本文主要研究内容
作者何广宇（2019）在《小分子在石墨烯及C3N4表界面上扩散与反应的第一性原理研究》一文中研究指出：随着计算方法的不断完善和计算机计算速度的不断提升,第一性原理计算越来越受到重视,被应用于凝聚态物理、材料、化学等方面。通过第一性原理计算,不仅可以用于解释实验中的机理,还可以预测材料的性质等,为实验提供指导。石墨烯由于其优异的光学、电学、力学特性,被认为是一种极具应用潜力的材料,可以应用于膜分离,催化等方面。而具有与石墨烯类似结构的C3N4由于独特的化学组成和π共轭电子结构,具有较强的亲核能力,在化学反应中起到Bronsted碱,Lewis碱的作用,可以作为一种多功能的催化剂应用于有机催化反应。本文借助第一性原理计算,研究了小分子在石墨烯和C3N4表界面上的迁移和反应活性。我们首先研究了褶皱对石墨烯穿透性能的影响。通过构建具有不同曲率的石墨烯褶皱和平面石墨烯,并计算和比较氧原子穿越的能垒,得到石墨烯上褶皱的存在可以提高石墨烯的穿透性能,并且穿透性会随着曲率的变大而增强,凹面相对于凸面会更有利于氧原子穿越。通过对铜基底存在时的情况进行计算,铜基底会在一定程度上拉长石墨烯的键长,而石墨烯键长的拉长会极大地影响石墨烯的穿透性能。之后,我们研究了石墨烯/铜界面对水分子分解的影响。原本处于闭合状态的石墨烯/铜边界容易与水分子发生反应而去耦。然后,其他水分子可以从去耦的边界迁移进入石墨烯/铜界面,并发生分解得到氢化的石墨烯。通过比较分解的能垒,石墨烯/铜界面相比于铜表面,可以以低得多的能垒分解水分子,说明石墨烯/铜界面可以促进水分子的分解。最后,我们研究了苯酚在Pd@C3N4表面选择性氢化的机理。在对苯酚的可能反应路径进行计算后,我们发现,苯酚在氢化生成l-cyclohexen-1-ol后,容易发生异构化生成环己酮,而环己酮在基底上的吸附能要远小于进一步氢化的能垒,导致环己酮相比于进一步氢化,更倾向于从基底上脱附。对Pd原子在反应中的作用的研究表明,Pd原子可以抑制环己酮的氢化,在环己酮发生氢化时促进其脱氢重新生成环己酮。这些因素导致苯酚可以在Pd@C3N4表面发生选择性氢化。本论文通过研究小分子在石墨烯和C3N4表界面上的迁移和反应活性,为石墨烯在膜分离及催化,C3N4在催化上的应用提供了理论依据,对设计相关材料和研究材料性质有一定的借鉴意义。
Abstract
sui zhao ji suan fang fa de bu duan wan shan he ji suan ji ji suan su du de bu duan di sheng ,di yi xing yuan li ji suan yue lai yue shou dao chong shi ,bei ying yong yu ning ju tai wu li 、cai liao 、hua xue deng fang mian 。tong guo di yi xing yuan li ji suan ,bu jin ke yi yong yu jie shi shi yan zhong de ji li ,hai ke yi yu ce cai liao de xing zhi deng ,wei shi yan di gong zhi dao 。dan mo xi you yu ji you yi de guang xue 、dian xue 、li xue te xing ,bei ren wei shi yi chong ji ju ying yong qian li de cai liao ,ke yi ying yong yu mo fen li ,cui hua deng fang mian 。er ju you yu dan mo xi lei shi jie gou de C3N4you yu du te de hua xue zu cheng he πgong e dian zi jie gou ,ju you jiao jiang de qin he neng li ,zai hua xue fan ying zhong qi dao Bronstedjian ,Lewisjian de zuo yong ,ke yi zuo wei yi chong duo gong neng de cui hua ji ying yong yu you ji cui hua fan ying 。ben wen jie zhu di yi xing yuan li ji suan ,yan jiu le xiao fen zi zai dan mo xi he C3N4biao jie mian shang de qian yi he fan ying huo xing 。wo men shou xian yan jiu le zhe zhou dui dan mo xi chuan tou xing neng de ying xiang 。tong guo gou jian ju you bu tong qu lv de dan mo xi zhe zhou he ping mian dan mo xi ,bing ji suan he bi jiao yang yuan zi chuan yue de neng lei ,de dao dan mo xi shang zhe zhou de cun zai ke yi di gao dan mo xi de chuan tou xing neng ,bing ju chuan tou xing hui sui zhao qu lv de bian da er zeng jiang ,ao mian xiang dui yu tu mian hui geng you li yu yang yuan zi chuan yue 。tong guo dui tong ji de cun zai shi de qing kuang jin hang ji suan ,tong ji de hui zai yi ding cheng du shang la chang dan mo xi de jian chang ,er dan mo xi jian chang de la chang hui ji da de ying xiang dan mo xi de chuan tou xing neng 。zhi hou ,wo men yan jiu le dan mo xi /tong jie mian dui shui fen zi fen jie de ying xiang 。yuan ben chu yu bi ge zhuang tai de dan mo xi /tong bian jie rong yi yu shui fen zi fa sheng fan ying er qu ou 。ran hou ,ji ta shui fen zi ke yi cong qu ou de bian jie qian yi jin ru dan mo xi /tong jie mian ,bing fa sheng fen jie de dao qing hua de dan mo xi 。tong guo bi jiao fen jie de neng lei ,dan mo xi /tong jie mian xiang bi yu tong biao mian ,ke yi yi di de duo de neng lei fen jie shui fen zi ,shui ming dan mo xi /tong jie mian ke yi cu jin shui fen zi de fen jie 。zui hou ,wo men yan jiu le ben fen zai Pd@C3N4biao mian shua ze xing qing hua de ji li 。zai dui ben fen de ke neng fan ying lu jing jin hang ji suan hou ,wo men fa xian ,ben fen zai qing hua sheng cheng l-cyclohexen-1-olhou ,rong yi fa sheng yi gou hua sheng cheng huan ji tong ,er huan ji tong zai ji de shang de xi fu neng yao yuan xiao yu jin yi bu qing hua de neng lei ,dao zhi huan ji tong xiang bi yu jin yi bu qing hua ,geng qing xiang yu cong ji de shang tuo fu 。dui Pdyuan zi zai fan ying zhong de zuo yong de yan jiu biao ming ,Pdyuan zi ke yi yi zhi huan ji tong de qing hua ,zai huan ji tong fa sheng qing hua shi cu jin ji tuo qing chong xin sheng cheng huan ji tong 。zhe xie yin su dao zhi ben fen ke yi zai Pd@C3N4biao mian fa sheng shua ze xing qing hua 。ben lun wen tong guo yan jiu xiao fen zi zai dan mo xi he C3N4biao jie mian shang de qian yi he fan ying huo xing ,wei dan mo xi zai mo fen li ji cui hua ,C3N4zai cui hua shang de ying yong di gong le li lun yi ju ,dui she ji xiang guan cai liao he yan jiu cai liao xing zhi you yi ding de jie jian yi yi 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自浙江大学的何广宇，发表于刊物浙江大学2019-07-17论文，是一篇关于密度泛函理论论文,褶皱论文,石墨烯论文,金属表界面论文,迁移论文,催化论文,反应论文,浙江大学2019-07-17论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自浙江大学2019-07-17论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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