稀土镧改性的钨锆固体酸催化剂的制备与表征

稀土镧改性的钨锆固体酸催化剂的制备与表征

论文摘要

钨锆固体超强酸以其不腐蚀设备,重复性能好,易与产物分离,减少了废液的排放,对环境的污染小等优势而备受人们关注。本论文就钨锆固体酸的制备和改性进行了研究,采用了模板法、共沉淀法、浸渍法制备固体酸,通过XRD, N2等温吸附/脱附,DTA, Hammett指示剂法,红外光谱等手段对催化剂进行表征,主要考察了制备方法,焙烧温度,钨含量,镧含量,后处理方法等因素对固体酸结构,热稳定性和酸强度,酸性类型和酸量的影响。具体内容如下:采用SDS为模板剂的模板法和以氨水为沉淀剂的沉淀法制备氧化锆载体,比较两种方法制得氧化锆的结构性能,得出SDS模板法制得的氧化锆载体易于烧结,而利用沉淀法制备的氧化锆在晶型,热稳定性,比表面积,孔容,孔径等方面均优于用SDS模板法制备的。采用共沉淀法和浸渍法钨锆固体酸,得出制备条件对WO3/ZrO2固体超强酸的酸性具有很大的影响。采用共沉淀法制备的钨锆固体酸的结构性能和酸强度均优于同种条件下浸渍法制备的钨锆固体酸的性能,并得到较优的制备条件:Zr(OH)4 PH为9,WO3含量为10%,焙烧温度为650℃。通过共沉淀法制备了酸强度H0<-12.7,比表面积为175.2843 m2/g,孔径集中分布在5.99 nm,负载镧的WO3/ZrO2固体超强酸催化剂。较好的制备条件为Zr(OH)4 PH为9,WO3含量为10%,La2O3含量为1%,焙烧温度为650℃。La能很好地掺入WO3/ZrO2固体超强酸中,且适当加入稀土元素镧不但可以进一步提高酸强度,而且可以稳定结构,增加其比表面积。然而并不是镧的含量越高,酸强度越大,随着镧的进一步增加酸强度反而会降低。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第1章 绪论
  • 1.1 固体超强酸的研究背景
  • 1.2 固体超强酸的概述
  • 1.2.1 固体超强度的定义
  • 1.2.2 固体超强酸的分类
  • 1.2.3 固体超强酸的制备
  • 1.2.4 固体超强酸表面结构及酸性形成的原因
  • 1.2.5 影响固体和超强酸的因素
  • 1.2.6 固体超强酸的改性
  • 1.2.7 固体超强酸再生
  • 1.2.8 固体超强酸的用途
  • 2载体及WO3/ZrO2固体酸的制备现状'>1.3 ZrO2载体及WO3/ZrO2固体酸的制备现状
  • 2固体酸的制备方法'>1.3.1 ZrO2固体酸的制备方法
  • 3/ZrO2固体酸的制备方法研究现状'>1.3.2 WO3/ZrO2固体酸的制备方法研究现状
  • 3/ZrO2固体超强酸的表征'>1.4 WO3/ZrO2固体超强酸的表征
  • 3/ZrO2固体酸的结构表征方法'>1.4.1 WO3/ZrO2固体酸的结构表征方法
  • 3/ZrO2固体酸的酸性检测方法'>1.4.2 WO3/ZrO2固体酸的酸性检测方法
  • 1.5 本研究工作的目的
  • 1.6 论文的研究方案及思路
  • 1.7 本论文的创新点
  • 第2章 氧化锆固体酸的制备与表征
  • 2.1 前言
  • 2.2 实验原料
  • 2.3 实验仪器
  • 2.4 制备氧化锆载体的实验方法
  • 2.4.1 表面活性剂模板法制备氧化锆载体
  • 2.4.2 沉淀法制备氧化锆载体
  • 2.5 样品表征
  • 2.6 结果与讨论
  • 2.6.1 SDS表面活性剂模板法制备的氧化锆载体结果分析
  • 2.6.2 采用模板法和沉淀两种方法制备的氧化锆固体酸的比较
  • 2.7 本章小结
  • 第3章 钨锆固体酸的制备与表征
  • 3.1 前言
  • 3.2 实验原料与仪器
  • 3.3 实验表征
  • 3.4 实验方法
  • 3/ZrO2固体超强酸的制备'>3.4.1 WO3/ZrO2固体超强酸的制备
  • 42-/WO3/ZrO2固体超强酸的制备'>3.4.2 SO42-/WO3/ZrO2固体超强酸的制备
  • 3.4.3 指示剂溶液(0.1%)的配制
  • 3.4.4 酸强度测试方法
  • 3.4.5 红外光谱中样品预处理温度(抽真空脱水的温度)的选择
  • 3.4.6 红外光谱的测试方法
  • 3.5 结果与讨论
  • 3.5.1 固体超强酸的结构分析
  • 3/ZrO2固体酸的热稳定性分析'>3.5.2 WO3/ZrO2固体酸的热稳定性分析
  • 3.5.3 固体超强酸的酸性分析
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 掺稀土镧的钨锆固体酸的制备与表征
  • 2O3/WO3/ZrO2固体超强酸的制备'>4.1 La2O3/WO3/ZrO2固体超强酸的制备
  • 4.2 实验原料与仪器
  • 4.3 实验表征
  • 4.4 结果与讨论
  • 3/ZrO2固体超强酸的结构分析'>4.4.1 负载镧后WO3/ZrO2固体超强酸的结构分析
  • 3/ZrO2固体酸的热稳定性分析'>4.4.2 镧改性的WO3/ZrO2固体酸的热稳定性分析
  • 3/ZrO2固体酸酸性分析'>4.4.3 镧改性的WO3/ZrO2固体酸酸性分析
  • 4.5 本章小结
  • 第5章 结论
  • 致谢
  • 参考文献
  • 攻读学位期间的研究成果
  • 相关论文文献

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