xing 。ji yu ban dao ti de guang dian hua xue shui fen jie zhi qing bei ren wei shi ke chi xu de jie jing neng yuan zhuai hua chu cun ji shu 。ben lun wen yi fan suan bi he yang hua tie ban dao ti wei li ,yan jiu zhu cui hua ji dui guang yang ji yang hua shui de cu jin zuo yong ,tan jiu cui hua ji /ban dao ti jie mian shang dian he fen li zeng jiang ji zhi 。shou xian ,cai yong tie can za yang hua nie (Fe-NiO)zuo wei xi yang cui hua ji ,mu can za de fan suan bi (Mo-BiVO4)bao mo zuo wei guang yang ji 。chao bao Fe-NiOtong guo chen dian 、li zi jiao huan he re tuo shui fa zhi bei ;Mo-BiVO4ban dao ti tong guo liang bu fa ge cheng de dao 。ran hou jiang cui hua ji jing xuan tu fa fu zai dao Mo-BiVO4bao mo shang 。XRDhe gao fen bian tou she xian wei jing zheng shi cui hua ji wei ceng zhuang jie gou Fe-NiO、fan suan bi wei chan xie xiang ;AFMbiao ming ge cheng de cui hua ji ju you 2.1-4.8 nmhou de chao bao pian zhuang de jie gou 。Fe-NiOcui hua ji xiu shi de Mo-BiVO4guang yang ji ji yang hua shui de xing neng de dao xian zhe di sheng :dian shi wei yu 1.4 V vs.RHEshi ,dian liu mi du cong 0.88 mA/cm2di sheng dao 1.65mA/cm2,dian he zhuai yi xiao lv di sheng dao 99%。shun tai biao mian guang dian ya (TSPV)shu ju xian shi fan suan bi bao mo zhan shi zheng de n-xing ban dao ti de te zheng xin hao 。jing guo tie can za yang hua nie de xiu shi de Mo-BiVO4de TSPVxin hao ming xian zeng jiang 。wo men cai yong le yi jie lian chuan dong li xue mo ni guang sheng dian he zai ban dao ti nei de fen li -fu ge guo cheng ;chan shu le dian he fen li chang shu 、fu ge chang shu yu guang sheng zai liu zi nong du dui shun tai biao mian guang dian ya qu xian de ying xiang 。wo men fa xian fan suan bi yi ji tie can za yang hua nie xiu shi de fan suan bi bao mo de TSPVshi yan jie guo hen hao de fu ge lian chuan fan ying dong li xue mo ni 。Fe-NiOzai Mo-BiVO4qi dao hen hao de dian he chu cun 、cui hua ji de zuo yong 。dian hua xue zu kang shu ju shui ming biao mian dian rong di sheng le jiang jin 4bei ,zhe yu xun huan fu an de dian rong hang wei yi zhi 。ci wai ,ben lun wen yan jiu le jie jing de lan can za de yang hua nie (La-NiO)、fei jing de nie lan yang hua wu (LaNiOx)liang chong xi yang cui hua ji dui ?-yang hua tie guang yang ji de cu jin zuo yong 。La-NiOshi tong guo chen dian ,li zi jiao huan he re tuo shui fa zhi bei ;fei jing LaNiOxshi yi er yi ji ji suan yan wei qian qu ti ,jing zi wai chou yang chu li de dao de 。jing xiu shi de yang hua tie guang yang ji de guang yang hua shui de xing neng ye xian zhe di gao :shi jia dian shi wei yu 1.6 V vs.RHEshi ,lan can za yang hua nie xiu shi de yang hua tie guang dian liu mi du guang dian liu cong 0.73 mA/cm2di sheng dao 1.06 mA/cm2;fei jing LaNiOxxiu shi de yang hua tie zai 1.3 V vs.RHEshi ,guang dian liu cong 0.19 mA/cm2di gao dao 0.61 mA/cm2,qi shi dian wei fu yi zhi 0.75 V vs.RHE@0.1 mA/cm2。lan can za yang hua nie he fei jing LaNiOxdian cui hua ji zai yang hua tie biao mian ke neng xing cheng le dian jie zhi ke shen tou de “ke kuo ying jie ”,jin er gai shan le guang yang ji xing neng 。zeng shang suo shu ,chao bao de can za yang hua nie na mi pian zuo wei xi yang dian cui hua ji ,dui yu fan suan bi he yang hua tie guang yang ji de xiu shi ,you zhu yu zeng jiang ban dao ti yang hua wu guang yang ji biao mian dian he de dian he chu cun ,cu jin guang sheng zai liu zi zai biao mian can yu yang hua shui de fan ying 。

论文参考文献

  • [1].g-C3N4纳米光催化剂的改性及其活性提高的机制研究[D]. 李成名.黑龙江大学2016
  • 读者推荐
  • [1].纳米ZnO和卤氧铋(BiOX,X=Cl,Br,I)及其复合物的制备及光催化性能研究[D]. 贺玲玲.西华师范大学2019
  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华北水利水电大学的李磊,发表于刊物华北水利水电大学2019-10-22论文,是一篇关于光电化学论文,半导体论文,催化剂论文,瞬态表面光电压论文,电荷储存论文,界面论文,华北水利水电大学2019-10-22论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华北水利水电大学2019-10-22论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

    标签:;  ;  ;  ;  ;  ;  ;  

    李磊:助催化剂增强氧化物光阳极氧化水反应及其电荷动力学研究论文
    下载Doc文档

    猜你喜欢