纳米二氧化钛的制备及其催化活性的研究

论文摘要

随着全球工业化进程的加速发展,能源短缺和环境恶化的问题日益受到各国政府的关注。纳米二氧化钛因为其在太阳能利用和环境保护方面的优良性能与广阔的应用前景,受到国内外学者普遍关注。本文主要在提高纳米二氧化钛催化剂的效率方面做了如下几方面的工作:第一章介绍采用溶胶-凝胶法制备出TiO2、TiO2-xNx和不同Fe3+浓度掺杂的TiO2-xNx的复合薄膜。通过XRD, XPS, UV-vis以及对苏丹红Ⅰ的催化降解性能,研究了复合膜的晶型结构,元素组成和价态,对可见光的响应范围,并对膜的催化活性进行了考察。实验表明,二氧化钛膜为锐钛矿结构,氮原子替代了TiO2晶格中氧原子的位置。随着Fe3+含量的增加复合膜的吸收边界逐渐向可见区红移,结合复合膜降解苏丹Ⅰ效率的表现,只有Fe3+相对于Ti4+含量达到0.4%（原子比率）时,复合膜表现出了最高的催化性能,4.5h后对苏丹红的降解效率最高达到了97%。结果表明,复合膜的催化活性与元素的掺杂比例关系很大,适当的掺杂比例降低电子-空穴对的复合速度,可以提高复合膜的催化效率,但Fe3+/Ti4+浓度达0.6%时,掺杂的Fe3+在TiO2表面形成Fe2O3晶胞占据了膜的催化活性中心位置,抑制了TiO2对光的利用效率。第二章采用Sol-gel法制备纳米TiO2,对生成的凝胶湿颗粒,分别采用红外辐射（IFD）和超临界流体干燥（SCFD）技术进行干燥,然后对样品进行XRD、SEM及BET表征,同时考察样品对苏丹红Ⅰ的光催化降解活性。测试结果表明,红外干燥法制备的纳米TiO2是锐钛矿和金红石的混晶,粒径10nm-30nm,对苏丹红光催化降解性能优于采用SCFD法制备的样品。红外干燥法具有干燥时间短、制备步骤简便、无需特殊设备、产品催化活性高等优点。第三章对0.4%Fe3+掺杂的TiO2-xNx催化体系进行详细的探索,包括光反应器的设计,反应体系的pH值,反应物的初始浓度,反应溶液内氧含量,反应温度和体系内所含离子类型等条件对催化效率的影响。根据实验结果及理论分析,优化出TiO2光催化降解甲基橙的最佳条件。这一结果对提高TiO2光催化降解其他有毒有害物质的催化性能也有一定的指导意义。

论文目录

• 主要英文缩略语索引
• 中文摘要
• 英文摘要
• 前言
• 2-xN_x膜的制备和性能研究'>第一章 铁离子掺杂TiO_2-xN_x膜的制备和性能研究
• 前言
• 1 实验
• 2 结果和讨论
• 3 结论
• 2中的比较研究'>第二章 IFD 和SCFD 在制备纳米TiO₂中的比较研究
• 前言
• 1 实验
• 2 结果和讨论
• 3 结论
• 2光催化反应器的制备和反应条件影响因素的分析'>第三章 TiO₂光催化反应器的制备和反应条件影响因素的分析
• 引言
• 1 光反应器制备
• 2 催化性能的影响'>2 不同因素对TiO₂催化性能的影响
• 3 结论
• 附录
• 1. 论文综述
• 2. 已/待发表的论文
• 致谢