巯基修饰的核壳式磁性二氧化硅材料的制备及对重金属的去除

论文摘要

重金属对人体具有明显的伤害作用,人体内重金属过量会导致各种疾病的发生。因此,对重金属的去除,成为国内外研究的重要课题。Fe3O4因兼有磁性和超细粒子的特征而在许多领域获得了广泛的应用。本文在Fe3O4纳米粒的表面包覆一层SiO2,形成一种核壳式磁性二氧化硅材料（MS）,在其表面上引进巯基而成为一种新型巯基修饰的二氧化硅载体（MMS）,将其应用于重金属离子的吸附并对它的结构、性质、以及应用方面进行一些研究。研究结果如下:1.采用γ-巯丙基三甲氧基硅烷（γ-TMMPS）作为硅烷偶联剂改性MS,得到了MMS,并用红外光谱、原子力显微镜（AFM）进行了表征。采用粒度分析仪测定MS和MMS在水中的粒径分布情况,粒径分别为240±90nm,370±150nm。振动样品磁力计（VSM）测定的结果表明,修饰巯基后载体的饱和磁化强度（Ms）下降,但它们具有超顺磁性。2.将MMS应用于对铅离子的吸附,结果发现:反应8h后吸附基本达平衡;溶液pH值对吸附效果有很大影响,pH=7时吸附效果最佳;随着溶液浓度的增加,载体的吸附量也不断增加,符合Langmuir等温吸附特征;在较低浓度的铅离子溶液（14μg/mL）中,30 mg MMS吸附了96.25%的铅离子。修饰巯基后,MMS吸附能力为MS的两倍多。将吸附过铅离子以后的载体用5%的HNO3浸泡后,可以重复利用,但吸附能力有所下降。MMS对汞离子具有很强的吸附能力,与吸附铅离子相比,同样量的MMS几乎能将汞离子全部吸附。将分别吸附过较高浓度汞离子和铅离子后的MMS用X射线荧光探针（XRF）检测到,MMS对Pb2+的饱和吸附量为18.46mg/g,对Hg2+的饱和吸附量25.8mg/g。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 重金属的危害与污染现状
• 1.2 常见的重金属去除方法
• 1.2.1 沉淀法
• 1.2.2 电化学法
• 1.2.3 膜分离法
• 1.2.4 分子印迹法
• 1.2.5 光催化法
• 2 配合萃取法'>1.2.6 超临界CO₂配合萃取法
• 1.2.7 吸附法
• 1.3 论文的研究思路、目的与主要内容
• 1.3.1 巯基改性的磁性纳米吸附剂的合成思路
• 1.3.2 研究目的
• 1.3.3 主要研究内容
• 2 巯基修饰的吸附载体的制备及表征
• 2.1 材料与方法
• 2.1.1 主要试剂
• 2.1.2 主要仪器
• 2.1.3 四氧化三铁（MNP）纳米粒的制备
• 2.1.4 磁性二氧化硅载体（MS）的合成
• 2.1.5 表面修饰巯基的磁性二氧化硅载体（MMS）的合成
• 2.1.5.1 催化剂用量对反应的影响
• 2.1.5.2 反应温度及溶剂种类对反应的影响
• 2.1.5.3 反应时间的影响
• 2.1.5.4 通氮气的时间对反应的影响
• 2.1.6 Ellman 方法测定样品中的巯基含量
• 2.1.6.1 采用Ellman 试剂法作出测定巯基的标准曲线
• 2.1.6.2 MMS 表面巯基含量的测定
• 2.1.7 载体MS、MMS 的表征
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 合成条件对MMS 表面巯基含量的影响
• 2.2.1.1 催化剂用量对MMS 表面巯基含量的影响
• 2.2.1.2 反应温度及溶剂种类对MMS 表面巯基含量的影响
• 2.2.1.3 反应时间对MMS 表面巯基含量的影响
• 2.2.1.4 氮气保护的时间对MMS 表面巯基含量的影响
• 2.2.2 MS 与MMS 的表征
• 2.3 本章小结
• 3 MMS 对重金属离子的吸附
• 3.1 材料与方法
• 3.1.1 主要试剂
• 3.1.2 主要仪器
• 3.1.3 MMS 对铅离子的吸附研究
• 3.1.3.1 反应时间对铅离子吸附的影响
• 3.1.3.2 溶液pH 对铅离子吸附的影响
• 3.1.3.3 铅离子的等温吸附曲线
• 3.1.3.4 MMS 对低浓度下铅离子的吸附
• 3.1.3.5 巯基修饰前后载体吸附能力对比
• 3.1.3.6 MMS 的回收与重复使用
• 3.1.4 MMS 对汞离子的吸附研究
• 3.1.4.1 MMS 对低浓度下汞离子的吸附
• 3.1.4.2 MMS 对汞离子和铅离子的饱和吸附
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 MMS 对铅离子的吸附研究
• 3.2.1.1 反应时间对铅离子吸附的影响
• 3.2.1.2 pH 对铅离子吸附的影响
• 3.2.1.3 铅离子的等温吸附曲线
• 3.2.1.4 MMS 对低浓度下铅离子的吸附
• 3.2.1.5 巯基修饰前后载体吸附能力对比
• 3.2.1.6 MMS 的重复使用性研究
• 3.2.2 MMS 对汞离子的吸附研究
• 3.2.2.1 MMS 对低浓度下汞离子的吸附
• 3.2.2.2 MMS 对汞离子和铅离子的饱和吸附
• 3.3 本章小结
• 4 全文总结
• 致谢
• 参考文献