双钙钛矿类物质A2BB′O6（A=Ba，Sr；B=Ca，Mg；B′=Mo，W）合成及光催化分解水制氢性能研究

论文摘要

氢能是一种理想的高效洁净能源。利用半导体催化剂光催化分解水制氢是一种洁净的制氢方法,具有很大的理论和现实意义。本文首次以双钙钛矿氧化物A2BB′O6(A=Ba,Sr;B=Ca,Mg;B′=W,Mo)为对象,考察了其分解水制氢的光催化性能,并探讨了制备工艺条件对样品性能,包括纯度、表观形貌和负载NiO或Ag后光催化活性的影响。以A、B的硝酸盐或氧化物(氢氧化物)及钼酸铵(钨酸铵)为原料,柠檬酸为络合剂,采用溶胶凝胶法制备了A2BB′O6(A=Ba,Sr;B=Ca,Mg;B′=W,Mo)双钙钛矿复合氧化物,并对制得的样品进行了XRD,SEM分析,对样品负载NiO或Ag后的光催化活性进行了测试。优化了制备条件,包括柠檬酸与金属离子的比,前驱体的焙烧温度及溶胶制备过程中硝酸的加入量等,分别制得了纯度较高的Ba2CaMoO6、Sr2CaMoO6。以A、B的硝酸盐及钼酸铵(钨酸铵)为原料,采用半湿法制备了A2BB′O6(A=Ba,Sr;B=Ca,Mg;B′=W,Mo)双钙钛矿氧化物,并对制得的样品进行了XRD,SEM分析,对样品负载NiO后的光催化活性的进行了测试。优化了制备条件,包括前驱体制备时的pH值,前驱体的焙烧温度及二次焙烧处理等。分别制得纯度较高的Ba2CaWO6、Ba2MgWO6、Sr2MgMoO6,其中的Ba2CaWO6负载NiO后,紫外光照射下催化分解水制氢的活性为1.3μmol/h。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 光催化分解水制氢原理
• 1.3 光催化分解水制氢催化剂的研究进展
• 2 光催化剂'>1.3.1 TiO₂光催化剂
• 1.3.2 钙钛矿型光催化剂
• 1.3.3 隧道结构的光催化剂
• 1.3.4 分子筛光催化剂
• 1.4 双钙钛矿氧化物的结构、性能及制备方法
• 1.4.1 双钙钛矿氧化物的结构
• 1.4.2 双钙钛矿氧化物的电磁性质
• 1.4.3 双钙钛矿氧化物制备方法
• 1.5 本论文的研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验所用试剂及仪器
• 2.2 催化剂的制备
• 2.2.1 双钙钛矿氧化物的制备
• 2.2.2 负载型催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.4 催化剂的活性测试
• 2.4.1 活性测试方法与流程
• 2.4.2 气体分析方法
• 第三章 结果与讨论
• 2CaMO₆（M=W,Mo）的合成及光催化性能研究'>3.1 Ba₂CaMO₆（M=W,Mo）的合成及光催化性能研究
• 3.1.1 溶胶凝胶法
• 3.1.2 半湿法
• 3.1.3 小结
• 2MgMO₆（M=W,Mo）的合成及光催化性能研究'>3.2 Ba₂MgMO₆（M=W,Mo）的合成及光催化性能研究
• 3.2.1 前驱体焙烧温度的初步确定
• 3.2.2 前驱体pH 值对产物光催化活性的影响
• 3.2.3 小结
• 2MWO₆（M=Ca,Mg）的合成及光催化性能研究'>3.3 Sr₂MWO₆（M=Ca,Mg）的合成及光催化性能研究
• 3.3.1 柠檬酸量对产物光催化活性的影响
• 3.3.2 硝酸量（pH 值）对产物光催化活性的影响
• 3.3.3 焙烧温度对产物光活性的影响
• 3.3.4 负载催化剂对产物光催化活性的影响
• 2MWO₆（M=Ca,Mg）的尝试'>3.3.5 半湿法合成Sr₂MWO₆（M=Ca,Mg）的尝试
• 3.3.6 小结
• 2MMoO₆（M=Ca,Mg）的合成及光催化性能研究'>3.4 Sr₂MMoO₆（M=Ca,Mg）的合成及光催化性能研究
• 2MMoO₆（M=Ca,Mg）'>3.4.1 半湿法合成Sr₂MMoO₆（M=Ca,Mg）
• 3.4.2 辅助试剂对样品光催化活性的影响
• 3.4.3 小结
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间所取得的相关科研成果