可见光下掺Mo附Ag纳米TiO2光催化性能的研究

论文摘要

随着新世纪的到来,我国在享受经济高速增长的同时,也面临着严重的能源短缺和环境污染的问题。这对当前人们以及后代子孙的生活和身体健康非常不利,由此可持续发展的观点应运而生,从这个角度出发我们应明白在重视建设各种物质文明的同时更要高度重视对伴随而来的废弃物、排放物的处理和循环再生。可是想要做到这点并不容易。直到光催化技术的出现为我们提供了一种理想的途径。该技术因为可以利用取之不尽,用之不竭的太阳能处理有毒有害物质,改善环境,并且不会造成二次污染,达到资源利用生态化的目的而受到国内外科学家的高度重视。近年来国内外很多学者都进行了大量的研究,并取得了很大的成效,其中以TiO2为代表的光催化技术已成为目前研究的热点。纳米TiO2在紫外光照射下是一种高性能的光催化剂,由于催化效率高、无毒、无污染等优点,可应用在净化、除菌及降解各种有机化合物等很多领域,尤其在光催化氧化降解工业废水中取得了较好的效果,但是由于TiO2带隙较宽导致其对可见光几乎没有活性,若能拓展其对可见光的响应范围,则其应用有望飞跃。所以如何提高其在可见光下的光催化效率成为了实验室研究的重点方向。本文用简单的方法制备了掺Mo6+附Ag纳米TiO2催化剂,以酸性大红3R废水为对象开展研究。结果表明,该催化剂对可见光具有良好的响应。研究的主要内容和得到的结论如下：（1）用溶胶凝胶法和光催化还原法制备了纯TiO2粉体,掺Mo6+纳米TiO2粉体、附Ag纳米TiO2粉体以及掺Mo6+附Ag纳米TiO2粉体光催化剂,用X-衍射（XRD）和扫描电镜（SEM）对样品的结构、形貌进行表征。无论是Mo6+单掺杂,Ag的单附载还是掺Mo6+附Ag制备的TiO2粉体颗粒分布均匀,晶粒的直径相对于纯TiO2都有所变小,其中掺Mo6+附Ag纳米TiO2粉体直径最小,约为19.6nm。Mo6+的掺杂和银的附载对锐钛矿型向金红石型转变有抑制作用。（2）XPS图谱和UV-Vis光谱表明Mo是以+6价态进入TiO2晶格内部,并取代部分Ti4+,而Ag是以0价的形式附载于TiO2的表面；Mo6+掺杂和Ag的附载使TiO2吸收带边发生了红移,拓宽了可见光的响应范围。（3）以酸性大红3R废水为光催化反应模型化合物,分析考察了Mo6+的较佳掺杂量、Ag的较佳附载量和煅烧温度；比较了掺Mo6+附Ag纳米YiO2与TiO2粉体,掺Mo6+纳米TiO2粉体、附Ag纳米TiO2在可见光下的催化活性。通过实验得出Mo6+的较佳掺杂量为4.5%,Ag的较佳附载量为2%,煅烧温度为500℃；掺Mo6+附Ag纳米TiO2粉体光催化剂的降解效果明显高于其他样品,可见光照射7小时后对酸性大红3R的降解率达87.6%。（4）以掺Mo6+附Ag纳米TiO2为催化剂,研究了酸性大红3R废水的光催化反应动力学,并考察了反应物初始浓度、催化剂用量和反应物初始PH值,对光催化反应速率的影响,得到方程k=0.5183C0-0.4866Q0.2378R0.1708,方程计算值与实验值吻合较好,误差基本在5%以内。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 光催化技术
• 1.2.1 降解有机废水的意义
• 1.2.2 光催化技术的发展
• 1.2.3 光催化技术的优点
• 1.3 光催化剂
• 1.3.1 半导体光催化剂
• 2的三种晶型'>1.3.2 光催化剂TiO₂的三种晶型
• 2的光催化降解有机物的机理'>1.3.3 TiO₂的光催化降解有机物的机理
• 2对光催化效率的影响因素'>1.3.4 TiO₂对光催化效率的影响因素
• 1.3.4.1 结构的影响
• 1.3.4.2 制备条件的影响
• 2光催化性能的主要途径'>1.4 提高TiO₂光催化性能的主要途径
• 1.4.1 离子掺杂
• 1.4.1.1 金属离子掺杂
• 1.4.1.2 非金属离子掺杂
• 1.4.2 贵金属沉积
• 1.4.3 半导体复合
• 1.4.4 外场耦合光催化
• 1.5 课题的提出和研究内容
• 1.5.1 选题的目的和意义
• 1.5.2 研究内容
• 第二章 实验过程及方案
• 2.1 实验原料
• 2.2 实验仪器与设备
• 2.3 制备流程及控制因素
• 2.3.1 溶胶-凝胶法
• 2.3.2 光催化还原法
• 2.3.3 控制因素
• 2.3.4 样品的制备
• 2的表征'>2.4 纳米TiO₂的表征
• 2.4.1 XRD分析
• 2.4.1.1 样品的XRD分析
• 2.4.2 SEM分析
• 2.4.3 UV-vis分析
• 2.4.4 XPS分析
• 6+附Ag纳米TiO₂光催化剂在可见光下的催化性能研究'>第三章 掺Mo⁶⁺附Ag纳米TiO₂光催化剂在可见光下的催化性能研究
• 3.1 引言
• 3.2 光催化性能的研究
• 2光催化活性的研究'>3.2.1 Ag TiO₂光催化活性的研究
• 6+量的附Ag TiO₂光催化活性的研究'>3.2.2 不同掺Mo⁶⁺量的附Ag TiO₂光催化活性的研究
• 6+/TiO₂催化剂的催化活性的研究'>3.2.3 不同焙烧温度下的Ag/Mo⁶⁺/TiO₂催化剂的催化活性的研究
• 3.2.4 不同样品在可见光下催化活性的比较
• 3.3 小结
• 6+附Ag纳米TiO₂降解速率的影响因素'>第四章 可见光下掺Mo⁶⁺附Ag纳米TiO₂降解速率的影响因素
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 酸性大红3R废水初始浓度的影响
• 4.2.2 催化剂用量的影响
• 4.2.3 pH值的影响
• 4.3 小结
• 6+附Ag纳米TiO₂光催化降解酸性大红3R的动力学研究'>第五章 掺Mo⁶⁺附Ag纳米TiO₂光催化降解酸性大红3R的动力学研究
• 5.1 引言
• 5.2 光催化降解酸性大红3R的动力学分析
• 5.2.1 酸性大红3R初始浓度对降解速率影响的动力学分析
• 5.2.2 催化剂用量对降解速率影响的动力学分析
• 5.2.3 pH值对降解速率影响的动力学分析
• 5.3 光催化降解酸性大红3R的总反应动力学方程
• 0与反应速率k的关系式的建立'>5.3.1 酸性大红3R初始浓度C₀与反应速率k的关系式的建立
• 5.3.2 催化剂用量Q与反应速率k的关系式的建立
• 5.3.3 Ph值R与反应速率k的关系式的建立
• 5.3.4 光催化降解酸性大红3R的总反应方程式
• 5.4 小结
• 第六章 主要结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间的主要学术成果