论文摘要
分子动力学模拟是考察吸附物在沸石分子筛中的热力学性质以及动力学性质的有效方法。它能在分子水平上对实际实验中复杂的现象进行推演,从而指导膜设计开发。计算机辅助计算是研究沸石膜微观性能以及渗透机制的合理手段。更突出地是,分子动力学模拟描述了动态行为和传递机理。随着蒙泰卡罗（MC）方法和分子动力学模拟技术的发展,结合了计算机性能的优良表现,分子模拟技术已经能够在保证合适的精确度和合理性的基础上,对一系列的组分气体在不同的沸石膜中的吸附和扩散等相关性能进行预测分析。分子模拟技术是一个能够从数量和质量级上来了解沸石膜-吸附质组成的体系的微观表现的有效工具。它可以预测考察的吸附质在膜中的表现行为以及沸石膜的性能表现。全文的主要内容和创新点如下:1.从气体分子和沸石膜之间的相互作用能量分布比例变化的角度来探讨气体组分吸附和扩散机理的本质原因,是本文创新点之一。利用分子动力学模拟方法（包括MD和GCMC）对沸石膜中的MFI膜和DDR膜的吸附扩散性能进行了模拟研究。对CO2和CH4在DDR膜中的吸附模型和混合组分的传质机理进行了考察,其中包括单一气体和混合组分的自扩散系数随载量的变化。结果表明,单一组分的吸附模型符合Langmuir吸附模型。在混合物中发生了竞争吸附,并且CO2的吸附占主要地位。在扩散系数的模拟计算中,假定DDR膜的骨架结构是刚性的。模拟得到的吸附参数与文献值吻合良好,说明模拟采用的参数的准确性;2.讨论了DDR膜晶轴取向对CO2/CH4混合物分离性能的影响,是本文创新点之二。在DDR膜晶轴XYZ三个方向上,我们对二者的扩散系数进行的对比,结果发现,CO2在DDR膜的X方向上的扩散速率最快,在Z方向上的扩散速度最慢,而CH4在Y方向上的方向上的扩散速率最快,在X方向上的扩散速度最慢,从而可以得出这样的结论:DDR膜在X晶轴取向时,DDR膜对CO2和CH4的混合体系有优良的扩散分离性能。3.构建了带有晶间孔的MFI膜的模拟模型,是本文创新点之三。采用巨正则蒙泰卡罗（GCMC）和非平衡分子动力学（NVT-MD）方法模拟了乙醇/水在含有晶间孔的纯硅膜中的吸附扩散性能。研究了晶间孔对吸附和渗透带来的影响。通过分子模拟技术预测了乙醇/水的纯净物在晶间孔模型纯硅膜中的自扩散系数。结果表明,考虑晶间孔的存在对于沸石膜渗透性能的模拟是必要的。