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Mn修饰TiO2/ZSM-5光催化臭氧耦合降解甲（乙）醛的研究

2020-12-09阅读(748)

Mn修饰TiO2/ZSM-5光催化臭氧耦合降解甲（乙）醛的研究

论文摘要

室内环境与人体健康一直都是公众瞩目的焦点,世界卫生组织研究调查表明,目前室内污染问题在世界各地比较普遍,在发展中国家尤为突出。甲醛和苯系物是室内空气中的主要挥发性有机污染物,严重危害人类的健康,研究甲醛和苯系物的去除对提升室内空气品质及保障人类健康显得尤为重要。本文采用臭氧与光催化相结合的手段,以“吸附/富集—光催化/臭氧耦合”的方法达到对目标污染物的高效降解,对具有独特择形吸附的分子筛H-ZSM-5进行改性,将Mn离子通过浸渍法和离子交换方式引入到分子筛中以改善催化耦合效果。本文研究了催化剂对有机物降解性能,并对所制备的催化剂结构、表面性质和催化活性进行了表征和评价。并且用不同的方式将H-ZSM-5和TiO2（P25）催化剂负载在活性炭板上,在模拟室内环境的密封测试舱内考察了耦合条件下降解甲醛、甲苯的效果。研究结果表明:1.利用浸渍法制备出的TiO2/MnOx-ZSM-5系列催化剂在降解乙醛实验中证明UV/O3耦合作用大于单独UV作用与单独O3作用之和。催化剂中MnOx的存在有利于提高臭氧的利用率,为乙醛的深度降解提供了更多的O2-和·OH。2.通过离子交换法制备出的TiO2/Mn-ZSM-5系列催化剂,光催化臭氧耦合降解乙醛的效率较高,这是由于Mn离子起了关键作用,臭氧和乙醛除了可以在分子筛上进行反应,还可以在分子筛孔道中和笼中的Mn离子上进行反应,使得有效反应面积增加,从而提高对臭氧的利用率。TiO2/Mn-ZSM-5较高的催化活性表现出“吸附/浓缩—臭氧/光催化耦合”的协同效应。3.将催化剂负载于活性炭板,并在测试舱测试降解甲醛和甲苯混合气体的效果。结果表明:利用光催化臭氧耦合作用,密闭仓中高于环境标准5-10倍的甲醛、甲苯能持续快速降解,并在短时间内达到国家相关环境标准。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 课题研究背景
  • 1.2 室内空气污染物的分类、来源及特点
  • 1.2.1 室内空气污染物的分类
  • 1.2.2 室内空气污染物的来源
  • 1.2.3 室内空气污染物的特点
  • 1.3 室内空气污染物中的有机化合物
  • 1.3.1 甲醛
  • 1.3.2 苯及苯系物
  • 1.4 室内空气有机污染物净化常用技术
  • 1.5 光催化技术在空气净化领域中的应用
  • 1.5.1 光催化反应机理
  • 1.5.2 光催化技术在空气净化领域中的应用
  • 1.6 臭氧氧化技术在空气净化领域中的应用
  • 1.6.1 臭氧氧化反应机理
  • 1.6.2 臭氧氧化技术在空气净化领域中的应用
  • 1.7 分子筛吸附剂与光催化技术和臭氧氧化技术的联用
  • 1.7.1 分子筛吸附剂
  • 1.7.2 分子筛吸附剂与光催化技术的联用
  • 1.7.3 分子筛吸附剂与臭氧氧化技术的联用
  • 1.8 光催化臭氧耦合技术在空气净化领域的应用
  • 1.9 本文的研究目标和内容
  • 第二章 催化剂的制备、表征及活性评价方法
  • 2.1 实验材料与仪器
  • 2.1.1 实验材料
  • 2.1.2 实验设备
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2/MnOX-ZSM-5（PMOZ）的制备'>2.2.1 TiO2/MnOX-ZSM-5（PMOZ）的制备
  • 2.2.2 Mn-ZSM-5（MZ）的制备
  • 2/Mn-ZSM-5（PMZ）的制备'>2.2.3 TiO2/Mn-ZSM-5（PMZ）的制备
  • 2.3 催化剂的表征方法
  • 2.3.1 晶体结构（XRD）
  • 2.3.2 紫外可见光吸收性质（UV-VIS）
  • 2.3.3 比表面积及孔径分布（BET）
  • 2.3.4 样品的金属元素含量（ICP）
  • 2.4 实验装置及操作流程
  • 2.4.1 实验装置
  • 2.4.2 操作流程
  • 2.5 气体中乙醛浓度的测试方法
  • 2.5.1 乙醛浓度标准曲线的绘制
  • 2.5.2 气相色谱测试条件
  • 2/MnOX-ZSM-5 上光催化臭氧耦合降解乙醛的性能研究'>第三章 TiO2/MnOX-ZSM-5 上光催化臭氧耦合降解乙醛的性能研究
  • 3.1 引言
  • 2/MnOX-ZSM-5（PMOZ）催化剂的表征'>3.2 TiO2/MnOX-ZSM-5（PMOZ）催化剂的表征
  • 3.2.1 PMOZ 系列催化剂的XRD 表征
  • 3.2.2 PMOZ 系列催化剂的UV-VIS 表征
  • 3.2.3 PMOZ 系列催化剂的氮气吸脱附表征
  • 3.3 催化剂活性测试
  • 2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂单独UV 条件下活性测试'>3.3.1 TiO2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂单独UV 条件下活性测试
  • 2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂单独O3 条件下活性测试'>3.3.2 TiO2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂单独O3条件下活性测试
  • 2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂UV/O3 耦合条件下活性测试'>3.3.3 TiO2/MnOX-ZSM-5 系列催化剂UV/O3耦合条件下活性测试
  • 3.4 本章小结
  • 2/Mn-ZSM-5 上光催化臭氧耦合降解乙醛的性能研究'>第四章 TiO2/Mn-ZSM-5 上光催化臭氧耦合降解乙醛的性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的表征
  • 4.2.1 MZ 系列催化剂的ICP 表征
  • 4.2.2 MZ 系列催化剂和PMZ 系列催化剂的XRD 表征
  • 4.2.3 PMZ 催化剂的UV-VIS 表征
  • 4.2.4 PMZ 催化剂的BET 表征
  • 4.3 催化剂活性测试
  • 3 条件下活性测试'>4.3.1 Mn-ZSM-5 系列催化剂单独O3条件下活性测试
  • 3 耦合条件下活性测试'>4.3.2 Mn-ZSM-5 系列催化剂UV/O3耦合条件下活性测试
  • 2/Mn-ZSM-5 系列催化剂单独UV 条件下活性测试'>4.3.3 TiO2/Mn-ZSM-5 系列催化剂单独UV 条件下活性测试
  • 2/Mn-ZSM-5 系列催化剂单独O3 条件下活性测试'>4.3.4 TiO2/Mn-ZSM-5 系列催化剂单独O3条件下活性测试
  • 2/Mn-ZSM-5 系列催化剂UV/O3 耦合条件下活性测试'>4.3.5 TiO2/Mn-ZSM-5 系列催化剂UV/O3耦合条件下活性测试
  • 4.4 Mn 离子对光催化臭氧耦合降解乙醛的作用机理
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 模拟室内环境对甲醛、甲苯混合气体降解效果的测试
  • 5.1 引言
  • 5.2 负载催化剂的活性炭板制备
  • 5.2.1 待用浆液的制备
  • 5.2.2 两浸法活性炭板制备
  • 5.2.3 两喷法活性炭板制备
  • 5.2.4 一浸一喷法活性炭板制备
  • 5.3 实验装置及仪器设备
  • 5.3.1 模拟室内环境的密封测试舱
  • 5.3.2 自制空气净化器
  • 5.3.3 配套装置
  • 5.3.4 测试仪器
  • 5.3.5 降解效果评价操作流程
  • 5.4 甲醛、甲苯混合气体降解效果
  • 5.4.1 两浸法活性炭板测试
  • 5.4.2 两喷法活性炭板测试
  • 5.4.3 一浸一喷法活性炭板测试
  • 5.4.4 空白活性炭板与一浸一喷活性炭板对比测试
  • 5.5 本章小结
  • 第六章 总结与展望
  • 6.1 全文总结
  • 6.2 存在问题及展望
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间已发表或录用的论文
  • 致谢
  • 上海交通大学硕士学位论文答辩决议书

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