论文摘要
CO2作为碳及含碳化合物的最终氧化产物，无论是从碳资源综合利用角度，还是从环境污染控制来讲，研究开发其转化利用具有极为重要的意义。等离子体化学反应技术是现代化工领域发展迅速的重要反应技术，本文将射频放电等离子体这一低温非平衡等离子体技术应用于CO2转化反应的研究，以探索和寻求CO2的有效转化利用方法。首先，以纯CO2为对象，考察其在射频放电等离子体激发条件下的转化特点和规律；然后再以H2为添加气，分别研究了无催化剂和有催化剂存在的情况下射频等离子活化CO2/H2体系的转化；以CH4为添加气，采用正交试验方法，系统研究了CO2/CH4体系的转化规律和影响因素。根据实验数据，对CO2在射频放电等离子体条件下转化的能量效率进行了探讨，并分析了各种转化模式下CO2的活化与转化机理。研究结果表明：①纯CO2在射频放电等离子体作用下主要转化为CO和O2，激发电压、原料气流量和放电面积是CO2反应的主要影响因素。在CO2流量180ml?min-1，激发电压900V，放电面积17.9608cm2时，CO2的转化率可达70.65%。②在CO2/H2转化体系中，检测到的产物主要有CO2、CO、甲醇和甲烷，以及少量的水；激发电压、放电面积、CO2/H2配比和气体总流量是影响转化的主要因素；在激发电压1000V，放电面积17.9608cm2，CO2/H2配比1:3，混合气体总流量180ml?min-1时，CO2转化率可达85.27%以上，甲醇的选择性和收率分别为6.73%和5.74%，相应地甲烷的选择性和收率分别为4.38%和3.73%。③利用催化剂与等离子体协同活化CO2/H2转化时，检测得到的主要产物有CO、CO2、CH3OH和CH4，以及少量的水。激发电压、放电面积、CO2/H2配比和气体总流量是影响转化的主要因素，但产物甲醇和甲烷的收率及选择性不仅受到这四个因素的影响，还与催化剂的性能有很大的关系。在激发电压为1000V，放电面积为7.0336cm2，CO2/H2配比为1:9，气体总流量为180ml?min-1时，CO2转化率可达92.50%，采用铜基催化剂时，甲醇的选择性和收率分别达到了8.98%和8.27%，甲烷的选择性和收率分别为5.53%和5.09%。④设计了4因素4水平L16（44）的正交实验对CO2/CH4转化反应进行了优化，得到的适宜操作条件为：激发电压1000V，CO2/CH4的配比1:6，总流量为360ml?min-1，放电面积14.3184cm2。此时CO2转化率为94.67%；甲烷的转化率为62.16%；主要产物C2烃的选择性和收率分别为32.89%和25.70%。⑤等离子体—催化反应体系的作用机制为等离子体主要起着活化反应物分子的作用，而催化剂则起着选择性生成产物的作用。⑥通过调节注入功率、反应物配比、反应气总流量等措施可以提高CO2的有效能量利用效率。
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摘要ABSTRACT1 绪论2 转化的意义'>1.1 CO2转化的意义2 主要的有效转化途径'>1.2 CO2主要的有效转化途径2 催化转化制甲醇'>1.2.1 CO2催化转化制甲醇2 催化转化制甲烷'>1.2.2 CO2催化转化制甲烷2 制二甲醚'>1.2.3 CO2制二甲醚2 制低碳烯烃'>1.2.4 CO2制低碳烯烃2 制甲酸'>1.2.5 CO2制甲酸2 制甲醛及衍生物'>1.2.6 CO2制甲醛及衍生物2 制低碳烃'>1.2.7 CO2制低碳烃2 合成其他化工产品'>1.2.8 CO2合成其他化工产品1.3 等离子体的概念1.3.1 等离子体定义1.3.2 等离子体分类1.3.3 低温等离子体的基本性质1.3.4 低温等离子体的产生1.4 等离子体技术在化学中的应用2 研究评述'>1.5 等离子体催化转化CO2研究评述2 活化的方式'>1.5.1 CO2活化的方式2 及添加惰性气体的反应'>1.5.2 等离子体条件下纯CO2及添加惰性气体的反应2/H2 的反应'>1.5.3 等离子体条件下CO2/H2的反应2/CH4 的反应'>1.5.4 等离子体条件下CO2/CH4的反应1.6 本论文的选题及工作概要2 实验原理和方法部分2.1 实验的基本原理部分2.1.1 等离子体中离子间的碰撞原理2.1.2 等离子体化学的主要基元反应2.1.3 帕邢定律2.2 实验方法2.2.1 等离子体放电形式的选择2.2.2 体系压力的选择2.2.3 反应器的选择2.2.4 检测方法2.2.5 实验仪器及试剂2/H2 反应系统'>2.3 射频放电等离子体活化CO2/H2反应系统2.3.1 实验装置简图2.3.2 反应器型号2.3.3 取样系统2.3.4 实验操作条件2.3.5 实验的基本操作步骤2.3.6 数据处理方法3 实验结果与讨论2 的反应'>3.1 射频放电等离子体激发下纯CO2的反应3.1.1 激发电压对反应的影响3.1.2 放电面积对反应的影响2 的流量对反应的影响'>3.1.3 CO2的流量对反应的影响3.1.4 结论2/H2 的反应'>3.2 射频放电等离子体活化CO2/H2的反应3.2.1 激发电压对反应的影响3.2.2 总流量对反应的影响2/H2 的配比对反应的影响'>3.2.3 CO2/H2的配比对反应的影响3.2.4 放电面积对反应的影响3.2.5 结论2/H2 的反应'>3.3 射频放电等离子体与催化剂协同作用下CO2/H2的反应3.3.1 激发电压对反应的影响3.3.2 总流量对反应的影响2 的含量对反应的影响'>3.3.3 反应物中CO2的含量对反应的影响3.3.4 放电面积对反应的影响3.3.5 结论2 加氢制甲醇反应中两种活化方法的比较'>3.4 在CO2加氢制甲醇反应中两种活化方法的比较2/CH4 的反应'>3.5 射频放电等离子体活化CO2/CH4的反应2 转化的反应机理探究'>4 能效分析及CO2转化的反应机理探究4.1 能效分析2 能量效率的影响'>4.1.1 注入功率对CO2能量效率的影响2流量对CO2 能量效率的影响'>4.1.2 CO2流量对CO2能量效率的影响2/H2体系中CO2的含量对CO2 能量效率的影响'>4.1.3 CO2/H2体系中CO2的含量对CO2能量效率的影响4.1.4 结论2 转化的反应机理研究'>4.2 CO2转化的反应机理研究2 转化的反应机理'>4.2.1 等离子体作用下CO2转化的反应机理2/H2 转化的反应机理'>4.2.2 等离子体作用下CO2/H2转化的反应机理2/CH4 转化的反应机理'>4.2.3 等离子体作用下CO2/CH4转化的反应机理5 结论与展望5.1 结论5.2 进一步开展研究的想法致谢参考文献附录
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