氧化物在载体表面的单层分散及结构研究

论文题目: 氧化物在载体表面的单层分散及结构研究

论文类型: 博士论文

论文专业: 应用化学

作者: 訾凤兰

导师: 郭洪猷

关键词: 单层分散,氧化物,结构研究

文献来源: 北京化工大学

发表年度: 2005

论文摘要: 单层分散理论认为,大多数氧化物能自发地在载体表面发生分散形成单层或亚单层结构,并有最大单层分散阈值。分散物与载体表面能产生强烈的相互作用,这种作用力的大小对分散物在载体表面的结构产生巨大的影响。大量的研究表明单层分散现象普遍存在于双组分的氧化物体系中。对单层分散现象的系统研究,对于筛选高性能的催化剂及新型功能材料具有重要的意义。本文的研究目的在于以单层分散理论为基础,对双组分单层分散体系的表面结构进行深入的研究,以便能更充分的认识单层分散的本质及产生的根源。 本文主要利用X-射线光电子能谱（XPS）,X-射线衍射（XRD）及扩展的X-射线精细结构谱（EXAFS）对三种氧化物（氧化铜、氧化钴及氧化钼）在三种不同的载体（锐钛矿型二氧化钛、α-氧化铝和γ-氧化铝）表面的分散及结构进行了系统研究。XPS、XRD及EXAFS实验结果表明:三种氧化物均能在所对应的载体表面发生单层分散,并得出了相应条件下的分散阈值。通过采用已知结构的氧化物作标样,对所得到的数据进行EXAFS拟合,最终得到了分散态配位结构。 采用浸渍法制备了氧化铜、二氧化钛分散体系。结果表明:400℃焙烧下,氧化铜在二氧化钛表面的分散阈值为7.2mgCuO/gTiO2或5.6Cu原子/nm2TiO2。随负载量的变化,氧化铜在二氧化钛表面存在两种不同的配位结构。当负载量远小于分散阈值时,铜在载体表面以铜氧六配位[CuO6]的形式存在。随负载量的增加,铜氧四配位结构[CuO4]逐渐在分散态中出现并随载量增加而增多。当达到阈值时,两种结构之间

论文目录:

摘要

ABSTRACT

一、文献综述：自发单层分散研究进展

1.1 单层分散体系的制备

1.2 单层分散阈值的实验测定

1.2.1 XRD相定量分析

1.2.2 X射线光电子能谱和俄歇电子谱(XPS&AES)

1.2.3 喇曼光谱

1.2.4 EXAFS方法

1.2.5 吸附方法

1.2.6 穆斯堡尔谱

1.2.7 离子散射谱(ISS)

1.3 单层分散的理论模型及阈值测算

1.3.1 密置单层模型

1.3.2 嵌入模型

1.3.3 负载分子筛体系单层分散阈值计算

1.4 自发单层分散过程的机理

1.4.1 单层分散机理

1.4.2 羟基在表面分散中的作用

1.5 自发单层分散理论的应用

1.5.1 改善负载型催化剂的性能

1.5.2 作为负载型金属催化剂的前体或载体的单层分散体系

1.5.3 提高载体的热稳定性和制备高比面的催化剂

1.5.4 利用单层分散原理制备新型吸剂

1.5.5 在催化剂再生中的应用

1.5.6 在制备纳米材料中的应用

1.5.7.利用单层分散原理研制开发气敏湿敏材料

1.6 EXAFS测试技术在表面结构分析中的应用

二、氧化铜在二氧化钛表面的单层分散及其结构研究

2.1 前言

2.2 样品制备

2.2.1 二氧化钛载体的制备

2.2.2 A、B系列负载样品的制备

2.2.3 C系列负载样品的制

2.3 样品表征

2.3.1 样品XRD表征

2.3.2 XPS表征

2.3.3 EXAFS表征

2.3.4 温度程序还原实验(TPR)

2.4 结果与讨论

2.4.1 TiO_2载体

2.4.2 A系列样品

2.4.2.1 XPS

2.4.2.2 TPR

2.4.2.3 EXAFS

2.4.2.4 结论

2.4.3 B系列样品

2.4.3.1 XPS

2.4.3.2 TPR

2.4.3.3 EXAFS

2.4.3.4 结论

2.4.4 C系列样品

2.4.4.1 XRD

2.4.4.1.1 载体的XRD

2.4.4.1.2 样品的XRD

2.4.4.2 EXAFS

2.5 本章总结

三、氧化钴在二氧化钛表面的单层分散及结构研究

3.1 引言

3.2 样品制备

3.2.1 二氧化钛载体的制备

3.2.2 负载样品的制备

3.3 样品表征

3.3.1 XRD表征

3.3.2 XPS表征

3.3.3 EXAFS表征

3.4 结果与讨论

3.4.1 XRD

3.4.2 XPS实验结果

3.4.3 EXAFS

3.5 结论

四、氧化钻在γ—Al_2O_3表面的单层分散及结构研究

4.1 引言

4.2 样品的制备

4.3 样品表征

4.3.1 XRD表征

4.3.2 XPS表征

4.3.3 EXAFS表征

4.4 结果与讨论

4.4.1 XPS实验结果讨论

4.4.2 XRD

4.4.3 EXAFS实验

4.5 结论

五、氧化钼在二氧化钛表面的单层分散及结构研究

5.1 引言

5.2 样品制备

5.3 样品表征

5.3.1 样品的XPS表征

5.3.2 EXAFS表征

5.4 结果与讨论

5.4.1 XPS

5.4.2 EXAFS

5.5 小结

5.6 结论

六、氧化钼在α-氧化铝表面的单层分散及结构研究

6.1 引言

6.2 样品制备

6.3 样品表征

6.3.1 XPS表征

6.3.2 EXAFS表征

6.4 结果与讨论

6.4.1 XPS

6.4.2 EXAFS

6.5 结论

七、全文总结

7.1 研究工作总结

7.1.1 氧化铜、二氧化钛分散体系

7.1.2 氧化钴分散体系

7.1.3 氧化钼分散体系

7.2 研究工作创新点

参考文献

附录1

致谢

在读期间发表的学术论文

发布时间: 2005-09-26

参考文献

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