稀土掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极的制备及其电催化降解农药废水的研究

论文摘要

本论文在电极制备方面进行了单因素实验和电极参数的优化实验,并对电极性能进行了表征和分析。在电极应用方面主要对烯啶虫胺模拟的难降解农药废水进行了电催化降解实验和电解条件的优化实验,并对烯啶虫胺电催化降解机理进行了探讨。采用溶胶凝胶法制备了稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2双涂层电极,主要分为单因素实验和稀土掺杂电极参数的优化实验。电极材料和制备工艺是影响电极各性能指标的主要因素,通过单因素实验主要确定了稀土掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极的参数和制备工艺。采用正交设计和均匀正交设计两种实验设计方法对稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极制备的工艺参数进行优化。最终电极制备工艺参数的优化结果是均匀正交设计确定的,具体为：两层电极涂层的第一层掺杂Pr,第二层掺杂Dy,且离子摩尔浓度比为第一层Sn:Sb:Pr=100:5:0.75,第二层Sn:Sb:Dy=100:5:1.25,柠檬酸配体与金属离子的最佳摩尔比为M=0.5,各涂层的烧结温度为630℃,烧结速率为5℃/min,烧结时间为60 min。为了更好的研究高性能电极的特点,本论文对电极性能进行表征和分析。实验主要采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱仪（EDS）、X射线衍射（XRD）、动电位扫描曲线等检测分析方法对自制的稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2双涂层电极的表面形貌、晶体结构、元素组成、析氧电位等进行了表征和分析,研究结果表明,稀土Pr、Dy的掺杂和双涂层制备工艺使得电极表面更加致密均匀,表面晶粒细化,电极的电催化活性得到较大提高。采用自制的稀土Pr、Dy掺杂纳米Ti/Sb-SnO2电极为阳极,处理的烯啶虫胺模拟的农药废水,加入一定量的Na2S04作为支持电解质。采用正交试验法和均匀正交试验法对电解反应条件进行优化,采用紫外分光光度法对烯啶虫胺降解过程进行监测,采用CODer法对降解效果进行测定。探索出了一套利用阳极电催化降解难降解有机农药废水的最佳工艺参数。即电流密度为12.5 mA/cm2；支持电解质Na2S04浓度为0.4 mol/L；极板间距为3 cm-5 cm；降解时间为：2 h；溶液初始pH不调节,为7.2。对于初始浓度为40 mg/L的烯啶虫胺农药废水,在最佳降解条件电解1 h后,CODcr去除率达到70%以上,TOC的去除率达到65%以上,烯啶虫胺去除率达到90%以上。对于初始浓度为100 mg/L的烯啶虫胺农药废水,在最佳降解条件电解5h后,COD。r去除率达到98%以上,烯啶虫胺去除率达到99%以上。本文的研究成果丰富了掺杂Ti/Sb-SnO2电极制备理论,为电催化降解处理农药废水探索了一种新方法。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 电化学水处理技术的研究现状及应用
• 1.1.1 电化学水处理技术的原理
• 1.1.2 电化学水处理技术的研究现状
• 1.1.3 电化学水处理技术的应用现状
• 1.2 电极材料在电化学氧化应用中的研究现状
• 1.2.1 电极材料基本特征
• 1.2.2 DSA电极制备工艺简介
• 1.2.3 DSA电极的特性及研究现状
• 1.3 稀土掺杂电催化电极
• 1.3.1 稀土元素简介
• 1.3.2 稀土元素在DSA电极中的应用
• 1.4 溶胶-凝胶技术及其在纳米涂膜中的应用
• 1.4.1 溶胶-凝胶技术的特点
• 1.4.2 纳米技术与纳米材料
• 1.4.3 溶胶-凝胶技术在纳米涂层材料中的应用
• 1.5 烯啶虫胺废水的特点及处理现状
• 1.5.1 烯啶虫胺废水的特点
• 1.5.2 烯啶虫胺废水的处理现状
• 1.6 研究目的、意义和内容
• 1.6.1 研究目的和意义
• 1.6.2 研究内容
• 第二章 实验材料与分析方法
• 2.1 主要实验材料
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.1.3 溶剂配制
• 2.1.4 实验装置
• 2.1.5 实验技术路线
• 2.2 分析测试方法
• 2.2.1 水样分析方法
• 2.2.1.1 主要监测项目
• 2.2.1.2 UV-Vis光谱的分析
• 2.2.2 电极结构分析方法
• 2.2.2.1 DSC-TGA分析
• 2.2.2.2 形貌分析
• 2.2.2.3 元素组成分析
• 2.2.2.4 晶相分析
• 2.2.3 电化学分析方法
• 2.2.4 电催化降解测试
• 2.2.5 降解产物质谱分析
• 2电极的制备'>第三章 稀土掺杂纳米TI/SB-SNO₂电极的制备
• 3.1 电极制备及降解实验
• 3.1.1 电极制备流程
• 3.1.2 基体选择和预处理
• 3.1.2.1 基体选择
• 3.1.2.2 基体预处理
• 3.1.3 涂液配制
• 3.1.4 电极的制备
• 3.1.5 电极电催化降解实验
• 3.1.6 小结
• 3.2 电极制备的单因素实验
• 3.2.1 电极制备单因素实验的目的
• 3.2.2 烯啶虫胺模拟农药废水水质
• 3.2.3 电极制备单因素实验的结果及讨论
• 3.2.3.1 烧结温度的确定
• 3.2.3.2 掺杂的稀土的确定
• 3.2.3.3 溶胶pH的影响
• 3.2.3.4 聚乙二醇加入量的影响
• 3.2.3.5 电极制备工艺的确定
• 3.2.3.6 烯啶虫胺特征吸收波长的确定
• 3.2.4 小结
• 3.3 纳米涂层电极制备工艺参数的优化
• 3.3.1 实验设计
• 3.3.1.1 正交试验的设计
• 3.3.1.2 均匀正交试验的设计
• 3.3.1.3 两种实验设计结果优化
• 3.3.2 电极制备因素确定
• 3.3.2.1 Sb和稀土Dy、Pr掺杂量的影响
• 3.3.2.2 柠檬酸加入量的影响
• 3.3.2.3 热氧化温度和热氧化速率影响
• 3.3.2.4 DSC-TGA实验
• 3.3.2.5 热氧化时间影响
• 3.3.3 小结
• 3.4 本章小结
• 第四章 电极结构表征及性能分析
• 4.1 电极的SEM照片
• 4.2 电极表层元素组成分析
• 4.3 电极晶相分析
• 4.4 电极性能测试
• 4.5 本章小结
• 第五章 电催化氧化处理难降解有机废水
• 5.1 实验废水水质
• 5.2 实验设计
• 5.2.1 正交试验设计
• 5.2.2 均匀正交试验设计
• 5.2.3 两种实验设计结果
• 5.3 废水降解影响参数分析
• 5.3.1 电流密度影响
• 2SO₄加入量影响'>5.3.2 Na₂SO₄加入量影响
• 5.3.3 极板间距影响
• 5.3.4 电解时间影响
• 5.4 降解效果分析
• 5.5 烯啶虫胺降解机理分析
• 5.6 社会效益与环境效益分析
• 5.6.1 社会效益分析
• 5.6.2 环境效益分析
• 第六章 结论及展望
• 6.1 结论
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间获得成果
• 学位论文评阅及答辩情况表