论文摘要
宽禁带氧化物透明导电薄膜具有在可见光区域透过率高、红外波段反射率高以及导电性能优良等特点,而GaN材料则具有禁带宽度大、电子饱和漂移速度高、导热性好等特点,二者在光电器件领域都得到了广泛的应用。目前,GaN基发光二极管(LEDs)已经产业化,并且有广泛的应用。提高GaN基LEDs效率的其中一个方法是使用低阻透明导电膜来提高发光效率,目前LED市场所用的透明导电膜主要是掺锡氧化铟(In2O3:Sn, ITO)。但是,铟(In)资源比较紧缺,而且In的强扩散性会导致器件性能的衰退。ZnO材料高温下稳定,资源丰富,有利于应用生产。ZnO和GaN的禁带宽度非常相近(EgZno=3.37eV, EgaN=3.40eV),晶格非常匹配(ZnO:a0=3.250A, c0=5.2O7A; GaN:a0=3.189A, c0=5.186A),因此在GaN上制备ZnO既可以降低界面势垒效应,又可以减少界面应力导致的缺陷,较易获得高质量的薄膜。在制备高质量ZnO单晶膜的基础上进行合适的掺杂,改善电学性能,既可以使ZnO成为很好的GaN基LEDs的透明电极材料,又可以用于ZnO基光电器件。所以,研究在GaN上制备ZnO薄膜这一课题有很强的应用性。在这样的背景下,本论文开展了对epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底ZnO:Ga透明导电膜的制备及其性质的研究。本论文的主要研究工作及结果如下:1.采用MOCVD方法,以高纯Zn(C2H5)2作为有机源,高纯02作为氧源,高纯N2作为载气,成功地制备了高质量的ZnO单晶外延薄膜。分析结果表明,与a-Al2O3(0001)和7059玻璃相比较,在epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底上制备的薄膜具有最好的结晶质量。在600℃的epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底上制备了一组反应压强在10~40 Torr范围变化的ZnO薄膜。测试分析表明反应压强为20 Torr时制备的薄膜具有最好的结晶质量、最高的迁移率和良好的光学性质。2.用epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底,在20 Torr的反应压强下制备了不同衬底温度的ZnO系列薄膜,温度变化范围为500-650℃。测试分析表明,衬底温度为600℃时制备的薄膜具有最好的结晶质量,为纤锌矿结构的ZnO单晶外延薄膜,与GaN(0001)衬底存在ZnO (0001)|| GaN (0001), ZnO[1120]|| GaN[1120]和ZnO[1010]||GaN[1010]的外延关系。在500~650℃温度变化范围内,600℃时制备的ZnO薄膜具有最高的迁移率、较低的载流子浓度和较低的电阻率。制备的样品在可见光区域平均透过率均大于epi-GaN/a-Al2O3衬底的透过率,具有一定的增透作用。3.在衬底温度600℃,反应压强20Torr的条件下,以高纯Zn(C2H5)2作为锌源,高纯Ga(CH3)3作为镓源,高纯O2作为氧源,高纯N2作为载气,采用MOCVD方法制备ZnO:Ga薄膜。分析结果表明,epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底上制备的ZnO:Ga(4%)薄膜比在a-Al2O3(0001)和7059玻璃衬底上制备的ZnO:Ga(4%)薄膜具有更好的结晶质量和更小的光学带隙。在epi-GaN/a-Al2O3(0001)衬底上制备了掺杂浓度为0-8%的ZnO:Ga系列薄膜,并对不同掺杂浓度薄膜的结构、电学和光学性质进行了系统的研究。制备薄膜均为具有c轴择优取向的纤锌矿结构氧化锌。随着掺杂浓度的升高,制备的ZnO:Ga薄膜经历了由单晶向多晶的转变,薄膜表面形貌和粗糙度受掺杂浓度的影响较大。掺杂浓度为4-6%范围的薄膜具有优良的电学和光学性质。在该范围内,室温下的电阻率为1.24×10-2~1.26×10-2Ω·cm,霍尔迁移率为11.7~23.2cm2V-1s-1,载流子浓度为2.18×1019~4.22×1019cm-3,样品在可见光区域平均透过率超过了80%。
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