论文摘要
利用太阳能通过半导体光催化剂和水的光催化反应制取H2被认为是解决能源和环境问题的理想方法。作为新型光催化材料,铌酸盐类钙钛矿结构化合物具有催化剂所必备的稳定性和强金属—载体交互作用（SMSI, Strong Metal Support Interaction）。此外,还具有独特的促进剂和载体作用,在光催化产氢的过程中,表现出异常高的催化活性。本文通过熔融KOH的作用,制备出高活性的Nb2O5·nH2O铌源,选用湿化学法在没有添加任何有机试剂和模板的情况下,通过K4Nb6O17作为中间产物的模板化结晶过程制得了片状KNbO3粉体。在水热法的研究中,选用凝胶Nb2O5·nH2O和金属氯化物或硝酸盐混合作为前驱物,在合适的水热反应温度和反应时间条件下,调节矿化剂的浓度或者反应物前驱体的摩尔比来实现Sr2Nb2O7、Sr5Nb4O15和Ca2Nb2O7结晶相组成和微观形貌的控制生长。UV-Vis光吸收性能研究表明,所制备的纳米晶铌酸盐粉体具有良好的吸收,预计在紫外光的照射下将会具有较高的光催化活性。（1）以制备出的高活性Nb2O5·nH2O为铌源, KNO3和K2CO3为钾源,采用湿化学的方法制备出了片状和颗粒状的KNbO3粉体。并利用X-射线衍射技术（XRD）、透射电子显微镜（TEM）、扫描电子显微镜（SEM）和紫外—可见吸收光谱仪（UV-Vis）等分析技术对制备样品的晶相组成、微观形貌和光吸收性能进行了表征,初步探讨了片状KNbO3的形成机理。结果表明,在使用KNO3为钾源时所制备的KNbO3纳米片和微米片是模板化结晶过程的产物,中间相K4Nb6O17的出现成为决定最终产物晶相和微观形貌的关键因素,所制备的片状样品在紫外区域具有很好的光吸收性能。（2）在水热体系Sr2+-Nb2O5·nH2O-KOH中,通过调节Nb5+/Sr2+的摩尔比制备出了Sr2Nb2O7纳米棒和Sr5Nb4O15纳米片,并利用XRD、TEM研究了Nb5+/Sr2+的摩尔比对于反应产物结晶相和微观形貌的影响。结果表明,在Nb5+/Sr2+的摩尔比为1:1的条件下可以制得长度为300-800nm,宽度为40-90nm的Sr2Nb2O7纳米棒;在Nb5+/Sr2+的摩尔比为1:4的条件下制得长度大约为400nm,宽度为200nm的不规则的Sr5Nb4O15纳米片。UV–Vis吸收光性能研究表明,所制备的Sr2Nb2O7纳米棒的带隙为3.97 eV,大于一般的Sr2Nb2O7块体材料的3.90 eV。（3）系统研究了水热体系Sr2+-Nb2O5·nH2O-KOH中KOH的浓度对于反应产物结晶相和微观形貌的影响。结果表明,制得纯相Sr2Nb2O7粉体时KOH的浓度为0.3-5M,随着KOH浓度从0.3M增加到5M ,Sr2Nb2O7微晶的微观形貌从纳米针转变为纳米棒,纳米片,最后转变成纳米粒子。而在此过程中,微观颗粒的长径比会逐渐的减小。UV-Vis光吸收性能研究表明,除在最大吸收边上纳米片相对于纳米针有一点红移外,在光吸收性能上两者没有明显的区别。（4）在水热体系Ca2+-Nb2O5·nH2O-KOH中,通过调节KOH的浓度制备出了直径大小在20-30nm的球状Ca2Nb2O7纳米粒子,系统研究了KOH的浓度对于反应产物结晶相和微观形貌的影响。研究表明,制得纯相的Ca2Nb2O7粉体时KOH浓度为0.1-3M。制备Ca2Nb2O7粉体最佳KOH的浓度为0.1M。此时粉体颗粒分散度好,无任何团聚。所制备的Ca2Nb2O7纳米晶粉体在紫外光下展示出良好的光吸收性能。