本文主要研究内容
作者辛振宇（2019）在《Ni修饰的Ni-Ge氢氧化物光催化CO2还原及机理研究》一文中研究指出：化石能源需求的快速增长和碳排放强度的明显上升加重人们对能源供应安全和环境问题的担忧。光催化CO2转化作为一项非常具有前景的技术,有望缓解能源危机和环境污染问题。但是,较低的能量转化效率严重影响光催化技术的实际应用。光催化CO2转化面临的主要技术难题,一是在反应热力学上,光激发所需的光子能量依赖于光催化材料的带隙,而常见光催化材料的光吸收主要在紫外光区域,这限制了催化反应中太阳光的利用;二是在反应动力学上,CO2还原具有较高的能垒,(CO2和H2O分子呈现化学惰性,反应动力学较慢,光催化材料吸附及活化CO2的过程和氧化H20释放H+的过程均非常重要。同时,光催化CO2还原过程中产生的电子和空穴容易复合,导致材料实际转化效率远低于其理论效率。Ni3Ge2O5(OH)4具有优异的物理化学性质和制备过程可调控等优点,具有潜在的光催化应用价值,但是其在光催化领域的研究还未见报道。因此,本文拟采用Ni3Ge2O5(OH)4作为光催化材料,根据光催化反应基本原理和材料基本物理化学特性,在制备过程中对其表面进行修饰,改善其光催化还原CO2性能,并揭示CO2还原机理。主要研究内容和结论如下:(1)采用低温离子交换法并同时进行NaBH4还原,一步制备了具有弱的晶格束缚力的等离子体修饰的氢氧化物光催化剂Ni/Ni3Ge2O5(OH)4。表征测试表明,采用该方法制备的复合材料Ni/Ni3Ge2O5(OH)4,具有低结晶性,且原位负载金属Ni,金属与半导体界面接触优异,在紫外光和可见光波段性能均优于原材料Ni3Ge2O5(OH)4,同时表现出原材料所不具有的红外光性能。(2)金属Ni的等离子共振效应和对材料表面缺陷调控诱导的能带变化拓宽了材料的光吸收,从热力学上提高了材料的光催化性能。路易斯酸位点Geδ+可以有效活化C=O双键并降低CO2还原的能垒。材料表面晶格羟基不仅参与路易斯酸位点Geδ+的形成,而且可以作为质子源参与CO2还原反应,缓解H2O氧化释放质子动力学慢的问题。实验结果表明,匹配的CO2活化速率和质子释放速度对于CO2性能的提升非常重要。无论是H2O分子吸附影响材料的CO2活化,还是材料表面晶格羟基的消耗影响光催化过程中的质子提供,均不利于CO2还原性能的提高。
Abstract
hua dan neng yuan xu qiu de kuai su zeng chang he tan pai fang jiang du de ming xian shang sheng jia chong ren men dui neng yuan gong ying an quan he huan jing wen ti de dan you 。guang cui hua CO2zhuai hua zuo wei yi xiang fei chang ju you qian jing de ji shu ,you wang huan jie neng yuan wei ji he huan jing wu ran wen ti 。dan shi ,jiao di de neng liang zhuai hua xiao lv yan chong ying xiang guang cui hua ji shu de shi ji ying yong 。guang cui hua CO2zhuai hua mian lin de zhu yao ji shu nan ti ,yi shi zai fan ying re li xue shang ,guang ji fa suo xu de guang zi neng liang yi lai yu guang cui hua cai liao de dai xi ,er chang jian guang cui hua cai liao de guang xi shou zhu yao zai zi wai guang ou yu ,zhe xian zhi le cui hua fan ying zhong tai yang guang de li yong ;er shi zai fan ying dong li xue shang ,CO2hai yuan ju you jiao gao de neng lei ,(CO2he H2Ofen zi cheng xian hua xue duo xing ,fan ying dong li xue jiao man ,guang cui hua cai liao xi fu ji huo hua CO2de guo cheng he yang hua H20shi fang H+de guo cheng jun fei chang chong yao 。tong shi ,guang cui hua CO2hai yuan guo cheng zhong chan sheng de dian zi he kong xue rong yi fu ge ,dao zhi cai liao shi ji zhuai hua xiao lv yuan di yu ji li lun xiao lv 。Ni3Ge2O5(OH)4ju you you yi de wu li hua xue xing zhi he zhi bei guo cheng ke diao kong deng you dian ,ju you qian zai de guang cui hua ying yong jia zhi ,dan shi ji zai guang cui hua ling yu de yan jiu hai wei jian bao dao 。yin ci ,ben wen ni cai yong Ni3Ge2O5(OH)4zuo wei guang cui hua cai liao ,gen ju guang cui hua fan ying ji ben yuan li he cai liao ji ben wu li hua xue te xing ,zai zhi bei guo cheng zhong dui ji biao mian jin hang xiu shi ,gai shan ji guang cui hua hai yuan CO2xing neng ,bing jie shi CO2hai yuan ji li 。zhu yao yan jiu nei rong he jie lun ru xia :(1)cai yong di wen li zi jiao huan fa bing tong shi jin hang NaBH4hai yuan ,yi bu zhi bei le ju you ruo de jing ge shu fu li de deng li zi ti xiu shi de qing yang hua wu guang cui hua ji Ni/Ni3Ge2O5(OH)4。biao zheng ce shi biao ming ,cai yong gai fang fa zhi bei de fu ge cai liao Ni/Ni3Ge2O5(OH)4,ju you di jie jing xing ,ju yuan wei fu zai jin shu Ni,jin shu yu ban dao ti jie mian jie chu you yi ,zai zi wai guang he ke jian guang bo duan xing neng jun you yu yuan cai liao Ni3Ge2O5(OH)4,tong shi biao xian chu yuan cai liao suo bu ju you de gong wai guang xing neng 。(2)jin shu Nide deng li zi gong zhen xiao ying he dui cai liao biao mian que xian diao kong you dao de neng dai bian hua ta kuan le cai liao de guang xi shou ,cong re li xue shang di gao le cai liao de guang cui hua xing neng 。lu yi si suan wei dian Geδ+ke yi you xiao huo hua C=Oshuang jian bing jiang di CO2hai yuan de neng lei 。cai liao biao mian jing ge qiang ji bu jin can yu lu yi si suan wei dian Geδ+de xing cheng ,er ju ke yi zuo wei zhi zi yuan can yu CO2hai yuan fan ying ,huan jie H2Oyang hua shi fang zhi zi dong li xue man de wen ti 。shi yan jie guo biao ming ,pi pei de CO2huo hua su lv he zhi zi shi fang su du dui yu CO2xing neng de di sheng fei chang chong yao 。mo lun shi H2Ofen zi xi fu ying xiang cai liao de CO2huo hua ,hai shi cai liao biao mian jing ge qiang ji de xiao hao ying xiang guang cui hua guo cheng zhong de zhi zi di gong ,jun bu li yu CO2hai yuan xing neng de di gao 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自南京大学的辛振宇，发表于刊物南京大学2019-07-02论文，是一篇关于光催化论文,路易斯酸论文,分子活化论文,等离子共振效应论文,热电子论文,南京大学2019-07-02论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自南京大学2019-07-02论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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