TiO2/Fe2O3复合薄膜的制备及光催化降解有机废水研究

论文摘要

本论文研究了纳米二氧化钛薄膜、纳米铁氧化物薄膜体系，并在普通载玻片上成功制备了纳米TiO2／Fe2O3复合薄膜，对二氧化钛／铁氧化物复合薄膜体系的反应机理和光催化氧化降解印染废水亚甲基蓝的效果与效率进行了初步探讨，研究了镀膜次数、焙烧温度、焙烧时间、光源、不同目标物以及目标物的初始浓度、光照时间、反应气氛、掺杂等对薄膜的光催化效率的影响，主要研究工作内容及结论如下：1、用溶胶-凝胶法和浸渍-提拉法在清洁载玻片上镀5层纳米TiO2薄膜，制备条件为：钛酸四丁酯、无水乙醇、水、硝酸（1mol／L）按照体积比3：15：1：5的比例混合，适量冰醋酸，经550℃焙烧2h后，得到了晶体长度为5-10nm的混合矿相纳米TiO2。用三价铁和碱充分水解，调pH为2．1，60℃水浴下振荡48h后转化成水合氧化铁和羟基氧化铁的混合物，在玻片上镀5层铁氧化物薄膜，350℃焙烧1h后得到晶体长度为20-60nm的纳米α-Fe2O3。在TiO2薄膜表面继续镀5层铁氧化物膜，经350℃焙烧1h后得到TiO2／Fe2O3复合纳米薄膜催化剂，经TEM表征发现，二氧化钛圆团状晶体表面附着着赤铁矿的棒状晶体，晶格条纹清晰可见。2、纯TiO2薄膜催化剂在不断曝气条件下接受紫外光照射1h对浓度为5mg/L的亚甲基蓝降解率可达到78％，处理工业二甲基亚砜废水6h效率能达到82％，经过掺杂铁离子改性后的薄膜效率有所提高；在氙灯下几乎没有光催化效率。（本论文处理所有废水均只用一片镀膜质量不到0．01g的膜片，若不加说明，亚甲基蓝废水取用量为10mL，浓度为5mg/L）。纯Fe2O3薄膜催化剂在不通空气，不加任何酸碱、催化剂的条件下经紫外光照射2h对浓度为1mg／L亚甲基蓝降解率为68％，低于纯TiO2薄膜;经氙灯照射2h对5mg／L亚甲基蓝的降解率为55％，经太阳光照射10h可以达到75％的降解率。3、TiO2／Fe2O3复合薄膜在未通空气，不加任何外加酸碱、催化剂的条件下接受紫外光照射3h对5mg/L的亚甲基蓝的降解率为60％，略低于纯TiO2薄膜；接受氙灯光照2h能达到65％的效率，即高于纯α-Fe2O3薄膜，又扩展了纯TiO2薄膜的光响应区域；借助两种不同半导体之间的能级差别促使电荷有效地分离进而增大其量子效率，并使激发波长延伸到更大的范围，太阳光下照射10h能达到80％的效率，亦高于纯α-Fe2O3薄膜。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第1章 概述
• 1.1 半导体和纳米材料
• 2的性质及光催化氧化机理'>1.2 纳米TiO₂的性质及光催化氧化机理
• 2光催化活性的影响因素'>1.3 纳米TiO₂光催化活性的影响因素
• 1.3.1 晶型种类的影响
• 1.3.2 表面羟基、表面电荷的影响
• 1.3.3 粒径
• 1.3.4 膜厚
• 1.3.5 有机物浓度
• 2的应用'>1.4 纳米TiO₂的应用
• 1.4.1 处理废水
• 1.4.2 处理废气
• 1.4.3 杀菌
• 2的制备方法'>1.5 纳米TiO₂的制备方法
• 2的制备'>1.5.1 纳米TiO₂的制备
• 1.5.1.1 液相合成法
• 1.5.1.2 气相合成法
• 2的固定化'>1.5.2 纳米TiO₂的固定化
• 2的固定载体选择和作用'>1.5.2.1 纳米TiO₂的固定载体选择和作用
• 2的固定载体'>1.5.2.2 纳米TiO₂的固定载体
• 2光催化剂的固定化方法'>1.5.2.3 TiO₂光催化剂的固定化方法
• 2光催化活性的途径'>1.6 提高纳米TiO₂光催化活性的途径
• 1.6.1 复合半导体
• 1.6.2 贵金属沉积
• 1.6.3 离子掺杂
• 1.6.4 表面光敏化
• 1.6.5 其他途径
• 1.7 铁氧化物的物相及相互转化方式
• 1.8 铁氧化物的应用
• 1.8.1 铁氧化物吸附重金属和有机污染物研究
• 1.8.2 铁氧化物光催化氧化有机污染物研究
• 1.8.2.1 铁氧化物多相催化类Fenton光催化反应机制
• 1.8.2.2 铁氧化物矿物多相光催化氧化活性的主要影响因素
• 1.8.2.3 铁氧化物光催化存在的问题
• 1.9 本文研究的目的、意义及内容
• 第2章 实验方法
• 2.1 实验仪器与设备
• 2.2 实验原料与试剂
• 2.3 实验方案及步骤
• 2.3.1 复合光催化剂的制备
• 2.3.1.1 基体材料的选择
• 2溶胶的配制'>2.3.1.2 TiO₂溶胶的配制
• 2.3.1.3 FeOOH溶胶的配制
• 2.3.1.4 镀膜
• 2.3.1.5 焙烧
• 2.3.2 光催化反应
• 2.3.2.1 光催化反应仪器结构
• 2.3.2.2 光催化反应方法
• 2.3.3 物化性能表征方法
• 2.3.3.1 复合薄膜物象、显微结构表征
• 2.3.3.2 pH值
• 2.3.3.3 COD值
• 2.3.3.4 吸光度
• 2.3.3.5 膜厚分析
• 第3章 纳米二氧化钛薄膜的制备及光催化性能研究
• 3.1 概述
• 2的制备'>3.2 玻璃镀膜TiO₂的制备
• 2薄膜工艺条件的选择'>3.3 制备TiO₂薄膜工艺条件的选择
• 3.3.1 载玻片预处理的影响
• 3.3.2 溶胶的影响因素
• 3.3.2.1 加水量的影响
• 3.3.2.2 硝酸加入量的影响
• 3.3.2.3 水解温度的影响
• 3.3.3 薄膜的影响因素
• 3.3.3.1 镀膜层数和镀膜量的关系
• 3.3.4 焙烧温度
• 3.3.5 焙烧时间
• 3.4 表征及分析
• 3.4.1 薄膜的物相分析XRD
• 3.4.2 薄膜的形貌观察TEM
• 2薄膜光催化降解印染废水实验影响因素'>3.5 TiO₂薄膜光催化降解印染废水实验影响因素
• 3.5.1 紫外光条件下脱色效果分析
• 3.5.1.1 通入压缩空气的影响
• 3.5.1.2 光催化时间的影响
• 3.5.1.3 目标物浓度的影响
• 3.5.1.4 薄膜稳定性分析
• 3.5.2 氙灯条件下脱色效果分析
• 2薄膜处理工厂废水——二甲基亚砜废水'>3.6 TiO₂薄膜处理工厂废水——二甲基亚砜废水
• 3.6.1 光催化时间的影响
• 3.6.2 双氧水和氧气的影响
• 3.6.3 掺铁二氧化钛处理效率
• 3.7 本章小结
• 第4章 纳米铁氧化物薄膜的制备及光催化性能研究
• 4.1 铁氧化物的相转化概述
• 4.2 玻璃镀膜铁氧化物的制备方法
• 4.3 制备铁氧化物薄膜工艺条件的选择
• 4.3.1 镀膜层数
• 4.3.1.1 镀膜层数与镀膜量的关系
• 4.3.2 焙烧温度与焙烧时间的确定
• 4.4 表征及分析
• 4.5 光催化实验影响因素
• 4.5.1 紫外光下脱色结果分析
• 4.5.2 氙灯下脱色结果分析
• 4.5.3 太阳光下脱色结果分析
• 4.6 薄膜稳定性分析
• 4.7 本章小结
• 2/Fe₂O₃纳米复合薄膜的制备及光催化性能研究'>第5章 TiO₂/Fe₂O₃纳米复合薄膜的制备及光催化性能研究
• 2/Fe₂O₃复合薄膜的制备'>5.1 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜的制备
• 5.2 表征及分析
• 5.3 光催化亚甲基蓝的影响因素
• 2/Fe₂O₃复合薄膜紫外光下脱色结果分析'>5.3.1 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜紫外光下脱色结果分析
• 2/Fe₂O₃复合薄膜降解MB分析'>5.3.1.1 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜降解MB分析
• 2、Fe₂O₃、TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜降解MB对比分析'>5.3.1.2 TiO₂、Fe₂O₃、TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜降解MB对比分析
• 2/Fe₂O₃复合薄膜氙灯下脱色结果分析'>5.3.2 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜氙灯下脱色结果分析
• 2、Fe₂O₃、复合薄膜和空白样对比'>5.3.2.1 TiO₂、Fe₂O₃、复合薄膜和空白样对比
• 2、Fe₂O₃、复合薄膜降解MB的COD去除率值'>5.3.2.2 TiO₂、Fe₂O₃、复合薄膜降解MB的COD去除率值
• 2/Fe₂O₃复合薄膜暗光下脱色结果分析'>5.3.3 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜暗光下脱色结果分析
• 2/Fe₂O₃复合薄膜太阳光下脱色结果分析'>5.3.4 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜太阳光下脱色结果分析
• 2/Fe₂O₃复合薄膜光催化机理探讨'>5.4 TiO₂/Fe₂O₃复合薄膜光催化机理探讨
• 5.5 本章小结
• 第6章 结论
• 6.1 研究结论
• 6.2 存在问题与展望
• 参考文献
• 致谢
• 附录:硕士研究生期间发表论文