导读:本文包含了电催化氧化机理论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献，主要关键词:低浓度瓦斯,甲醇,光催化氧化,有序介孔WO_3
电催化氧化机理论文文献综述
杨娟,郝静怡,戴俊,魏建平,王云刚[1]（2019）在《介孔WO_3/H_2O_2光催化氧化低浓度瓦斯制甲醇性能与机理》一文中研究指出将低浓度瓦斯转化为易于储运的液态工业原料甲醇是其综合利用的一个发展方向,如何实现温和条件下甲烷的有效活化与甲醇的选择性生成是瓦斯催化转化制甲醇的两个关键问题。以有序多孔二氧化硅KIT-6为模板剂,磷钨酸-乙醇溶液为前驱物,合成了具有高比表面积的介孔叁氧化钨(WO_3),通过X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)及低温氮吸附-脱附技术对介孔WO_3的晶型组成、微观形貌、比表面积及孔结构特性进行表征,以所制介孔WO_3为催化剂、双氧水(H_2O_2)为电子捕获剂与氧化剂,构建了WO_3/H_2O_2可见光催化体系,并对该体系氧化低浓度瓦斯合成甲醇的性能进行了系统研究。结果表明:甲烷初始浓度、可见光照射强度、H_2O_2添加等均会影响甲烷转化率与甲醇选择性,且不同甲烷体积分数模拟瓦斯有不同的最佳H_2O_2;对于甲烷体积分数为20%的模拟瓦斯,介孔WO_3在优选的H_2O_2溶液(浓度为13.5 mmol/L)中可实现甲烷的选择性转化,可见光照射120 min甲烷转化率为24.9%(是仅使用介孔WO_3或H_2O_2体系的8.3与8.9倍),且甲醇选择性高达82.5%,继续增大H_2O_2可进一步促进甲烷的转化,但由此产生的过量羟基自由基(·OH)导致生成更多的副产物乙烷(C_2H_6)和二氧化碳(CO_2),使甲醇选择性显着降低;电子自旋共振测试结果表明WO_3吸收可见光产生的光空穴是活化甲烷分子的主要物种,甲烷分子首先经由光空穴抽氢反应生成甲基自由基(·CH_3),H_2O_2一方面作为电子捕获剂增强光空穴的生成,提高甲烷光活化效率,同时被WO_3导带电子还原生成羟基自由基(·OH),并进一步与·CH_3相结合生成产物甲醇,即·OH是甲醇选择性生成的主要氧化物种。上述结果为煤矿低浓度瓦斯的清洁利用提供新思路。(本文来源于《煤炭学报》期刊2019年10期）
徐圣凯,毕华奇,苏本生,刘广青,马欣欣[2]（2019）在《多相臭氧催化氧化反应机理研究进展》一文中研究指出臭氧催化氧化技术作为高级氧化技术的一种,可以高效去除水中有机污染物。随着新型催化剂的开发,臭氧催化氧化领域的研究工作不断深入,但催化机理尚不明晰。深入分析现有机理研究,发现部分研究结论存在争议和矛盾。本文旨在分析多相臭氧催化氧化反应机制,以催化剂种类为依据,分类概述臭氧催化氧化机理研究进展,指出研究结论中存在的争议并讨论产生争论的原因,总结典型催化剂的催化途径,以期为该技术的深入研究、催化剂开发及工程应用提供基础理论支撑。(本文来源于《《环境工程》2019年全国学术年会论文集》期刊2019-08-30）
徐锋,李凡,朱丽华,康宇[3]（2019）在《甲烷直接催化氧化制甲醇催化剂及反应机理》一文中研究指出研究甲烷合成甲醇的催化剂及催化机理是甲烷直接催化氧化制甲醇的关键。本文综述了甲烷合成甲醇的Pt系催化剂、Pd系催化剂、Rh系催化剂、Fe改性沸石催化剂、Cu改性沸石催化剂、改性金属有机框架材料催化剂以及相应的催化机理。结果表明,Pt系催化剂中K_2PtCl_4、Pt(bpym)Cl_2、Pt(bipy)Cl_2催化甲烷制甲醇机理为亲电取代反应。Pd系催化剂中Pd(OAc)_2在CF_3COOH水溶液中通过多步电子传递链将甲烷转化为甲醇;Pd/C在乙酸水溶液中催化甲烷合成甲醇是亲电取代和活性氧物种氧化两种机理共同作用的结果。Rh系催化剂中的Rh/ZSM-5、Rh/TiO_2通过锚定在载体孔道内的一价Rh与CO、H_2O和O_2作用将甲烷转化为甲醇。Fe、Cu改性沸石催化剂及改性金属有机框架材料催化剂通过均裂、异裂等自由基反应转化甲烷得到甲醇。指出研究高效活化甲烷分子和抑制甲醇深度氧化催化剂的设计、制备及深入探究其催化机理仍然是今后的研究重点。(本文来源于《化工进展》期刊2019年10期）
史娜,任清刚,李观亮[4]（2019）在《金属卟啉合成及其催化氧化机理研究进展》一文中研究指出本文从金属卟啉的结构、物理化学性质、光谱性质及其合成方法等方面进行了综述,并对其催化氧化机理的研究现状进行了总结。(本文来源于《山东化工》期刊2019年14期）
缪周伟[5]（2019）在《Fe~(2+)/过碳酸盐催化氧化修复四氯乙烯污染地下水的机理及应用》一文中研究指出采用Fe~(2+)催化过碳酸钠(SPC)工艺对四氯乙烯(PCE)污染地下水进行修复,考察了氧化剂、催化剂浓度对PCE降解过程的影响。分别以硝基苯和四氯化碳为HO·探针和还原性自由基探针,证实了Fe~(2+)/SPC工艺中存在大量的HO·和少量的O_2~(·-);分别以异丙醇及氯仿为HO·及还原性自由基的清扫剂考察工艺的主体自由基,结果表明Fe~(2+)/SPC工艺降解PCE的主体自由基为HO.,并通过电子顺磁共振(EPR)试验证实了这一结果。结合实际地下水成分,考察了阴离子(Cl~-、HCO_3~-、SO_4~(2-)、NO_3~-)及腐植酸(HA)对PCE降解过程的影响,结果表明HCO_3~-、CI~-及HA均对降解过程有抑制作用,而SO_4~(2-)、NO_3~-对PCE降解没有显着影响。Cl~-浓度测定结果表明,催化降解过程能使PCE完全脱氯。采用Fe~(2+)/SPC催化降解工艺修复PCE污染地下水具有较好的应用前景,实际应用中应考虑药剂投加量、阴离子和腐植酸等的影响。(本文来源于《净水技术》期刊2019年S1期）
马富军[6]（2019）在《电-多相臭氧催化氧化布洛芬药物的协同机制与影响机理研究》一文中研究指出以药物类微污染物布洛芬(IBU)为研究对象,分析电-多相臭氧催化技术(E-catazone)对IBU的降解效能,考察该技术的协同性能,并且阐明协同机理;在此基础上分析了影响因素对IBU母体、溶液TOC的去除率及对自由基(ROS)产率的影响,得出以下结论:(1)比较了不同氧化工艺对IBU母体和溶液TOC的降解效能。研究发现,E-catazone技术、电化学臭氧氧化和臭氧催化氧化技术分别在3 min、15 min和30 min内完全降解IBU母体,对溶液TOC的矿化率分别是60.1%、41.4%和24.2%;通过动力学分析,E-catazone技术降解IBU母体的伪一级反应动力学常数分别是臭氧催化氧化技术和电催化技术的10倍和249倍;臭氧催化氧化和电催化技术组合时,具有协同作用,协同因子为9.9。(2)比较了不同氧化体系中液相03的分解及H2O2和·OH的产生情况。研究发现,通过比较液相03的分解效率得出E-catazone技术、电化学臭氧氧化技术和臭氧催化体系在反应30 min时03的分解率分别为100.0%、85.8%和50.0%;比较不同体系内H202、·OH和O2·-的产生情况,研究发现E-catazone体系中产生的H202和·OH的浓度远大于臭氧催化氧化技术和电催化技术,产生的O2·-的浓度呈现先增加后降低的趋势。通过阴阳极分离实验发现,在E-catazone氧化体系中·OH主要在阴极产生。通过动力学分析,在IBU母体降解过程中,·OH、03、其他自由基和电催化分别对IBU母体降解的贡献率为97.0%、1.9%、0.7%和0.4%。(3)分别研究了电流强度、臭氧浓度和气体流速对E-catazone技术降解IBU母体和溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现:增大电流强度、臭氧浓度和气体流速能够加快E-catazone技术对IBU母体的降解速率和溶液TOC的矿化率;电流由50 mA增大至300 mA时,·OH的浓度由33.07 mg/L上升至95.47 mg/L;当臭氧投加量从32 mg/L增加至81 mg/L时,·OH的浓度由32.00 mg/L升至84.68 mg/L;当气体流速从0.1 L/min增大至0.3 L/min时,·OH的浓度由68.8 mg/L上升至 127.9 mg/L。(4)研究了初始pH值、电解液种类和天然有机物(NOM)对E-catazone技术降解IBU母体、溶液TOC及产生·OH浓度的影响。研究发现,碱性条件能够增加E-catazone技术对IBU母体的降解速率,在酸性条件下,IBU母体的降解效能被抑制,当pH=3、pH=7.2和pH=11时,产生·OH的浓度分别是10.70 mg/L、90.43 mg/L和101.72 mg/L;电解液对E-catazone技术也有一定的影响,当电解液为Na2SO4、Na2CO3和NaCl溶液时,IBU的去除率分别为100%、55.2%和87.7%;研究发现,较低浓度的NOM能够促进IBU的降解,高浓度的NOM有一定的抑制作用。图41幅,表4个,参考文献121篇。(本文来源于《北京交通大学》期刊2019-06-01）
唐建伟,李孟,李肇东[7]（2019）在《光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理》一文中研究指出为了深入研究其中各类活性物质氧化机理,以难降解的3,4-二甲基苯胺(3,4-DMA)废水作为研究对象,通过研究不同抑制剂条件下的动力学规律,并以贡献度(kf/K)来量化各活性物质的作用效果,得出氯类活性物质的贡献度为89.03%,羟基自由基(·OH)的贡献度为6.24%,而空穴和阳极直接氧化贡献度可以忽略.采用叁聚氰胺法、二甲亚砜(DMSO)法和DPD法定性定量测定了空穴、·OH和自由氯的含量,结果表明:较高浓度的氯化钠降低了空穴和·OH的贡献度;·OH的产量符合零级动力学规律,其产生速率为0.106mg/(L·min);自由氯的累积浓度分为3个阶段,第3阶段累积速率为0.159mg/(L·min).自由氯仅占氯类活性物质氧化体系的一小部分,其他含氯氧化物质和氯类自由基的氧化占重要地位.通过GC-MS、UV-vis和TOC检测,发现在反应10.0min前,主要通过氯类活性物质对侧链的快速攻击,使3,4-DMA转化为苯甲醛等易分解的苯环类物质;10.0min后,主要通过·OH对苯环大π键的攻击,使苯环类物质转化为小分子物质,然后继续被·OH氧化直到矿化.(本文来源于《中国环境科学》期刊2019年05期）
李圭白,梁恒,余华荣,杜星,杨海洋[8]（2019）在《锰质活性滤膜化学催化氧化除锰机理研究》一文中研究指出1 问题的提出天然水中锰的氧化还原电位比较高,在天然地下水的条件下(pH 6～8)二价锰难以被水中溶解氧氧化去除,成为水处理的一个难题。1958年在哈尔滨平房区新建成一水厂,笔者通过调研发现水厂开始只能除铁不能除锰,但一年后除锰效果却极好,滤池中石英砂变黑,砂表面覆盖了一层锰质滤膜,能对水中溶解氧氧化二价锰起催化作用。从而发现了锰质活性滤膜的自动催化氧化现象。据研究,锰质活性滤膜是以锰为主的具有自催化作用的特殊化合物。该水厂也是(本文来源于《给水排水》期刊2019年05期）
李博[9]（2019）在《铂电极上乙醇电催化氧化反应动力学和机理研究》一文中研究指出利用常规电化学手段系统地研究了溶剂电化学吸附物种在铂电极表面的演变过程;探索了背景溶液的循环伏安曲线中的电化学氧化峰的化学根源,探究了铂表面电化学吸附物种对乙醇的电化学氧化的调制作用;研究了不同实验条件对乙醇电催化氧化的影响,得到相应电化学过程的动力学参数,结合高效液相色谱(HPLC)给出的产物的浓度变化推导铂电极表面乙醇电催化氧化的机理;同时还发现乙醇在铂电极表面存在非线性行为,并探讨了电氧化过程中非线性行为的pH效应,分析了乙醇电氧化过程中非线性行为的机理。(1)对铂电极在空白溶液中进行循环伏安扫描,分别观察到电化学吸附物种形成所对应的氧化峰,并通过实验给出了初步的证据。在加入不同浓度乙醇的过程中,可以观察到乙醇电氧化峰与空白溶液的氧化峰电位相同,且不同氧物种对乙醇电催化氧化起到关键作用,乙醇电催化氧化过程是通过溶剂电化学吸附物种间接进行电子转移的过程,并非底物在铂电极表面直接进行电子转移的过程。(2)通过改变实验条件探究对乙醇电催化氧化的影响。改变乙醇的初始浓度,峰电流密度随着乙醇浓度的增加而增大,并求得各个氧化峰的反应级数;峰电流密度随着扫速的增加逐渐增大,第二个氧化峰和反扫氧化峰在所给扫速范围内受扩散过程控制;H_2SO_4的浓度对乙醇电氧化也有影响,SO_4~(2-)会吸附在电极表面和OH~-等其它活性物质形成竞争吸附,造成乙醇的电催化机理的改变或其电氧化动力学的抑制;随着温度升高氧化峰电流密度也随之升高,得到氧化峰对应表面反应的表观活化能E_a。(3)发现铂电极上乙醇电氧化过程存在非线性行为,探究了非线性行为的pH效应,体系中存在负微分阻抗。铂氧化物的形成作为正反馈过程,铂氧化物氧化乙醇及其解离产物铂氧化物的溶解是负反馈过程;分析了酸性和碱性条件下,正负反馈随电位和溶液pH值的变化情况。该论文有图45幅,表4个,参考文献138篇。(本文来源于《中国矿业大学》期刊2019-05-01）
张立龙[10]（2019）在《Keggin型多酸负载金属单原子催化氧化CO机理的DFT计算研究》一文中研究指出多金属氧酸盐(POMs)独特的离散阴离子结构会在POMs体系的固液、固气界面上形成独立的小“岛”,有效地阻止了单个原子的扩散,阻止了金属颗粒的团聚和生成,从而提高了单原子催化剂(SACs)表面的耐烧结性能,增加了金属负载。为了探索POM-负载的SACs对CO的催化性能,本论文采用密度泛函理论(DFT)计算,开展了一系列的研究:包括CO吸附、氧空位的形成和表面氧物种的活性。与以往的理论研究不同,之前的理论研究往往是基于带高负电荷的阴离子单元来研究POMs系统的催化行为,本论文基于实验构建了一系列中性的磷钨酸(PTA)负载的SACs模型。DFT计算结果表明:(1)Rh_1/PTA表面的O_b和O_c原子之间的差异导致了明显的化学反应活性上的不同,CO与O_b反应的能垒比与O_c反应的能垒要低的多(25 kcal/mol vs.40kcal/mol)。然而,之前的实验和理论研究忽视O_b和O_c原子的活性差异。同时,机理研究表明吸附O_2分子的解离是整个催化循环的决速步骤。(2)将单个金属原子锚定在PTA表面,使一系列SACs中PTA表面的四个关键表面氧原子被激活。在一系列SACs中,Ir、Os、Rh、Pt和Ru位点对CO的吸附比Fe、Mn和Co位点更强。与其它体系相比,Pt体系更容易在PTA表面形成氧空位。在Pt体系中,催化剂界面上的O_c原子比O_b原子更容易与CO反应,具有更高的反应活性。(3)一般来说,CO还原N_2O过程中,N_2O首先在催化剂表面分解,释放一个N_2,形成一个活性氧物种,然后CO被活性氧氧化生成CO_2。然而CO在催化剂表面的强吸附行为通常会抑制N_2O的吸附和分解,导致催化剂活性降低甚至使催化剂中毒。本文以PTA为载体,设计了一系列单原子催化剂:M_1/PTA(M=Fe,Co,Mn,Rh,Ru,Ir,Os,Pt,Pd)。虽然计算的CO吸附能远远高于N_2O,但吸附的CO可以通过MvK机理与PTA载体表面氧原子发生反应,在PTA表面形成氧空位。自由能计算表明,Pd_1/PTA、Rh_1/PTA、Pt_1/PTA SACs的催化活性相当高,尤其是对Pt_1/PTA体系,其最低的活化能垒为16.25 kcal/mol。同时,3个体系沿最有利反应路径的分子几何结构和电子结构分析表明,金属单原子不仅具有吸附CO和活化PTA载体表面氧原子的作用,而且在整个反应过程中起着电子传递介质的作用。(本文来源于《东北电力大学》期刊2019-05-01）
电催化氧化机理论文开题报告
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
臭氧催化氧化技术作为高级氧化技术的一种,可以高效去除水中有机污染物。随着新型催化剂的开发,臭氧催化氧化领域的研究工作不断深入,但催化机理尚不明晰。深入分析现有机理研究,发现部分研究结论存在争议和矛盾。本文旨在分析多相臭氧催化氧化反应机制,以催化剂种类为依据,分类概述臭氧催化氧化机理研究进展,指出研究结论中存在的争议并讨论产生争论的原因,总结典型催化剂的催化途径,以期为该技术的深入研究、催化剂开发及工程应用提供基础理论支撑。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
电催化氧化机理论文参考文献
[1].杨娟,郝静怡,戴俊,魏建平,王云刚.介孔WO_3/H_2O_2光催化氧化低浓度瓦斯制甲醇性能与机理[J].煤炭学报.2019
[2].徐圣凯,毕华奇,苏本生,刘广青,马欣欣.多相臭氧催化氧化反应机理研究进展[C].《环境工程》2019年全国学术年会论文集.2019
[3].徐锋,李凡,朱丽华,康宇.甲烷直接催化氧化制甲醇催化剂及反应机理[J].化工进展.2019
[4].史娜,任清刚,李观亮.金属卟啉合成及其催化氧化机理研究进展[J].山东化工.2019
[5].缪周伟.Fe~(2+)/过碳酸盐催化氧化修复四氯乙烯污染地下水的机理及应用[J].净水技术.2019
[6].马富军.电-多相臭氧催化氧化布洛芬药物的协同机制与影响机理研究[D].北京交通大学.2019
[7].唐建伟,李孟,李肇东.光电催化氧化处理中各类活性物质的氧化机理[J].中国环境科学.2019
[8].李圭白,梁恒,余华荣,杜星,杨海洋.锰质活性滤膜化学催化氧化除锰机理研究[J].给水排水.2019
[9].李博.铂电极上乙醇电催化氧化反应动力学和机理研究[D].中国矿业大学.2019
[10].张立龙.Keggin型多酸负载金属单原子催化氧化CO机理的DFT计算研究[D].东北电力大学.2019