东亚地区大气气溶胶的微观特性及表面化学反应对其影响

论文摘要

与温室气体相比，大气气溶胶辐射强迫的估算更加复杂和不确定，主要原因在于气溶胶的辐射强迫机制非常复杂以及缺乏对其微观特性的系统观测。东亚作为世界沙尘天气的多发区之一，而我国沙尘气溶胶的研究还处于起始阶段。鉴于东亚地区气溶胶在气候变化中的重要地位，本论文利用AERONET资料和前人研究结果对东亚地区大气气溶胶的物理、化学及光学特性进行了详细分析，从气候学的角度对比分析了沙尘天气发生期间沙尘源区与下游地区气溶胶的微物理特性差异，对中国北方气溶胶的微物理特性做了详细的研究，同时对矿尘气溶胶在远程传输过程中光学特性的变化进行了实验模拟和初步探讨。本论文主要包括以下五部分内容。第一部分主要利用前人研究结果系统分析比较了东亚地区大气气溶胶粒子的物理、化学及光学特性。中国北方地区PM2.5、水溶性离子、有机物（如PAHs、OC、EC）以及部分元素浓度冬季高于夏季，而且通常高于南方以及日韩地区。同时，沿海和污染地区的PM2．5、PAHs、OC、EC浓度以及气溶胶光学厚度（AOT）和埃斯屈朗波长指数（α）都高于清洁地区；而沿海站点的Na+、SO42-、Mg2+和Cl-浓度也较高。第二部分利用前人研究结果总结了东亚地区沙尘气溶胶粒子的微观特性。沙尘气溶胶的质量浓度、水溶性Ca2+和Na+、地壳元素Al、Ca、Fe等均呈现出自西向东递减的趋势：沙尘源区的气溶胶粒子通常具有高的AOT和SSA以及低α：而下游地区常表现为高的AOT和α以及低SSA。污染城市和沿海地区SO42-、NO3-和Cl-具有较高的浓度。第三部分利用AERONET观测资料从气候学的角度分析了东亚地区沙尘天气发生时沙尘源区与下游区气溶胶微物理特性的差异。与日韩站相比，中国站具有更高的AOT和更低的α，当沙尘暴出现时α会降到零甚至负值。体积尺度谱分布为三模态结构，中国站的积聚态半径集中在0．07μm，两个粗模态半径分别为1．3和2．9-3．8μm；日韩站的依次为0．09，1．3-2．2和2．9-3．8μm。在波长440-1020nm时中国站的SSA为0．95，韩国和日本站分别为0．92和0．95：中国站的复折射指数实部为1．51，韩国和日本站分别为1．45和1．39，中国和日韩站的虚部分别为0．0015-0．0044和0．0018-0．0052；所有站点的平均散射不对称因子可以看作0．67。第四部分针对中国北方大气气溶胶的微物理特性进行了详细分析。春季沙尘源区以及夏季污染严重的地区均具有较高的AOT。气溶胶粒子谱分布为三模态结构，即半径为0．07-0．15μm的积聚态，1．3-1．7和3．8-5．0μm的两个粗模态；在波长440-1020nm时，冬半年粗粒子和细粒子的SSA分别为0．85和0．94，夏半年的为0．73和0．86：全年粗粒子和细粒子的散射不对称因子分别为0．79和0．58；沙尘源区和下游区的实部分别为1．40-1．54和1．45-1．55；另外，散射相函数也随散射角度的不同而不同，在120°时相函数通常达到最低。第五部分通过红外漫反射（DRIFTS）实验模拟了铁氧化物在不同温度、与海盐不同比例混合、不同氧气和SO2浓度条件下表面多相反应引起颗粒吸收与后向散射系数的变化情况。SO2与α-Fe2O3发生多相反应后的吸收和后向散射系数明显高于其它氧化物的反应。反应温度不同吸收和后向散射系数的眼部情况也不同。对于SO2与不同比例的α-Fe2O3和NaCl混合物多相反应引起的颗粒特性变化而言，50-70％比例混合的混合物通常要高于其他混合比例的混合物；不同SO2和O2浓度时反应前后混合物颗粒的吸收和后向散射系数也有差异。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 大气气溶胶
• 1.2 大气气溶胶的环境和气候影响
• 1.3 沙尘气溶胶及其对环境和气候的影响
• 1.4 大气气溶胶的光学和辐射特性
• 1.5 大气气溶胶微观特性的国内外研究进展
• 1.6 颗粒表面化学反应对气溶胶特性的影响
• 1.7 本论文的研究内容和现实意义
• 第二章 东亚地区大气气溶胶的物理化学及光学特性
• 2.1 大气气溶胶的物理特性
• 2.2 大气气溶胶的化学特性
• 2.2.1 离子成分
• 2.2.2 有机物含量
• 2.2.3 化学元素组成
• 2.3 大气气溶胶的光学特性
• 2.3.1 光学厚度和埃斯屈朗波长指数
• 2.3.2 吸收、散射系数和单次散射反照率
• 2.4 小结
• 第三章 东亚地区沙尘气溶胶的物理化学及光学特性
• 3.1 沙尘气溶胶的物理特性
• 3.2 沙尘气溶胶的化学特性
• 3.2.1 可溶性离子成分
• 3.2.2 化学元素组成
• 3.3 沙尘气溶胶的光学特性
• 3.3.1 光学厚度与埃斯屈朗波长指数
• 3.3.2 单次散射反照率
• 3.4 小结
• 第四章 东亚地区沙尘气溶胶微物理特性的气候学研究
• 4.1 数据来源与选取
• 4.2 结果分析
• 4.2.1 气溶胶光学厚度
• 4.2.2 埃斯屈朗波长指数
• 4.2.3 单次散射反照率
• 4.2.4 气溶胶体积尺度谱
• 4.2.5 复折射指数
• 4.2.6 散射不对称因子
• 4.3 小结
• 第五章 中国北方大气气溶胶微物理特性的气候学研究
• 5.1 数据来源
• 5.2 结果分析
• 5.2.1 气溶胶光学厚度
• 5.2.2 埃斯屈朗波长指数
• 5.2.3 气溶胶体积尺度谱分布
• 5.2.4 复折射指数
• 5.2.5 单次散射反照率
• 5.2.6 散射不对称因子
• 5.2.7 散射相函数
• 5.3 小结
• 2与铁氧化物及其与NaCl混合物多相反应对光学特性的影响'>第六章 SO₂与铁氧化物及其与NaCl混合物多相反应对光学特性的影响
• 6.1 实验原料
• 6.2 仪器设备与实验方法
• 6.3 结果与讨论
• 2与铁氧化物的反应'>6.3.1 SO₂与铁氧化物的反应
• 2与α-Fe₂O₃在不同温度下的反应'>6.3.2 SO₂与α-Fe₂O₃在不同温度下的反应
• 2与α-Fe₂O₃与NaCl不同质量混合物的反应'>6.3.3 SO₂与α-Fe₂O₃与NaCl不同质量混合物的反应
• 2与α-Fe₂O₃与NaCl混合物在不同O₂浓度下的反应'>6.3.4 SO₂与α-Fe₂O₃与NaCl混合物在不同O₂浓度下的反应
• 2与α-Fe₂O₃与NaCl混合物在不同SO₂浓度下的反应'>6.3.5 SO₂与α-Fe₂O₃与NaCl混合物在不同SO₂浓度下的反应
• 6.4 小结
• 第七章 结论
• 参考文献
• 附录
• 致谢