论文摘要
厚度为10-100μm的压电厚膜兼具陶瓷与薄膜的优点,随着电子元器件向小型、高灵敏、集成、多功能方向发展,压电厚膜及器件成为国内外研究热点。本文采用丝网印刷法制备出高致密钛酸铋钠钾无铅压电厚膜,并研究了厚膜微结构和性能。采用双层印刷法在Al2O3衬底上制备了厚度约为8μm的Pt底电极,研究表明第一层和第二层分别在600℃和1200℃下烧结,Pt电极具有最大表面覆盖率和最小表面电阻,其方阻为0.044Ω/ ,平均粗糙度为0.6μm;采用传统固相法制备(Na0.82K0.18)0.5Bi0.5TiO3（NKBT）陶瓷粉体,以5wt.%的乙基纤维素溶入到松油醇中配制粘合剂溶液,加入2wt.%的二乙二醇丁醚醋酸酯作分散剂,1wt.%的邻苯二甲酸二丁酯和聚乙二醇作增塑剂,将NKBT粉体与粘合剂溶液按3:1的质量比混合碾磨,得到30℃时18-1s剪切速率下粘度为20-80Pa.s的厚膜浆料。通过在NKBT中掺入La2O3和MnO2进行材料的A位和B位掺杂改性,在厚膜浆料中加入低熔点氧化物0.6Bi2O3-0.4Li2O后实现NKBT厚膜的低温烧结。结果表明适量的MnO2掺杂NKBT厚膜晶粒明显长大、尺寸更均匀,致密度提高,四方相含量增加,掺MnO2量为1.0 mol%厚度约为40μm的NKBT厚膜介电常数为735,损耗为2.2%（10kHz）,纵向压电系数d33为88pC/N,剩余极化强度为28.5μC/cm2,矫顽场强为54kV/cm,室温热释电系数为3.8×10-4C/m2℃;La2O3的掺入使NKBT厚膜晶粒细化,四方相含量增加,反铁电相含量增加,最佳烧结温度升高。掺La2O3后NKBT厚膜的室温介电常数增大,最大介电常数εmax随掺杂量的增加而降低,介电峰呈现更加宽化的趋势。掺La2O3量为1.0mol%时,NKBT厚膜具有最小漏电流密度为1.56×10-9A/cm（2外加电场为100kV/cm）,压电系数d33达到最大值87pC/N,掺La2O3量为0.5mol%的NKBT厚膜具有最大剩余极化强度为19.3μC/cm2;掺入3wt.%的0.6Bi2O3-0.4Li2O的NKBT厚膜在1000℃下烧结后相对密度可达到95.54%,剩余极化强度为19.6μC/cm2。研究了NKBT厚膜的烧结特性、微结构和性能,包括溶胶渗透填充对NKBT厚膜的微结构与性能的影响,NKBT厚膜中的残余应力及其对电性能的影响,结果表明内偏场以及低介电层的出现使NKBT厚膜的性能与陶瓷有很大不同。采用复合溶胶渗透填充,在纯溶胶中添加了相同成份的NKBT功能纳米粉体,增加了填充到气孔中的有效成分。当溶胶中粉体含量为1.5g/ml时,填充6次后的NKBT厚膜具有较好的介电性能和铁电性能,其介电常数为768,损耗为2.3%,剩余极化强度为21.3μC/cm2,矫顽场强为59kV/cm。添加3wt.%的烧结助剂后的NKBT厚膜,再采用复合溶胶填充12次后,其纵向压电系数d33达到102pC/N。在1100℃下烧结的厚度约80μm的NKBT厚膜具有最大残余张应力约136MPa,随膜厚增加,厚膜残余张应力逐渐较小,当残余应力减少到84MPa时,剩余极化强度增大到25.3μC/cm2、矫顽场强减小至48kV/cm。研究了NKBT厚膜的疲劳、老化特性,结果表明NKBT厚膜疲劳、老化的主要原因是缺陷浓度增加,畴壁运动被遏制,以及用来稳定90°畴结构的缺陷偶极子的缓慢转向。温度升高使氧空位浓度增加,钉扎作用增强,导致疲劳加剧,适当的Bi过量减少了NKBT厚膜中因Bi挥发而产生的A空位,使其疲劳、老化特性变好。