论文题目: 高稳定性介孔分子筛的合成、表征与催化性能的研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 应用化学
作者: 姜廷顺
导师: 陆路德,杨绪杰,汪信
关键词: 介孔分子筛,合成,粘土,皂石,水热稳定性,表征,苯加氢反应,催化性能
文献来源: 南京理工大学
发表年度: 2005
论文摘要: 介孔分子筛由于其大的比表面积，一维线性孔道分布均匀，其孔径可在1.5～10nm调变等优点，在多相催化、大分子物质的吸附与分离等领域有广阔的应用前景，自问世以来引起了人们极大的兴趣。但是介孔分子筛的（水）热稳定性低，限制了介孔分子筛的实际应用。本文的主要研究目的就是为了寻找合成高（水）热稳定性介孔分子筛的合成方法，并对介孔分子筛进行表征和催化性能的研究。 本文提出了两步法合成高稳定性介孔分子筛的合成方法，并且采用两步法合成出了（水）热稳定性较高的含Co、Ni的介孔分子筛。提出了将层状材料引入介孔分子筛孔壁来提高介孔分子筛（水）热稳定性的方法，以含Ni皂石为前驱物合成出了高（水）热稳定性的含Ni介孔分子筛，以天然粘土为原料合成出高（水）热稳定性的介孔分子筛。水热法合成出了介孔TiO2分子筛。 采用XRD、FT-IR、TEM、TPR、AFM、TG／DSC、比表面积孔径测定以及元素分析的实验方法对所合成的介孔分子筛进行了表征。结果表明：采用两步法合成可以提高介孔分子筛的（水）热稳定性，MCM-41介孔分子筛经850℃焙烧3h仍然具有一定的介孔结构，并且100℃水热处理10天介孔结构没有受到破坏。含Ni和含Co的介孔分子筛具有一定的（水）热稳定性，并且合成时加料方式的不同影响介孔分子筛的（水）热稳定性。两步水热法可以进行含Co介孔分子筛的粒径控制，制备纳米级粒径的含Co介孔分子筛。以含Ni皂石为前驱物所合成的含Ni介孔分子筛经850℃热处理3h或100℃水热处理10天，介孔的有序性没有受到破坏，以天然粘土为原料所合成的介孔分子筛也具有相似的（水）热稳定性，说明层状材料引入介孔分子筛的孔壁可以增加介孔分子筛的稳定性，并且稳定性与介孔孔壁中层状材料的稳定性相关。介孔TiO2的介孔结构能稳定到350℃，温度过高会造成孔道的坍塌，并且采用萃取法脱除模板剂可以得到较好的孔道结构。 介孔分子筛的催化活性研究表明：不含Ni的介孔分子筛本身对苯加氢反应没有催化活性，负载Pt后具有一定的催化活性，含Ni介孔分子筛具有较高的苯加氢催化活性，负载Pt后催化活性明显提高，说明含Ni介孔分子筛可以作为苯加氢反应的催化剂或催化剂载体，并且Ni与Pt的存在对催化活性有协同作用。介孔TiO2分子筛与P25型纳米TiO2的光催化活性相当，具有很高的光催化活性。经H2SO4处理后的介孔TiO2分子筛在催化合成水杨酸异戊酯的反应中表现出高的催化活性。
论文目录:
摘要
Abstract
1 绪论
1.1 介孔分子筛的合成
1.1.1 水热法合成介孔分子筛
1.1.2 温和条件下合成介孔分子筛
1.1.3 介孔分子筛的形成与孔径控制
1.2 介孔分子筛稳定性的研究
1.3 介孔分子筛的表征
1.4 介孔分子筛的催化性能
1.4.1 介孔分子筛的催化裂化性能
1.4.2 介孔分子筛对烷基化和酰基化反应的催化性能
1.4.3 介孔分子筛对羟化反应的催化性能
1.4.4 介孔分子筛对聚合反应与异构化反应的催化性能
1.4.5 介孔分子筛对NO_x的处理等氧化还原反应催化性能
1.4.6 介孔分子筛在加氢反应中的催化行为
1.4.7 介孔分子筛的光催化反应性能
1.4.8 对手性合成等反应的催化性能
1.5 介孔分子筛在其它方面的应用
1.6 介孔TiO_2的合成及其应用
1.6.1 含钛介孔分子筛的合成
1.6.2 含钛介孔分子筛的表面修饰
1.6.3 含钛介孔分子筛的催化性能
1.7 介孔分子筛的研究与应用前景
1.8 本文的选题背景与主要的工作内容
2 MCM-41介孔分子筛的合成与苯催化加氢反应性能
2.1 实验
2.1.1 实验所用试剂及规格
2.1.2 两步水热法合成MCM-41介孔分子筛
2.1.3 (水)热稳定性实验与负载Pt样品的制备
2.1.4 表征介孔分子筛的仪器及测试条件
2.1.5 介孔分子筛苯催化加氢反应性能的评价
2.2 结果与讨论
2.2.1 XRD分析结果
2.2.2 样品的元素分析
2.2.3 样品的比表面积和孔径分布分析
2.2.4 样品的红外光谱分析
2.2.5 样品的热分析
2.2.6 样品的透射电子显微镜分析
2.2.7 样品的苯加氢反应催化性能
2.3 本章小节
3 含Ni介孔分子筛的合成与苯催化加氢反应性能
3.1 实验
3.1.1 两步法合成含Ni介孔分子筛
3.1.2 载Pt样品的制备
3.1.3 样品的热稳定性和水热稳定性实验
3.1.4 样品物化性能的表征
3.1.5 含Ni介孔分子筛苯催化加氢反应性能的评价
3.2 结果与讨论
3.2.1 样品的XRD分析结果
3.2.2 样品的比表面积和孔径分析结果
3.2.3 样品的红外光谱分析
3.2.4 样品的热分析
3.2.5 程序升温还原(TPR)
3.2.6 透射电子显微镜分析
3.2.7 样品的苯催化加氢反应性能
3.3 本章结论
4 含Co介孔分子筛的合成、粒径控制与稳定性
4.1 含Co介孔分子筛的合成与稳定性研究
4.1.1 实验
4.1.2 结果与讨论
4.1.3 本节结论
4.2 纳米含Co介孔分子筛的合成与表征
4.2.1 实验
4.2.2 结果与讨论
4.2.3 本节结论
5 层状材料为前驱物合成高稳定性的介孔分子筛
5.1 层状材料为前驱物合成高稳定性含Ni介孔分子筛与表征
5.1.1 实验
5.1.2 结果与讨论
5.1.3 本节结论
5.2 以天然粘土为原料合成高稳定性的介孔分子筛
5.2.1 实验
5.2.2 结果与讨论
5.2.3 本节结论
6 杂原子介孔分子筛的合成
6.1 水热法合成杂原子介孔分子筛
6.1.1 实验
6.1.2 结果与讨论
6.1.3 本节结论
6.2 微波法合成杂原子介孔分子筛
6.2.1 实验
6.2.2 结果与讨论
6.2.3 本节结论
7 介孔TiO_2的合成表征与催化性能
7.1 实验
7.1.1 实验所用化学试剂
7.1.2 介孔二氧化钛的合成
7.1.3 介孔二氧化钛的表征与所用仪器
7.1.4 介孔二氧化钛光催化活性测试实验
7.1.5 水杨酸异戊酯的合成实验
7.2 结果与讨论
7.2.1 介孔二氧化钛的XRD分析
7.2.2 介孔二氧化钛的比表面积与孔径分析
7.2.3 介孔二氧化钛的FT-IR分析
7.2.4 介孔二氧化钛的TEM分析
7.2.5 介孔二氧化钛的光催化性能
7.2.6 以浓H_2SO_4为催化剂合成IAS
7.2.7 以TiO_2固体超强酸TiO_2／SO_4~(2-)为催化剂合成IAS
7.2.8 以介孔二氧化钛固体超强酸为催化剂合成IAS
7.3 本章结论
全文结论
参考文献
致谢
攻读博士期间已发表和待发表论文
发布时间: 2006-12-06
参考文献
- [1].高稳晶态介孔分子筛的合成及催化性能研究[D]. 王志萍.青岛科技大学2017
- [2].强化介孔分子筛酸中心及水热稳定性的研究[D]. 宋科.吉林大学2009
- [3].有机官能化介孔分子筛固载金属配合物：设计、合成及催化作用[D]. 杨恒权.武汉大学2004
- [4].含钛分子筛材料：新分子筛、新合成方法及其催化性能[D]. 刘月明.华东师范大学2005
- [5].介孔分子筛的功能化修饰及其催化性能研究[D]. 王莉萍.华东师范大学2005
- [6].介孔分子筛催化脂肪醇乙氧基化反应[D]. 宋伟明.大连理工大学2006
- [7].MCM-41类介孔分子筛的合成反应机理及对Hg～（2+）吸附性能的研究[D]. 吴秀文.中国地质大学（北京）2006
- [8].掺杂过渡金属的MCM-41介孔分子筛的制备、表征及其对CO2乙烷氧化脱氢制乙烯的研究[D]. 李亚男.吉林大学2006
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