论文摘要
由几个乃至上千个原子、分子或离子通过物理或化学结合力组成的相对稳定的微观或亚微观聚集体我们称之为团簇。研究团簇的物理、化学性质,确定团簇的基态几何结构是关键。本文采用遗传算法结合紧束缚势研究了Pdn,Ptn（n=2-57）团簇的基态结构特性。得到以下主要结论。在钯团簇的生长中除类二十面体结构外,还存在类十五面体和类fcc构型与之竞争。Pd54是无中心原子的Ih结构,其平均束缚能高于具有C5v对称性的Pd54的平均束缚能。Pdn（n=2-57）团簇中每个原子的平均束缚能随团簇尺寸总体呈上升趋势.对Pdn团簇能量的二阶差分能以及剩余能分析,得到n为13、22、30、38、41、46和55为其幻数序列。结合钯团簇的平均近邻原子间距和平均配位数,分析了钯团簇幻数序列存在的原因,我们认为,钯团簇幻数结构主要是由团簇的几何结构效应所决定。将Ptn（n=2-57）的计算结果与相应尺寸的钯团簇进行比较,有如下结论:在所讨论尺寸范围内,大部分钯团簇和铂团簇具有相似的几何结构。在Pdn、Ptn（n=2-57）团簇的生长中,存在类Ih构型与类fcc构型之间的竞争,从n=41开始,两类团簇都呈现出明显的Ih生长模式,同时,Pdn,、Ptn（n=2-37）团簇的生长中还存在类Ih构型与类十五面体构型之间的竞争。总体上钯团簇和铂团簇的平均束缚能均随原子数目的增加而增大,且在所研究的尺寸范围内铂团簇的平均束缚能高于钯团簇。Pdn、Ptn（n=2-57）团簇在n=2-40时具有完全相同的幻数序列:n=13、22、30和38,而n≥41两者幻数序列相差较大:钯团簇在n=41、46和55,铂团簇在n=48和54。