论文摘要
低维纳米体系由于在纳米尺度范围内表现出奇特量子效应以及在电子、光电子和磁性器件方面具有十分广阔的应用前景而引起了人们广泛的研究兴趣。近几年来研究发现在Si（001）衬底上沉积低覆盖度的稀土金属经过退火后可自组装形成稀土金属硅化物纳米线结构,这样的金属有铒、镝、钆和钐。据研究稀土金属的硅化物具有较高的电导率以及在n型硅衬底上较低的肖特基势垒,因此这些硅化物纳米结构在未来诸如微电子器件间欧姆互连以及光发射器件等方面具有很重要的应用价值。在本论文的工作中,我们主要研究Si（001）表面硅化铒纳米体系的生长和结构及其演化。主要工作和创新点如下：1.通过运用原位超高真空扫描隧道显微镜（UHV-STM）实现对硅化铒纳米结构形貌的研究。进而通过调节覆盖度,退火温度以及退火时间这三个生长条件实现对硅化铒纳米结构形貌的生长调控。特别是运用高分辨透射电镜（HRTEM）开展对硅化铒纳米体系内部晶格结构的研究,直接证明了在600-650℃退火时形成的硅化铒纳米线为六角晶格结构,而在750-800℃退火形成的纳米岛为四方晶格结构。通过计算高分辨电镜像中晶格参数,表明在硅表面生长的纳米线受衬底约束而导致实际的失配为4.7%-5.0%小于理论失配6.5%,证明纳米线沿[0001]方向存在较大的应变。同时,我们还发现即使是四方结构的岛,岛的内部依然有较大的应力,使得四方相的ErSi2（002）面发生很多上下的弯曲以及层错缺陷。而且测得四方相与衬底的失配为2.4%,也小于理论的3.1%,从而说明四方相中也存在应变。另外,我们首次发现在硅化铒纳米岛内存在四方结构和六角结构共存的现象,尤其值得注意的是,此时的六角结构经过弛豫后与其周围四方晶格结构是完全匹配的。2.研究了硅化铒纳米体系的形貌演化和结构的转变。运用STM观测到硅化铒纳米线在650℃以下经过10-180分钟的退火,从纳米线演变为纳米岛的过程。接着通过HRTEM分别观测了在630℃进行20分钟和180分钟退火后的纳米结构。结果表明随着退火时间的延长,硅化铒的晶格结构发生从Al82型六角结构到ThSi2型四方结构的转变,从而在实验上证实了Si（001）表面上自组装得到的纳米硅化铒结构中,六角晶格结构是一种亚稳态的相。并且发现硅化铒在硅表面上生长时,除了沿平行表面方向的生长外,还存在不断陷入硅衬底的过程,通过分析HRTEM图像中硅化铒纳米结构陷入衬底的深度,推断出这个陷入过程发生在纳米线形成的初始阶段。进而根据上述STM及TEM观测结果推断出纳米线生长过程中的陷入硅衬底以及合并的动理学因素促使了硅化铒纳米体系从六角晶格结构转变为四方晶格结构,而晶格结构的转变导致纳米硅化铒发生形状上的变化,从而由细长纳米线演变为方形纳米岛,达到热力学和动理学上的稳定形状。3.用反复沉积一退火的循环生长方法来实现硅化铒纳米结构的高密度生长,并研究循环生长中所表现出的与单次生长不同的物理问题。结果表明硅表面纳米岛的长宽高尺寸及面密度都在不断增加,同时纳米岛能够保持正方形生长,这与单次生长时正方纳米岛演化为长方岛的生长方式不同。此外,研究发现表面纳米岛生长中的粗化是一个先以静态合并为主再Ostwald熟化的过程。相似地,在630℃较低退火温度下纳米线的循环生长的STM研究结果表明纳米线样品经过二次生长后,硅表面上布满了细的硅化铒纳米线结构,同时在第一次生长中形成的粗纳米线能够保持线的形状继续生长而不会如单次生长时演化为岛状。从而说明前一次退火得到纳米线或纳米岛为之后的再生长提供了模板的作用,为硅化铒在纳米器件的应用领域提供了制备方法上的开拓。
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