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发展182Hf的加速器质谱测量技术

2020-11-29阅读(486)

发展182Hf的加速器质谱测量技术

论文摘要

182Hf的半衰期为（8.90±0.09）×106年,它是研究宇宙成因的重要核素之一,在核天体物理和地球物理的研究中有重要的意义。通过测量和研究天然样品中的182Hf可以得知数百万年以来银河系中恒星的活动规律。182Hf在核能利用领域也有特殊的研究价值。铪常被用作反应堆控制棒以及中子注量率的监督材料,测量辐照前后控制棒中铪同位素组成的变化对于反应堆的运行和设计有着重要的价值;测量环境遗留物中的长寿命核素182Hf,可以得到早期聚变反应中的中子注量率大小等有用信息。由于环境中生成的182Hf量极其微小,总的放射性活度很低,用衰变计数法很难对它进行准确测量。对常规质谱（MS）来说,182Hf的同量异位素182W及分子离子的本底干扰不容易排除,因此采用常规质谱也难以实现对182Hf的高灵敏测量。加速器质谱（Accelerator Mass Spectrometry,AMS）是上世纪七十年代末发展起来的一门现代核分析技术,它是基于加速器技术和离子探测器的一种同位素质谱技术,具有排除同量异位素本底和分子离子本底干扰的能力,因而具有极高的测量灵敏度,测量同位素丰度比可达10-15,绝对探测限可达104个原子(10-18克),成为测量环境样品中182Hf的理想方法。因此对182Hf的AMS测量方法进行研究,提高测量灵敏度和效率,进而实现对实际环境样品的测量,既对发展重核的AMS测量方法有积极的推动作用,又可以为核天体物理的研究和核工程应用提供可靠的分析手段。中国原子能科学研究院HI-13串列AMS系统上对182Hf已有的测量灵敏度(182Hf/180Hf=2.2×10-10)还不能满足核工程应用的目的。有鉴于此,本论文在新的注入系统投入使用后,进一步发展了182Hf的AMS测量方法,提高了测量灵敏度和测量总效率。本文对新注入器不同狭缝条件下的质量分辨率进行了测量,也得出了不同狭缝下的传输效率和新注入器上测量182Hf时的系列参数。当注入器静电分析器物点和像点狭缝较宽,而注入磁铁的像点狭缝为±1mm时注入器的质量分辨率为430;当把静电分析器的像点狭缝改为±2.5mm时质量分辨能力可达630。注入器的质量分辨能力达到了预期设计的指标,可以满足AMS在测量一些重核素时对质量分辨率的要求。本文首次建立了用于AMS的少量HfF4“干法”制样方法,搭建了完整的HfF4“干法”制备装置,以HfO2粉末为原料与固态的NH4HF2反应,“干法”氟化的最佳条件为NH4HF2过量500%,反应过程和脱胺过程的温度分别选为200℃和250℃,对应的时间分别为4小时和2小时。实验多次成功地完成了用于AMS测量的少量HfF4样品（质量约5mg）的制备工作,取得了较好的结果。采用“干法”制取的HfF4样品中F-、O-的束流强度比值是湿法的3倍,制得的天然HfF4样品中180HfF5-的引出束流强度是同等条件下湿法样品引出束流的2倍以上,这样非常有利于束流、效率的提高和本底的排除。文中通过研究和比较后,确定用高纯银粉做导电介质并按1:1的质量比与待测的HfF4样品均匀混合,靶锥采用AMS测量中专用的铝锥。实验采用无凸起的金属块作为靶托,用高纯的镍材料加工而成的靶针将样品压实,避免了靶针和靶托材料对样品的可能沾污。为防止引入环境中的污染,整个装样和压靶过程是在充氩气的手套袋中完成的。在本文的AMS测量中,未采用飞行时间探测器,而是利用新注入器系统和分析磁铁以及静电分析器来提高质量和能量的分辨能力去排除同位素的干扰。实验中将加速器端电压提高至8.5MV,采取直接用HfO2通光路和模拟的新传输方法,降低了模拟传输的难度,节省了实验时间。文中完成了新注入器系统投入使用后182Hf的AMS测量工作,测量了与中国工程物理研究院合作制备的去污流程样品,经钨的同位素扣除后得到182Hf的测量灵敏度为4.5×10-11(182Hf/Hf),在狭缝很窄的条件下,测量总效率为2.1×10-6。发展后的182HfAMS测量方法已基本达到了实际应用所需要的指标,下一步即可开展实际样品的AMS测量工作。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 引言
  • 1.1 关于铪
  • 182Hf及其应用'>1.2182Hf及其应用
  • 182Hf的测量'>1.3182Hf的测量
  • 182Hf的发现及其半衰期测量'>1.3.1182Hf的发现及其半衰期测量
  • 182Hf衰变纲图的测量'>1.3.2182Hf衰变纲图的测量
  • 182Hf的质谱研究现状'>1.4182Hf的质谱研究现状
  • 182Hf的普通质谱测量'>1.4.1 铪及182Hf的普通质谱测量
  • 182Hf的AMS测量'>1.4.2182Hf的AMS测量
  • 182Hf的测量'>1.5 中国原子能科学研究院182Hf的测量
  • 第二章 AMS系统与测量过程
  • 2.1 普通质谱计及其局限
  • 2.2 AMS概述
  • 2.3 串列AMS测量技术
  • 2.3.1 离子源、注入器
  • 2.3.2 加速器
  • 2.3.3 高能分析与传输系统
  • 2.3.4 探测器
  • 2.4 AMS测量过程
  • 2.4.1 样品在离子源中的电离
  • 2.4.2 离子的加速与分子的瓦解
  • 2.4.3 高能分析与传输
  • 2.4.4 粒子的鉴别
  • 2.5 AMS技术的发展
  • 2.5.1 离子源的改进
  • 2.5.2 样品制备技术的发展
  • 2.5.3 探测技术的发展
  • 2.5.4 中国原子能科学研究院AMS测量核素情况
  • 第三章 样品制备
  • 3.1 标准样品
  • 182Hf的生成'>3.1.1 标样中182Hf的生成
  • 182Hf/180Hf原子数比值的测定'>3.1.2182Hf/180Hf原子数比值的测定
  • 182Hf系列标准样品的配置流程'>3.1.3182Hf系列标准样品的配置流程
  • 3.2 AMS样品化学形式选取的研究
  • 4样品的制备'>3.3 HfF4样品的制备
  • 4样品'>3.4 湿法制备HfF4样品
  • 4样品流程的建立'>3.5 干法制取HfF4样品流程的建立
  • 3.5.1 干法的实验背景、研究状况和原理
  • 3.5.2 反应装置
  • 3.5.3 所用试剂和仪器
  • 3.5.4 反应条件探索
  • 3.5.5 反应操作流程
  • 3.5.6 干法样品的测量
  • 3.5.7 实验总结
  • 3.5.8 样品保存
  • 3.6 化学分离流程
  • 3.6.1 分离流程一
  • 3.6.2 分离流程二
  • 182Hf的AMS测量'>第四章182Hf的AMS测量
  • 4.1 样品准备
  • 4.1.1 样品制备
  • 4.1.2 导电介质研究
  • 4.1.3 靶锥材料的选择
  • 4.1.4 样品的装靶
  • 4.2 实验设备及参数
  • 4.2.1 离子源
  • 4.2.2 AMS专用注入系统
  • 4.2.3 加速器
  • 4.2.4 分析磁铁和开关磁铁
  • 4.2.5 静电分析器
  • 4.2.6 探测器
  • 4.3 实验过程
  • 4.3.1 离子的引出及磁场刻度
  • 4.3.2 束流传输
  • 182Hf的测量'>4.3.3182Hf的测量
  • 183W和184W的测量'>4.3.4183W和184W的测量
  • 4.4 实验结果与讨论
  • 182Hf的AMS测量效率'>4.4.1182Hf的AMS测量效率
  • 182Hf/Hf的测量结果'>4.4.2182Hf/Hf的测量结果
  • 第五章 总结
  • 参考文献
  • 在学期间的研究成果
  • 致谢
  • 附录
  • 附录一 干法氟化炉操作过程及控温曲线
  • 182Hf测量时干扰离子情况'>附录二182Hf测量时干扰离子情况
  • 182Hf模拟传输时参数（BEAM程序计算）'>附录三182Hf模拟传输时参数（BEAM程序计算）

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