除砷吸附剂的脱附及再生过程

论文摘要

水体系中除砷是近年来国内外学者的研究热点。主要关注点是砷（砷酸盐或是亚砷酸盐）在吸附材料上吸附过程以及吸附机理的研究。较少的研究关注砷的脱附过程，及吸附剂的再生过程。研究砷的脱附过程，可实现吸附材料的再生，预防对自然环境的二次污染，有利于节约资源。开展了钛柱撑蒙脱石以及掺杂铁的钛柱撑蒙脱石对砷的饱和吸附过程。主要考察了时间因素、脱附温度、pH值对脱附的影响以及超声波和紫外光照等外界条件对脱附的影响。实验结果表明，初始阶段，三价砷的脱附率高于五价砷，但最终脱附率三价砷低于五价砷；三价砷、五价砷在不同温度下的脱附实验表明三价砷的最佳脱附温度低于五价砷的最佳脱附温度；在pH=5.5-8.5时，随着pH的增大，五价砷的脱附率具有先减小再增大的趋势，在pH为6.5时脱附率降至最小；在pH=5.5-8.5时，三价砷的脱附率随pH的增大而增大；不论是三价砷还是五价砷的脱附过程，超声波条件都会促进脱附速率的增加，并且最终的脱附率要高于无超声波条件下的脱附率；紫外光照条件下，随着光照时间的增加，两种价态砷的脱附率会达到一个较高的值，再降低。总体而言，紫外光照的存在不利于脱附的进行。使用“流程再造”的方法实现了材料的再生，主要进行了再生前后的材料吸附容量及磷酸根存在条件下对砷的选择性的实验，结果表明：每一次再生后的材料吸附容量的下降率低于5%，但是随着再生次数的增多，对砷的选择性是逐渐提高的。本试验所涉及的相关材料使用了XRD、FT-IR、TGA、EPR、TEM-EDS、BET等现代表征手段，分析了再生前后的材料内部微观结构、键位基团、比表面积的变化。EPR表征结果表明所掺杂的铁主要以富铁相状态吸附于钛柱撑蒙脱石的内部。并且随着再生次数的增加，富铁相状态在层间的含量是增加的，从而提高了砷的选择性。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 课题背景
• 1.1.1 砷的基本状况
• 1.1.2 吸附剂的相关知识
• 1.2 吸附剂脱附的研究
• 1.3 吸附剂再生的方法
• 1.3.1 超临界流体萃取
• 1.3.2 机械波、电磁波条件下的再生
• 1.3.3 生物方法再生
• 1.3.4 物理化学方法
• 1.3.5 “流程再造”的方法与离子筛制备的类比
• 1.4 本课题的研究内容及意义
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验设备、仪器及主要试剂
• 2.1.1 实验仪器及测试设备
• 2.1.2 主要试剂
• 2.2 实验方法
• 2.2.1 吸附剂的制备
• 2.2.2 再生过程的进行
• 2.2.3 溶液中总砷含量的测定
• 2.2.4 检测竞争离子对于吸附砷的影响
• 2.3 材料的表征
• 2.3.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.3.2 红外光谱分析（FT-IR）
• 2.3.3 场发射透射电子显微镜分析（TEM）
• 2.3.4 热重分析（TGA）
• 2.3.5 X-射线光电子能谱分析（XPS）
• 2.3.6 比表面及孔隙度分析（BET）
• 2.3.7 电子顺磁光谱（EPR）
• 2.4 饱和吸附剂脱附过程
• 2.4.1 脱附平衡时间的确定
• 2.4.2 最佳脱附温度的确定
• 2.4.3 pH 对吸附剂脱附的影响
• 2.4.4 超声波及紫外光照对脱附的影响
• 2.5 材料再生及再生后的性能测试
• 2.5.1 再生过程的进行
• 2.5.2 再生前后吸附容量的比较
• 2.5.3 吸附动力学曲线测定
• 2.5.4 对砷的选择性
• 第三章 结果与讨论
• 3.1 脱附条件对Ti-MMT 脱附砷效率的影响
• 3.1.1 脱附时间对脱附率的影响
• 3.1.2 脱附温度对脱附率的影响
• 3.1.3 pH 值对脱附率的影响
• 3.1.4 超声波及紫外光对脱附的影响
• 3.2 掺杂铁离子的钛柱撑蒙脱石的仪器表征及性能测试
• 3.2.1 电子顺磁共振波谱（EPR）分析
• 3.2.2 晶体X 射线衍射表征
• 3.2.3 掺杂前后吸附容量的测试
• 3.2.4 掺铁吸附剂在不同pH 值下的脱附
• 3.2.5 掺杂前后的材料孔分布测试
• 3.2.6 对砷选择性的测试
• 3.3 再生前后吸附性能的变化
• 3.3.1 钛柱撑蒙脱土再生前后选择性及容量的比较
• 3.3.2 掺杂铁的钛柱撑蒙脱土再生前后的吸附性能比较
• 3.3.3 再生前后吸附动力学数据
• 3.4 再生前后材料的仪器分析
• 3.4.1 FT-IR 及X-射线衍射（XRD）表征结果分析
• 3.4.2 原材料及再生材料的比表面积及孔分布的分析
• 3.4.3 掺铁吸附剂再生前后EPR 分析
• 3.4.4 再生前后的光电子能谱分析
• 3.4.5 再生前后的透射电镜表征
• 3.4.6 掺杂铁离子材料再生前后的热重分析
• 第四章 结论
• 参考文献
• 发表论文及科研情况
• 致谢