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吸收法脱除模拟烟气中气态汞的研究

2020-11-22阅读(211)

吸收法脱除模拟烟气中气态汞的研究

论文摘要

汞及其化合物是重要的环境污染物,煤燃烧是大气汞污染的一个主要来源,对其研究已成为当今环境研究的前沿问题。 本文系统介绍了汞的污染、危害及其性质。着重叙述了燃煤烟气中气态汞的形态和特征及控制方法。汞污染控制技术主要有吸附法、湿法洗涤法及脉冲放电等离子体法等。国内外对燃煤烟气脱汞的研究主要集中在燃烧学科,研究最多的是利用活性炭等吸附材料进行脱汞以及烟气成分对吸附的影响,而将化学工程学科中的传质—反应理论用于燃煤烟气痕量汞的污染治理却鲜见报导。 本研究在鼓泡塔反应器中筛选出两种性能优异的氧化剂:高锰酸钾和过硫酸钾。以高锰酸钾为吸收剂,考察了高锰酸钾初始浓度、初始pH值、进口初始汞浓度、反应温度、气量等因素对高锰酸钾氧化吸收汞的影响。在用化学法测定反应器的传质基础参数基础上,研究了传质—反应动力学过程,主要结论为: 1、汞的去除率随着高锰酸钾浓度提高而提高;强酸或强碱下的去除率优于中性条件下,H2SO4有利于汞吸附在MnO2上,强碱性水溶液中产生OH·间接氧化Hg0;汞的去除率基本不受初始汞浓度影响;反应温度的升高不利于汞的去除。 2、应用表面更新模型进行了传质—反应动力学研究。pH=0,T2=298 K,Hg0与KMnO4的反应速度常数k2=8.94×104m3/（mol·s）。T2=328 K,k2=2.44×105m3/（mol·s）。活化能Ea为27.22 kJ/mol,指前因子A为5.25×1012m3/（mol·s）。pH=7,T2=298 K,k2=1.95×104m3/（mol·s）。Ha均大于3,证明该反应处于快速反应动力学区域。 3、Hg0的去除机理主要是依据KMnO4的强氧化性,在酸性条件下生成Mn2+,具有自催化作用。而中性及碱性条件下则生成MnO2,MnO2对Hg2+有吸附作用,并且强碱性条件下自由基OH·参与氧化反应。 本研究还以过硫酸钾为吸收剂,硝酸银或硫酸铜为催化剂,研究了K2S2O8初始浓度、催化剂浓度、反应温度、进口初始汞浓度、初始pH值、叔丁醇TBA以及Na2S2O3等因素对过硫酸钾氧化吸收汞的影响。在此基础上进一步研究了过硫酸钾氧化吸收汞的反应动力学,并探讨了反应机理。主要结论为: 1、汞的去除率随K2S2O8和CuSO4浓度提高而提高,而随着TBA的加入而下降。当溶液中加入还原剂硫代硫酸钠时,相应的去除率也增大。温度升高去除

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 参考文献
  • 第2章 文献综述
  • 2.1 汞的理化性质
  • 2.1.1 汞的迁移和归宿
  • 2.1.2 烟气中汞的性质
  • 2.2 控制技术
  • 2.2.1 吸附法
  • 2.2.2 湿法洗涤
  • 2.2.3 高级脱汞技术
  • 2.3 汞形态分析方法
  • 2.3.1 EPA方法29
  • 2.3.2 EPA方法101A
  • 2.3.3 Tris-buffer方法
  • 2.3.4 Ontario Hydro方法
  • 2.4 汞的排放限制和标准
  • 2.4.1 燃煤电站
  • 2.4.2 市政废物焚烧炉
  • 2.5 本课题的思路
  • 参考文献
  • 第3章 实验部分
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验目的
  • 3.3 实验装置与实验步骤
  • 3.3.1 实验装置
  • 3.3.2 实验步骤
  • 3.4 分析方法
  • 3.4.1 汞浓度
  • 3.4.2 硫酸根离子浓度
  • 3.4.3 pH值
  • 3.5 实验仪器和试剂
  • 3.5.1 仪器
  • 3.5.2 试剂
  • 参考文献
  • 第4章 高锰酸钾氧化吸收汞的影响因素研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 吸收剂筛选
  • 4.2.1 筛选原则
  • 4.2.2 吸收筛选结果
  • 4.3 高锰酸钾氧化吸收汞的影响因素
  • 4初始浓度对氧化吸收Hg0的影响'>4.3.1 KMnO4初始浓度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>4.3.2 初始pH对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>4.3.3 进口汞浓度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>4.3.4 反应温度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>4.3.5 气量对氧化吸收Hg0的影响
  • 4.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第5章 高锰酸钾氧化吸收汞的动力学研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 传质-反应理论
  • 5.2.1 双膜论
  • 5.2.2 渗透论
  • 5.2.3 表面更新论
  • 5.3 传质系数测定
  • 5.3.1 液相传质系数和比相界面积
  • 5.3.2 气膜传质系数
  • 5.3.3 物性参数和传质参数汇总
  • 5.4 反应热力学
  • 5.5 吸收传质-反应动力学研究
  • 5.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第6章 过硫酸钾氧化吸收汞的影响因素研究
  • 6.1 引言
  • 6.2 过硫酸钾氧化吸收汞的影响因素
  • 2S2O5初始浓度对氧化吸收Hg0的影响'>6.2.1 K2S2O5初始浓度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>6.2.2 催化剂浓度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>6.2.3 反应温度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>6.2.4 进口汞浓度对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>6.2.5 pH值对氧化吸收Hg0的影响
  • 0的影响'>6.2.6 TBA对氧化吸收Hg0的影响
  • 2S2O3对氧化吸收Hg0的影响'>6.2.7 Na2S2O3对氧化吸收Hg0的影响
  • 6.3 本章小结
  • 参考文献
  • 第7章 过硫酸钾氧化吸收汞的动力学研究
  • 7.1 引言
  • 7.2 反应动力学理论
  • 7.2.1 非金属离子催化反应动力学
  • 7.2.2 金属离子催化反应动力学
  • 7.3 反应机理
  • 7.4 本章小结
  • 参考文献
  • 第8章 结论和建议
  • 8.1 结论
  • 8.1.1 传质基础参数测定的结论
  • 0的结论'>8.1.2 高锰酸钾溶液吸收Hg0的结论
  • 0的结论'>8.1.3 过硫酸钾溶液吸收Hg0的结论
  • 8.2 建议
  • 8.3 创新点
  • 附录
  • 附录1 溶液配制
  • 附录2 溶解度系数
  • 2在缓冲溶液中的溶解度'>附录2.1 CO2在缓冲溶液中的溶解度
  • 附录2.2 汞在水中的溶解度
  • 附录3 扩散系数
  • 附录3.1 液相扩散系数
  • 附录3.2 气相扩散系数
  • 参考文献
  • 符号说明
  • 攻读博士学位期间以第一作者发表（录用）的学术论文
  • 参与的科研项目
  • 致谢

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