高碳烯烃氢甲酰化反应论文-金欣,马青青,徐冰莹,曲俊蓉,于世涛

高碳烯烃氢甲酰化反应论文-金欣,马青青,徐冰莹,曲俊蓉,于世涛

导读:本文包含了高碳烯烃氢甲酰化反应论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:氢甲酰化,膦配体,氨基酸,烯烃

高碳烯烃氢甲酰化反应论文文献综述

金欣,马青青,徐冰莹,曲俊蓉,于世涛[1](2017)在《氨基酸型两性膦配体-铑催化剂催化高碳烯烃均相氢甲酰化反应规律的研究》一文中研究指出报道了氨基酸型两性膦配体-铑催化剂催化的高碳烯烃的均相氢甲酰化反应,系统研究了氨基酸型两性膦配体的结构、溶剂、相转移催化剂、反应温度、反应压力和反应时间对烯烃氢甲酰化反应规律性的影响。结果表明,对位有氨基酸取代的膦配体表现出较高的催化活性。在甲苯溶剂中,添加碱性相转移催化剂能够有效提高氨基酸型两性膦配体的溶解性和催化活性。反应温度、压力和反应时间对烯烃转化率和醛选择性的影响被优化,在优化的条件下烯烃的转化率达到98%以上,醛选择性达到99%。此外,氨基酸两性配体对不同的烯烃底物也表现出较好的适用性。与叁苯基膦配体相比,氨基酸型两性膦配体的耐酸碱性较强,在较宽的pH值范围内均表现出较高的催化活性,表明氨基酸型两性膦配体是一类性能优异的新型配体。(本文来源于《化工科技》期刊2017年03期)

姜淼,丁云杰,严丽,宋宪根,林荣和[2](2014)在《编织芳基网络聚合物负载Rh催化剂上高碳烯烃氢甲酰化反应性能》一文中研究指出考察了编织芳基网络聚合物(KAPs)负载的Rh催化剂(Rh/KAPs)在高碳烯烃氢甲酰化反应中的催化性能.结果表明,叁苯基膦-苯基底KAPs负载Rh催化剂(Rh/KAPs-1)具有优异的高碳烯烃氢甲酰化反应活性,产物醛收率显着高于Rh/SiO2催化剂.傅里叶变换红外光谱、热重、氮气吸附-脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、13C核磁共振和31P核磁共振结果显示,Rh/KAPs-1催化剂具有优异的热稳定性及大的比表面积和多级孔道结构,Rh颗粒处于高度分散状态,并可在反应过程中形成均相催化活性物种.(本文来源于《催化学报》期刊2014年09期)

吴丹[3](2013)在《温控相转移钴配合物催化水—有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应研究》一文中研究指出高碳醇是一种重要的化工原料,高碳烯烃氢甲酰化法是生产高碳醇的主要方法之一。目前,高碳烯烃氢甲酰化主要采用均相的羰基钴或膦改性羰基钴为催化剂,存在钻催化剂分离和回收困难的问题。因此,开发易分离且可循环使用的钴催化剂具有重要的意义。水-有机两相催化体系以廉价无毒的水为反应介质,是重要的均相催化多相化方法。但多数有机底物不溶于水或水溶性差,导致反应速率缓慢。本课题组金子林等基于温控配体浊点的特性,提出了“温控相转移催化”的概念,为从根本上解决了水-有机两相催化体系的应用范围受底物水溶性限制的问题开创了一条新途径。温控相转移催化已成功用于铑配合物催化的水-有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应,但尚未用于钴配合物催化水-有机两相的相关反应。本论文将温控相转移催化拓展至钴配合物催化的水-有机两相高碳烯烃的氢甲酰化反应,以温控相转移钴配合物为催化剂,考察其在水-有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应中的催化性能及循环使用情况。根据均相钴膦配合物催化剂中膦配体的特点,本论文合成了含有聚乙氧基链的温控膦配体L1,并基于L1设计合成了两个新的温控膦配体L2和L3(结构见图2.1)。采用原位合成的方法制备了温控相转移钴配合物催化剂(分别记作Co2(CO)8/L、Co2(CO)8/L2和Co2(CO)8/L3)。分别考察了叁个温控相转移钴配合物催化1-辛烯氢甲酰化反应的催化性能,不同反应条件的影响及催化剂的循环使用性能。实验结果表明,采用温控相转移钴配合物催化剂的水-有机两相体系可获得与采用钻膦配合物催化剂的均相体系相近的催化活性和选择性,壬醛和壬醇收率可达93%,产物直链率可达85%,氢甲酰化反应没有受到底物1-辛烯水溶性差的限制。反应结束后,含有温控相转移钴配合物催化剂的水相可不经处理直接用于循环反应,经过5次循环使用,催化剂总的TON可达365。本论文还考察了CO2(CO)8/L,和Co2(CO)8/L2催化C11-12混合烯烃的催化性能。实验结果表明,由于催化剂具有异构化活性,均可得到以直链C12-13醛和醇为主的产物,直链率可达69%,C12-13醛和醇的收率可达86%。经过5次循环使用,催化剂总的TON可达187。本论文探索了由廉价钻化合物与温控膦配体直接生成温控相转移钻配合物催化剂。研究发现,醋酸钴或乙酰丙酮钴在氢甲酰化条件下与温控膦配体L1生成的钴配合物催化剂与Co2(CO)8/L1催化性能相当。初步证实了醋酸钴和乙酰丙酮钴与温控膦配体L1在氢甲酰化反应条件下均可形成与Co2(CO)8为前体时相同的羰基钴膦配合物。(本文来源于《大连理工大学》期刊2013-06-01)

吴丹,张建伟,蒋景阳[4](2011)在《钴催化剂催化高碳烯烃氢甲酰化反应的研究进展》一文中研究指出针对均相钴催化剂催化高碳烯烃氢甲酰化反应的工业生产工艺,介绍了关于羰基氢钴催化剂制备方法的改进、用于改性钴催化剂的膦配体以及工业上现有的钴催化剂回收途径,并综述了液液两相体系中钴催化剂催化高碳烯烃氢甲酰化反应的研究进展。在水-有机两相体系中进行的钴催化剂催化氢甲酰化反应,可在保持催化剂较高活性和选择性的基础上实现催化剂的简易分离回收与循环使用,因此开发性能优越的水-有机两相催化体系是该领域的研究方向。(本文来源于《石油化工》期刊2011年12期)

李考学,王艳华,蒋景阳,金子林[5](2010)在《温控相转移纳米铑催化高碳烯烃氢甲酰化反应》一文中研究指出基于温控配体Ph2P(CH2CH2O)16CH3稳定的Rh纳米催化剂在水/1-丁醇两相体系中具有温控相转移功能,将其用于高碳烯烃氢甲酰化反应中.在优化的反应条件下,1-辛烯转化率和醛收率分别达98%和96%,对其它高碳烯烃氢甲酰化反应也具有较高的催化性能.催化剂和产物通过简单的相分离即可分开,连续使用3次后,催化剂性能未见明显降低.(本文来源于《催化学报》期刊2010年10期)

曲俊荣,吴华夏,刘国兵,金欣[6](2010)在《4-二苯膦基苯甘氨酸的超声法合成及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用》一文中研究指出采用超声合成方法,以对氟苯甘氨酸钠盐和二苯基膦化钾为原料合成了两性水溶性膦配体4-二苯膦基苯甘氨酸,并通过核磁共振氢谱、碳谱、磷谱和质谱进行了结构表征。与常规的搅拌反应相比,超声合成方法具有反应时间短,反应温度相对较低,收率较高的等特点。4-二苯膦基苯甘氨酸用于铑催化的1-辛烯水两相氢甲酰化反应,在反应温度120℃,合成压力5.0 MPa(V(H2)∶V(CO)=1∶1),膦与铑物质的量的比4∶1,底物与铑物质的量的比1 000∶1,反应时间4 h的条件下,1-辛烯的转化率为71.1%,醛选择性为97.0%,正异结构产物物质的量比2.1∶1,TOF(单位时间转化数)值为226 t-1。(本文来源于《青岛科技大学学报(自然科学版)》期刊2010年05期)

李鑫[7](2010)在《聚醚季铵盐的合成及其在水/有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用》一文中研究指出由高碳烯烃氢甲酰化反应得到的产物高碳醛/醇(C8-C18)是生产增塑剂、表面活性剂和洗涤剂的重要原料。以水溶性有机金属络合物为催化剂的水/有机两相催化体系,在保持了均相催化活性高、选择性好、反应条件温和等优点的基础上,解决了均相催化长期以来面临的催化剂与产物分离困难的问题。然而,当该体系用于高碳烯烃的氢甲酰化反应时,由于高碳烯烃在水中的溶解度非常低,极大地降低了氢甲酰化反应速率。因此,只有改善水-有机两相溶液性质,增加烯烃底物和水溶性催化剂的接触机会,才能提高水/有机两相中高碳烯烃氢甲酰化反应速率。基于阳离子表面活性剂胶束催化的原理和非离子表面活性剂的浊点性质,本文合成了两种含聚醚链季铵盐阳离子面活性剂(见下图A和B),并通过1H-NMR确认其结构。将上述含聚醚链季铵盐A和B分别应用到水溶性铑-膦络合物催化的水/有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应中,详细研究了反应温度、合成气压力和膦铑比等因素对反应的影响。在优化的反应条件下(A:n(Rh)=2.5×10-3mmol, n(A)=6×10-3 mmol, TPPTS/Rh=15, S/Rh=2000, T=110℃, P=5 MPa, t=4h; B:n(Rh)=2.5×10-3 mmol, n(B)=6×10-3 mmol, TPPTS/Rh=15, S/Rh=2000, T=110℃,P=6 MPa, t=5 h),1-十二烯烃的转化率和醛的选择性均在90%以上,催化剂均可循环使用5次,循环效果良好。实验结果显示含聚醚链季铵盐A和B对水/有机两相中Rh/TPPTS(叁苯基膦叁间磺酸钠)催化的1-十烯氢甲酰化反应具有显着的加速功能。(本文来源于《大连理工大学》期刊2010-06-14)

付海燕,李敏,李诚,陈华,李贤均[8](2006)在《双长链表面活性剂对高碳烯烃氢甲酰化反应的加速作用机理》一文中研究指出合成了系列双长链阳离子表面活性剂CmH2m+1N(CH3)2CnH2n+1Br(m=16,22,n=16,12,8),它们作为助催化剂应用于水/有机两相体系中,水溶性铑膦配合物RhCl(CO)(TPPTS)2催化高碳烯烃氢甲酰化反应时,对两相反应有极大的加速作用。甚至在不搅拌的条件下,1-十二碳烯都可达到很高的转化速度。在搅拌条件下,转化速度进一步增加,如表1所示。(本文来源于《第十叁届全国催化学术会议论文集》期刊2006-09-01)

杨玉川,蒋景阳,王艳华,金子林[9](2005)在《PEG-400/正庚烷/二恶烷两相体系中Rh/TMPGP催化的高碳烯烃氢甲酰化反应的研究》一文中研究指出基于本课题组提出的一种以PEG和含PEG链的膦配体组合为特征的、具有“高温均相反应,低温两相分离”性能的PEG两相体系概念,本文提出了一个由PEG-400、正庚烷、二 恶烷组成的具有高温混溶、低温分相的溶剂体系,并将这一体系应用于含聚醚链的亚磷酸酯型瞵配体TMPGP与Rh的配合物催化的高碳烯烃氢甲酰化反应中,考察了反应条件的影响。结果表明,在优化的反应条件下(T=130℃,P=5.0 Mpa(H2:CO=1:1),t=6 h,P/Rh=15(molar ratio),1-dodecene/Rh=1000(molar ratio)),烯烃转化率达到96.5%,醛收率达到93.8%,催化剂经23次循环使用催化活性无明显下降,Rh的平均流失率小于1%。(本文来源于《中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集》期刊2005-10-01)

冯翠兰[10](2005)在《PEG两相体系及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用》一文中研究指出本论文提出一类由含PEG链的膦配体、PEG及有机溶剂所组成的新型温控非水液/液两相催化体系——“PEG两相体系”。该体系的特点是:基于“相似相溶”原理,将含PEG链的膦配体与PEG进行组合使用。以期增加配合物催化剂在PEG相中的溶解性能,从而使这一具有“高温均相,低温分相”功能的PEG和有机相组成的两相体系兼具反应活性高、催化剂又易于有效分离回收的优点。 基于PEG两相体系的概念,以及亚磷酸酯型膦配体在铑催化烯烃氢甲酰化反应中的高活性,设计合成了一种新型的亚磷酸酯型膦配体TMPGP(结构Ⅰ)、及选择本课题组报道过的亚磷酸酯型膦配体OPGPP(结构Ⅱ)作为含PEG链的膦配体,并成功地应用到PEG两相体系,在铑配合物催化的对异丁基苯乙烯及1-十二烯的氢甲酰化反应中,显示了良好的催化活性和催化剂分离及循环使用效果。 通过相图和膦配体在两相间分配的测定,确定了由PEG、甲苯、正庚烷及OPGPP或TMPGP组成的具有“低温分相,高温混溶”特性的PEG两相体系。考察了PEG-4000/甲苯-正庚烷/OPGPP(A)、PEG-4000/甲苯-正庚烷/TMPGP(B)及PEG-800/甲苯-正庚烷/TMPGP(C)叁个PEG两相体系中Rh催化的高碳烯烃氢甲酰化反应。在体系(A)中,于优化的反应条件下,对异丁基苯乙烯的转化率和醛收率分别达到98.6%和96.4%,TOF值为386 h~(-1);含催化剂的PEG相经循环使人连理工人学博}论文:PEG两相体系及其在高碳烯烃氢甲酞化反应中的应用用六次,催化活性基本保持不变,前六次循环中Rh在产品相中的平均流失率为6%(wt)左右。而体系(B)显示了较体系(A)更好的催化活性及催化剂分离回收效果,在优化的条件下,对异丁基苯乙烯完全转化,醛收率达到%.3%,TOF值为500h一’;催化剂经九次循环使用活性无明显降低,循环过程中Rh在产品相中的平均流失率约为3%(wt)。在体系(C)中研究了锗催化的1一十二烯的氢甲酞化反应,优化反应条件下含催化剂的PEG相经七次循环使用,催化活性无明显下降,循环过程中锗在上层产品相中的流失明显降低,最大流失量为2.1%(wt)。 上述研究结果显示,本论文所构思的PEG两相体系的催化剂分离回收效果优于迄今文献一记载的PEG和其它有机溶剂组成的两相催化体系。这一新型的温控非水液/液两相催化体系一—PEG两相体系,有望为解决均相络合催化过程中贵金属催化剂分离回收问题提供一条可行的途径。关键词:PEG两相体系;非水液/液两相催化体系;亚磷酸醋型麟配体;高碳烯烃氢甲酞化反应;(本文来源于《大连理工大学》期刊2005-04-01)

高碳烯烃氢甲酰化反应论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

考察了编织芳基网络聚合物(KAPs)负载的Rh催化剂(Rh/KAPs)在高碳烯烃氢甲酰化反应中的催化性能.结果表明,叁苯基膦-苯基底KAPs负载Rh催化剂(Rh/KAPs-1)具有优异的高碳烯烃氢甲酰化反应活性,产物醛收率显着高于Rh/SiO2催化剂.傅里叶变换红外光谱、热重、氮气吸附-脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、13C核磁共振和31P核磁共振结果显示,Rh/KAPs-1催化剂具有优异的热稳定性及大的比表面积和多级孔道结构,Rh颗粒处于高度分散状态,并可在反应过程中形成均相催化活性物种.

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

高碳烯烃氢甲酰化反应论文参考文献

[1].金欣,马青青,徐冰莹,曲俊蓉,于世涛.氨基酸型两性膦配体-铑催化剂催化高碳烯烃均相氢甲酰化反应规律的研究[J].化工科技.2017

[2].姜淼,丁云杰,严丽,宋宪根,林荣和.编织芳基网络聚合物负载Rh催化剂上高碳烯烃氢甲酰化反应性能[J].催化学报.2014

[3].吴丹.温控相转移钴配合物催化水—有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应研究[D].大连理工大学.2013

[4].吴丹,张建伟,蒋景阳.钴催化剂催化高碳烯烃氢甲酰化反应的研究进展[J].石油化工.2011

[5].李考学,王艳华,蒋景阳,金子林.温控相转移纳米铑催化高碳烯烃氢甲酰化反应[J].催化学报.2010

[6].曲俊荣,吴华夏,刘国兵,金欣.4-二苯膦基苯甘氨酸的超声法合成及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[J].青岛科技大学学报(自然科学版).2010

[7].李鑫.聚醚季铵盐的合成及其在水/有机两相高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D].大连理工大学.2010

[8].付海燕,李敏,李诚,陈华,李贤均.双长链表面活性剂对高碳烯烃氢甲酰化反应的加速作用机理[C].第十叁届全国催化学术会议论文集.2006

[9].杨玉川,蒋景阳,王艳华,金子林.PEG-400/正庚烷/二恶烷两相体系中Rh/TMPGP催化的高碳烯烃氢甲酰化反应的研究[C].中国化学会第九届全国络合催化学术讨论会论文集.2005

[10].冯翠兰.PEG两相体系及其在高碳烯烃氢甲酰化反应中的应用[D].大连理工大学.2005

标签:;  ;  ;  ;  

高碳烯烃氢甲酰化反应论文-金欣,马青青,徐冰莹,曲俊蓉,于世涛
下载Doc文档

猜你喜欢