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高频高介Ag（Nb，Ta）O3陶瓷的合成与改性研究

2020-11-23阅读(758)

高频高介Ag（Nb，Ta）O3陶瓷的合成与改性研究

论文摘要

Ag（Nb,Ta）O3是一类高频高介的陶瓷材料,但是该材料在铌含量较高时,温度系数和损耗较大;而钽含量较高时,难以烧结成瓷。本论文通过优化合成工艺路线得到了性能优良的Ag（Nb,Ta）O3固溶体,然后通过B位Nb/Ta比及非化学计量比、相似离子对A位Ag+离子或B位Nb5+/Ta5+离子取代以及添加助剂对其结构、微观形貌及介电性能的影响,揭示了一些ANT改性的基本规律,得到了可低温度烧结、介电性能优异的Ag（Nb,Ta）O3基陶瓷材料。最后,进行了非常规合成法,如半化学法、晶种法等,制备Ag（Nb,Ta）O3的尝试。结果表明,将Nb2O5、Ta2O5经高温（1200℃）煅烧,然后加入相应量的Ag2O,再经950℃预烧的工艺为制备Ag（Nb,Ta）O3陶瓷的最佳工艺。随Ta含量（x）的增加,Ag（Nb1-xTax）O3的烧结温度越来越高;介电常数（ε）先增大后减小（x=0.4时,有εmax=516.8）,介电损耗（tanδ）单调减小,温度系数（αε）向负的方向移动。B位（Nb,Ta）少量缺位可以促进ANT烧结;而（Nb,Ta）过量会导致ANT样品半导化。与Ag+半径相近、价态相同的Na+离子的A位取代对Ag(Nb0.8Ta0.2)O3介电性能的改善效果最佳,当Na+离子取代量x=0.1时,Ag1-xNax(Nb0.8Ta0.2)O3有εmax值558.5,tanδmin值0.0017。与Nb5+/Ta5+离子半径相近、价态相同的适量Sb（x≤0.08）和Mn4+、W6+复合（x≤0.16）取代B位Nb5+/Ta5+离子,可以有效降低Ag(Nb0.8Ta0.2)O3烧结温度,增大介电常数ε,减小介电损耗tanδ,Sb取代还可以明显减小温度系数;于1040℃烧结的Ag（Nb,Ta）1-xSbxO3（x=0.08）样品有最佳介电性能:ε=982.4,tanδ≈0.0031,αε=163.1ppm/℃;Ag(Nb0.8Ta0.2)1-x（Mn,W）xO3 （x=0.04, 0.08, 0.12, 0.16）样品的介电损耗值十分相近,在0.001560.00179范围内,说明少量（Mn,W）复合取代就可以减小Ag(Nb0.8Ta0.2)O3的损耗值。低熔点助剂的添加均可以通过液相烧结作用促进ANT烧结,Sb2O5和Bi2O3的作用最明显,使ANT的损耗明显减小,介电常数增大,温度系数近于零;由于稀土元素（Y、Ce、Dy和Gd）的4f电子受到5s25p6壳层的屏蔽,稀土元素掺杂对ANT介电性能无明显影响。由于Ag+离子强的还原性,水热法和熔盐法难以制备出符合化学计量比的ANT,而半化学法、晶种法可以改善ANT的烧结和介电性能。

论文目录

  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 微波介质陶瓷材料研究概况
  • 3型'>1.2.1 ABO3型
  • 1.2.2 铌铁矿型
  • 1.2.3 钨青铜型
  • 4系陶瓷体系'>1.2.4 （Zr,Sn）TiO4系陶瓷体系
  • 1.2.5 铋基陶瓷体系
  • 1.2.6 钽铌酸银陶瓷体系
  • 1.3 钙钛矿结构改性方法简介
  • 1.3.1 置换改性
  • 1.3.2 掺杂改性
  • 1.3.3 移峰和压峰
  • 1.4 陶瓷粉体合成的研究进展
  • 1.4.1 固相法
  • 1.4.2 软化学法
  • 1.4.3 干湿混合法（半化学法）
  • 1.5 研究内容的提出及论文的工作安排
  • 3陶瓷系统改性研究的理论基础'>第二章 Ag（Nb,Ta）O3陶瓷系统改性研究的理论基础
  • 2.1 引言
  • 2.2 介电性能影响因素分析
  • 2.2.1 介电性能与测试频率的关系
  • 2.2.2 介电性能与温度的关系
  • 2.2.3 晶体微观结构对材料介电性能的影响
  • 2.3 介电常数理论分析
  • 2.3.1 无机电介质中的各类极化效应
  • 2.3.2 介质陶瓷高介电常数的理论依据及其改善方法
  • 2.4 介电损耗理论分析
  • 2.4.1 介电损耗理论分析
  • 2.4.2 介电损耗及其改进方法
  • 2.5 温度系数的理论研究
  • 2.5.1 温度系数概述
  • 2.5.2 温度系数的改善
  • 第三章 样品的制备与表征
  • 3.1 样品制备工艺流程
  • 3.2 原料
  • 3.3 介电性能的测试
  • 3.4 样品的微观分析
  • 第四章 固相法合成工艺研究
  • 4.1 引言
  • 3工艺路线研究'>4.2 固相法合成Ag（Nb,Ta）O3工艺路线研究
  • 4.2.1 实验过程
  • 4.2.2 结果与讨论
  • 3合成的影响'>4.3 烧结气氛对Ag（Nb,Ta）O3合成的影响
  • 4.3.1 实验过程
  • 4.3.2 结果与讨论
  • 4.4 本章小结
  • 3的影响'>第五章 铌钽比及非化学计量比对Ag（Nb,Ta）O3的影响
  • 5.1 引言
  • 5.2 不同Nb/Ta 比的影响
  • 5.2.1 XRD 图分析
  • 5.2.2 SEM 图分析
  • 5.2.3 介电性能分析
  • 5.3 非化学计量比的影响
  • 5.3.1 XRD 和SEM 分析
  • 5.3.2 介电性能分析
  • 5.4 本章小结
  • 3陶瓷烧结及介电性能的影响'>第六章 A位取代对Ag（Nb,Ta）O3陶瓷烧结及介电性能的影响
  • 6.1 引言
  • 6.2 一价碱金属离子取代的研究
  • 0.98A0.02(Nb0.8Ta0.2)O3（A=Li, Na, K）的研究'>6.2.1 少量取代Ab0.98A0.02(Nb0.8Ta0.2)O3（A=Li, Na, K）的研究
  • 0.9A0.1(Nb0.8Ta0.2)O3（A=Li, Na, K）的研究'>6.2.2 Ag0.9A0.1(Nb0.8Ta0.2)O3（A=Li, Na, K）的研究
  • +、K+离子共取代的研究'>6.2.3 Li+、K+离子共取代的研究
  • 6.3 ANNT 系统的研究
  • 6.3.1 结构和形貌
  • 6.3.2 介电性能分析
  • +离子取代Ag+的研究'>6.4 Cu+离子取代Ag+的研究
  • 6.4.1 结构和形貌
  • 6.4.2 介电性能分析
  • 6.5 二价金属离子取代的研究
  • 6.5.1 结构和形貌
  • 6.5.2 介电性能分析
  • 6.6 本章小结
  • 3陶瓷性能的影响'>第七章 B位取代对Ag（Nb,Ta）O3陶瓷性能的影响
  • 7.1 引言
  • 7.2 Sb 取代的研究
  • 1-xSbx)O3的研究'>7.2.1 Ag(Nb1-xSbx)O3的研究
  • 0.8Ta0.2)1-xSbxO3的研究'>7.2.2 Ag(Nb0.8Ta0.2)1-xSbxO3的研究
  • 7.3 Mn,W 复合B 位取代的研究
  • 7.3.1 结构和形貌分析
  • 7.3.2 介电性能分析
  • 7.4 本章小结
  • 3样品的影响'>第八章 助剂对Ag（Nb,Ta）O3样品的影响
  • 8.1 引言
  • 8.2 样品的制备
  • 2O5和Sb2O3添加对ANT的影响'>8.3 Sb2O5和Sb2O3添加对ANT的影响
  • 2O5对样品的影响'>8.3.1 Sb2O5对样品的影响
  • 2O3对样品的影响'>8.3.2 Sb2O3对样品的影响
  • 2O5和Sb2O3添加样品的温度特性比较'>8.3.3 5b2O5和Sb2O3添加样品的温度特性比较
  • 3和MnO2添加对ANT的影响'>8.4 MnCO3和MnO2添加对ANT的影响
  • 3对样品的影响'>8.4.1 MnCO3对样品的影响
  • 2对样品的影响'>8.4.2 MnO2对样品的影响
  • 3和MnO2添加样品比较'>8.3.3 MnCO3和MnO2添加样品比较
  • 3BO3添加对ANT的影响'>8.5 H3BO3添加对ANT的影响
  • 2O3添加对ANT的影响'>8.6 Bi2O3添加对ANT的影响
  • 8.7 稀有元素掺杂对ANT 的影响
  • 8.7.1 不同稀土元素的影响比较
  • 8.7.2 添加量对样品的影响
  • 8.8 本章小结
  • 3陶瓷非常规合成方法的研究'>第九章 Ag（Nb,Ta）O3陶瓷非常规合成方法的研究
  • 9.1 引言
  • 9.2 水热和熔盐法
  • 9.2.1 水热法
  • 9.2.2 熔盐法
  • 9.3 半化学法
  • 9.4 晶种法
  • 9.4.1 晶种的制备
  • 9.4.2 晶种法样品的制备
  • 9.4.3 结果与讨论
  • 9.5 本章小结
  • 第十章 结论
  • 参考文献
  • 发表论文及参加科研情况简介
  • 致 谢

    • 相关论文文献

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