生物质燃烧烟雾和大气降尘中多环芳烃及其烷基取代物的研究

论文摘要

多环芳烃及其烷基取代物是一类具有强致畸致癌性的持久性有机污染物,主要来源于有机物的燃烧。除了石油和煤等化石燃料产生多环芳烃外,生物质的燃烧也是其重要来源。我国的生物质资源丰富,每年有6亿吨的农作物秸秆产生。其中,31.5%用作农村地区的炊事能源,25%在农田中就地焚烧。生物质燃烧排放出多种污染物,引起了较多的关注。但目前,我国在生物质燃烧排放多环芳烃类污染物方面的研究很少。针对这种状况,本文设计了秸秆燃烧和采样系统,采集秸秆燃烧后释放的多环芳烃及其烷基取代物,分析其种类、浓度和气相—颗粒相分布,并对影响多环芳烃排放的因素和排放特征进行了探讨.根据实验数据,计算了三种秸秆燃烧产生的多环芳烃的排放因子和我国每年秸秆燃烧产生的多环芳烃的总量以及毒性当量。2003年上海市环境空气质量报告指出,降尘污染负荷系数居全市主要污染物之首。而降尘作为大气中其他颗粒物的重要的源和汇的之一,但目前对降尘及其中的有机污染物的研究很少。本论文对上海降尘中烷基多环芳烃的组成、时空分布、来源和环境影响进行了详细的分析和探讨.本论文主要包括三个部分。第一部分为分析方法的优化。本文采用超临界流体萃取技术作为样品的萃取手段。先用模拟样品对影响APAHs萃取的实验条件进行探讨,然后用正交法对实际样品进行分析,以优化萃取条件。第二部分应用上述建立的分析方法检测了从2004年11月到2005年11月分季节上海市不同功能区的13个采样点的降尘样品中的APAHs的组成、浓度,并与PAHs进行了对比。同时,对其时空分布特点、源解析和对环境的影响做了研究。第三部分为秸秆燃烧排放多环芳烃及其烷基取代物的研究。针对我国生物质燃烧的现状,设计了模拟燃烧和采样的装置,采集并分析了三种我国主要的秸秆燃烧排放的TSP和多环芳烃及其烷基取代物。对不同秸秆燃烧排放的多环芳烃类化合物的组成、浓度和气相—颗粒相分布进行了分析。同时,对影响秸秆燃烧排放多环芳烃的因素进行了探讨。在此基础上,得到了不同秸秆燃烧排放的多环芳烃的排放因子,并计算了我国每年通过秸秆燃烧排放的TSP和多环芳烃的总量及其毒性当量。同时,还应用比值法和主成分因子分析法对秸秆燃烧源的多环芳烃的排放特征进行了研究。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 综述
• 1.1 多环芳烃及其烷基取代物
• 1.1.1 物化性质
• 1.1.2 来源
• 1.1.3 环境中的分布
• 1.1.4 毒性
• 1.2 降尘
• 1.2.1 概况
• 1.2.2 上海降尘污染
• 1.2.3 降尘中多环芳烃的研究现状
• 1.3 生物质燃烧
• 1.3.1 概况
• 1.3.2 生物质燃烧
• 1.3.3 生物质燃烧生成的多环芳烃研究
• 1.3.4 我国生物质燃烧现状
• 1.4 超临界流体萃取方法
• 1.4.1 基本原理
• 1.4.2 研究现状
• 1.5 立题意义和研究目的
• 1.5.1 立题意义
• 1.5.2 研究目的与内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 仪器与试剂
• 2.1.1 实验室模拟秸秆燃烧系统
• 2.1.2 分析仪器
• 2.1.3 试剂
• 2.2 生物质燃烧实验
• 2.2.1 生物质燃料
• 2.2.2 含水量测定
• 2.2.3 燃烧过程及采样
• 2分析'>2.2.4 CO/CO₂分析
• 2.3 样品的分析
• 2.3.1 萃取
• 2.3.2 多环芳烃的定性
• 2.3.3 多环芳烃的定量
• 2.3.4 质量保证和控制
• 第三章 超临界流体萃取降尘中的烷基多环芳烃
• 3.1 实验条件的优化
• 3.1.1 压力的影响
• 3.1.2 温度的影响
• 3.1.3 时间的影响
• 3.1.4 正交实验
• 3.1.5 优化条件的选择
• 3.2 与超声萃取的比较
• 3.3 小结
• 第四章 上海降尘中的烷基多环芳烃
• 4.1 站点布设及样品采集
• 4.1.1 采样点分布
• 4.1.2 采样方法
• 4.1.3 样品处理
• 4.2 定性分析
• 4.3 定量分析
• 4.4 APAHs的种类分布
• 4.5 颗粒物粒径的影响
• 4.6 季节变化对降尘中APAHs的影响
• 4.7 空间分布
• 4.8 来源解析
• 4.9 环境影响
• 4.10 小结
• 第五章 生物质燃烧释放的多环芳烃
• 5.1 定性分析
• 5.2 多环芳烃的浓度
• 5.2.1 颗粒物中的多环芳烃
• 5.2.2 气体中的多环芳烃
• 5.2.3 灰烬中的多环芳烃
• 5.3 多环芳烃的在颗粒相—气相中的分布
• 5.4 影响多环芳烃产生的因素
• 5.4.1 不同种类燃料燃烧产生的多环芳烃特征
• 5.4.2 燃烧条件
• 5.5 多环芳烃释放总量估算
• 5.6 毒性当量
• 5.7 多环芳烃的释放特征
• 5.7.1 多环芳烃之间的相关性
• 5.7.2 主成分因子分析
• 5.7.3 特征PAHs比值
• 5.8 小结
• 第六章 总结与展望
• 6.1 总结
• 6.2 展望
• 参考文献
• 附录: 博士期间论文发表情况
• 致谢
• 项目资助